III-V 族硼基化合物半导体反常热导率的机理

DT半导体材料 2021-08-11 18:00



过去半个多世纪在摩尔定律驱动下晶体管的尺寸不断缩小,集成电路已经接近物理极限,对材料的热耗散能力提出了更高要求,揭示半导体热传导的物理机制对器件的热管理具有重要指导意义。实验上发现砷化硼拥有与金刚石相比拟的极高热导率,而且砷化硼具有与硅接近的晶格常数,可以异质集成在硅上来解决热管理问题。但是,其热导率显著高于比它轻的磷化硼以及比它重的锑化硼, 硼基 III-V 化合物显示出与众不同的反常热导率。在此,本文采用基于玻尔兹曼输运方程的第一性原理计算方法深入研究了硼基 III-V 化合物的热导率性质,与 IV族和 III-V 族半导体进行对比,发现砷化硼的高热导率主要来源于硼基 III-V 化合物中声学支和光学支之间存在一个很大的频率带隙,导致两个声学声子的能量要小于一个光学声子的能量无法满足三声子散射的能量守恒要求,严重遏制了三声子散射几率。金刚石的高热导率主要来自其拥有极大的声学声子群速度。磷化硼虽然也拥有比较大的声学声子群速度,但是其频率带隙比较小无法有效遏制三声子散射,所以磷化硼的热导率小于砷化硼;尽管锑化硼的频率带隙与砷化硼相当,但是由于其拥有较小的声学声子群速度和较大的耦合矩阵元,导致锑化硼的热导率低于砷化硼。该研究为设计高热导率半导体材料提供了新的认识。

关键词:III-V 族半导体,砷化硼,热导率,非谐声子相互作用


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1 引 言


过去半个多世纪在摩尔定律驱动下晶体管的尺寸不断缩小,每单位面积集成晶体管数量越来越多,功率越来越大,对电子器件的散热能力提出了更高的要求。低热耗散材料严重制约电子和光子设备的性能和功效,有效地热传递和热管理已成为下一代微处理器、集成电路、发光二极管、大功率射频等设备稳定工作的重要保障[1-3],因此,迫切需要寻找高热导率半导体材料以提高电子器件的使用寿命。到目前为止,对材料热导率性质的研究很多集中在碳基晶体上,如金刚石、石墨烯和碳纳米管等。尽管这些碳材料具有出色的热传导性能,但仍存在一些阻碍其广泛应用的缺点。众所周知,金刚石是目前已知的热导率最高的三维体材料[4],但是面临成本高、合成速度慢、样品质量低,特别是难以兼容硅基半导体工艺等方面的挑战。对于石墨烯和碳纳米管,当组装成实际元器件时,由于表面与外界相互作用和无序散射,导致热导率迅速下降以及本身固有的各向异性给应用也带来了困难。为了设计满足器件需求的高热导率材料,深入理解调控半导体热传导的物理机制极其重要。


半导体中热传导主要是由代表晶格中原子集体振动的声子来实现[5]。在过去几十年里对声子热传导物理性质的研究都是基于 Slack[3]提出的四个影响因素,即原子质量、键结合强度、晶体结构复杂性、声子非简谐性:要使材料的热导率尽可能高,首先应该挑选轻质量元素组成的化合物,因为轻质量原子容易受热振动;其次应该增强邻近原子间的键结合,让中心原子的振动带动邻近原子一起振动,实现热能快速传递;再次应该保持化合物的晶体结构尽可能简单,如果结构复杂,那么中心原子振动产生的热能扩散到四周,不利于热能的定向传输;此外应保持声子之间碰撞几率尽可能低,在没有遭遇碰撞情况下,声子可以在晶格中自由地传播,但是若在运动过程中受到其它声子的散射[2, 6-11],导致动量和能量损失,热能传递效率将降低。Slack 模型能够解释包括硅、锗、砷化镓等很多传统半导体材料的热导率性质。最近实验上发现砷化硼具有远超理论预测的极高热导率[12-15],显著高于磷化硼和锑化硼,与金刚石相当,依据 Slack 理论无法合理解释为什么砷化硼会拥有如此高的热导率。砷化硼晶格常数与硅接近,二者具有很高的兼容性,具有很大的潜在应用价值。Lindsay 等人基于声、光学模式之间的非简谐散射作了定性分析[16]。但是,与其它二元化合物不同,砷化硼具有很强的共价键结合特性,预计对其热导率产生很重要的影响,内部轨道杂化以及原子间相互作用与热导率之间的关联期待进一步澄清。


在本文中,我们采用基于玻尔兹曼输运理论的第一性原理热导率计算方法,对比研究了七种不同半导体材料的热传导性质,以此来揭示为什么硼基 III-V 化合物具有与众不同的反常热导率(砷化硼的热导率同时高于比它轻的磷化硼和比它重的锑化硼,甚至锑化硼的热导率也高于比它轻很多的磷化硼)。与 IV 族和III-V 族半导体进行对比后,发现砷化硼的高热导率主要来源于硼基 III-V 化合物中的声学支和光学支之间存在一个很大的频率带隙,导致两个声学声子的能量要小于一个光学声子的能量,无法满足三声子散射的能量守恒要求,严重遏制了三声子散射几率,增强了声子寿命。金刚石的频率带隙虽然非常小,但是其质量轻、硬度大,拥有所有晶体材料中最高的声学声子的群速度,这导致其拥有最高热导率。磷化硼的声学声子群速度虽然也比较大,但是其频率带隙比较小,无法有效遏制三声子散射,所以磷化硼的热导率小于砷化硼。尽管锑化硼的频率带隙与砷化硼相当,但是由于其拥有较小的声学声子群速度和较大的耦合矩阵元,导致锑化硼的热导率低于砷化硼。与具有一定离子性结合的半导体磷化镓和砷化镓[17]相比, 硼基 III-V 化合物的声子频率大,群速度高,因而热导率高。该研究对设计高热导率半导体材料提供了重要的参考。


