多数物理实验技术通过线性响应来探测材料的物理性质，而新发展起来的非线性谱学则是通过探测材料的非线性响应来获得体系更多的信息。这类新谱学技术的代表之一是二维相干光谱学，该技术运用多个光脉冲激发体系测量体系的非线性响应。在红外、可见光、与紫外波段，该谱学手段被广泛应用于化学、生物学等领域，用来精细刻画原子分子体系的电子结构、化学反应乃至生命过程。
太赫兹二维相干光谱学将该技术拓展到半导体异质结、超导体、量子磁体、电子玻璃等关联电子系统的能量尺度，打开了认知关联电子系统的新窗口。然而，人们对关联电子系统的非线性光学性质尚缺乏认识。一方面，这类体系的非线性光学响应与其物理性质是否存在直接联系尚不清楚。另一方面，现有理论使用能级跃迁的语言来描述非线性光学过程，其适用于原子分子等少体系统，不便于分析多体系统。寻找关联电子系统非线性光学响应与其物理性质的直接联系，并探索描述多体系统非线性光学响应的新语言成为两大理论挑战。
为此，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心理论与计算实验室副研究员万源团队与合作者开展了对关联电子系统中二维相干光谱与相关超快动力学过程的理论探索并取得新成果。科研人员研究了一种典型的强关联电子系统的非线性光学响应——广泛存在于一维量子自旋链中的朝永-拉廷格液体【图1（a）】，并发现独特的超快动力学现象。
图1（a）为模型的具体设置。其中蓝色箭头代表自旋，红色箭头代表引起体系非线性响应的圆偏振光脉冲。（b）为光回波的示意图。红色实线为光脉冲，t=tau时回波信号出现（橙色实线）。（c）为 “透镜效应”图像的示意图。
研究通过解析计算发现，这种无能隙的多体体系中存在光子回波现象——当体系受到三个时间间隔分别为tau与tw的光脉冲激励后，光子回波体现为t=tau时非线性信号的突然增强【图1（b）】。该现象与回声现象类似——声源传播到回音壁的时间tau与声音反射后传播的时间t总是相等。回声的强度随着声源与回音壁距离的增加而减小。类似地，光子回波信号强度随脉冲间距tau的增加而衰减【图2】。研究发现，回波信号来自于体系中拓扑分数激发的一种独特的超快动力学过程，科研人员将其命名为分数激发的“透镜效应”，即第一个光脉冲分别激发一个向左和向右传播的分数激发，第二和第三个光脉冲改变两个分数激发的传播方向与拓扑荷。随后两个分数激发在同一时空点重逢【图1（c）】，该过程宛如分数激发的世界线在被一面“时空透镜”重新汇聚。耗散和色散会阻碍分数激发的自由传播，从而压制“透镜效应”。因此，分数激发的耗散与色散直接体现为回波信号的衰减，从而被检测出来，这些信息难以通过常规光谱学方法提取。
图2 动画展示回波信号随脉冲间距增加而衰减
在原子分子等少体系统也存在类似的光子回波现象，来自于时间维度上的量子干涉效应。朝永-拉廷格液体中拓扑分数激发的“透镜效应”表明，多体系统中的光子回波可以来源于更广泛的、属于整个时空范畴的量子干涉现象。该发现从概念上拓展了光子回波的物理机制，为非线性谱学在强关联体系的应用提供了新的理论基础，并揭示出非线性谱学的潜力。
相关研究成果发表在Physical Review X上。研究工作得到国家自然科学基金与中科院战略性先导科技专项的资助。
论文链接：
https://journals.aps.org/prx/abstract/10.1103/PhysRevX.11.031035