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2 计算方法


2.1 玻尔兹曼输运理论


为了研究半导体的声子热输运性质,我们采用玻尔兹曼输运方程并结合第一性原理密度泛函理论计算。根据玻尔兹曼理论,半导体材料的热导率κ可表示为


其中 N 为布里渊区波矢 q 网格的数目, V0 是单胞体积,λ对应声子振动模,

νλ为声子群速度,tλ为声子弛豫时间, Cλ为固体晶格热容:

 其中 ωλ为声子振动频率, kB为玻尔兹曼常数, T 是温度。声子群速度定义为 

而声子弛豫时间满足[19] 

上式中Φ-λλ'λ''  是三声子( λλ' , λ '' )相互作用的耦合系数,nλ, nλ' , nλ'' 为相应声子的玻色-爱因斯坦分布函数(也就是占据数)。由上可知,固体晶格热容主要依赖声子振动频率和晶格温度。群速度可通过声子色散关系求得,其大小主要取决于声学声子。而声子弛豫时间与声子耦合系数Φ-λλ'λ'' 模的平方成正比,另一方面取决于需要满足能量和动量守恒[20]的多声子散射过程。对于起决定性的两个声学声子与一个光学声子间的三声子散射,两个声学声子的能量要等于光学声子的能量,三声子散射才有可能发生,从而降低材料的热导率。


此外,为了研究的简便,我们定义了一个累积物理量

上式中 X (ω) 包含物理量 Xλ对所有声子振动模式 的求和。对于三声子耦合矩阵元 Φ-λλ'λ''则有,  


来描述不同声子间的平均相互作用,其中na 为原胞中原子的数目。


2.2 计算参数设置


为了获得晶体热传导性质,我们使用第一性原理[21-23] VASP(Vienna Ab-initioSimulation Package) 软件首先对所研究系统的原子坐标和晶格常数进行优化。用平面波作为基矢[24],平面波截止能量取为 450 eV,自洽势和总能计算采用赝势近似,能量收敛值取为 1x10-8 eV,力收敛值取为 1x10-7 eV/ Å,从而得到平衡状态下的电子结构性质。然后通过超胞方法并结合有限原子位移(位移量为 0.03 Å)计算体系的二阶力常数和三阶非谐相互作用力常数[25, 26], 二阶力常数计算时超胞大小取 6×6×6,三阶力常数计算时超胞大小取 3×3×3。对于倒空间波矢 q ,采用 3×3×3 的网格进行采样;之后再用 Phono3py 软件对角化晶格动力学矩阵得到声子色散关系,以及晶格热容和群速度,利用单模弛豫时间近似计算声子寿命[8,18, 27];最后求解线性化的声子玻尔兹曼方程[26, 27],从而得到材料热导率[11]。


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3 结果与讨论


3.1 热导率第一性原理计算


依据上述理论计算方法,图 1( a)中包括了所计算的七种不同闪锌矿结构半导体材料的晶格热导率。为了检验理论预测的准确性,我们也给出了部分材料实验测量的热导率数据,如图中离散点所示。可以看到对于金刚石( Diamond)、磷化硼( BP)、砷化硼( BAs),第一性原理计算结果与实验测得的热导率数值基本一致。随着温度升高,所有半导体材料热导率均表现为下降趋势,其中金刚石具有最高的热导率,室温下约为 2300 W m-1 K-1,硅( Si)、磷化镓( GaP)、砷化镓( GaAs)热导率较低。特别需要指出的是,砷化硼具有与金刚石相比拟的极高热导率[12],其热导率要高于更轻的磷化硼( BP)和更重的锑化硼( BSb),这显然违反了周期表单调变化的性质。根据公式( 1),晶格热导率主要由( i)固体热容,( ii)声子群速度和( iii)弛豫时间所决定。由于以上所研究材料的热容差别较小,因此半导体材料热导率的差异主要来源于声子群速度和弛豫时间。一般来说,声子群速度大小与元素质量有关,金刚石是由原子质量较轻,并且有很强化学键结合能力的碳元素组成,其晶格的声子群速度要远大于其它材料,所以,晶格振动容易引起热能传递,导致金刚石拥有很高的热导率。对于硅和锗等其它 IV 族半导体以及从磷化镓到砷化镓等 III-V 族半导体,随着原子序数递增,元素原子质量递增且弹性力常数递减,导致晶格的声学支频率大幅减弱以及群速度减小,因而材料的热导率递减。图 1( b)中给出了单位体积下七种不同半导体材料声子群速度的外积,可以看到金刚石具有最大的声子群速度。另外,金刚石和其它 IV 族半导体一样都是由同一种元素组成,结构相对简单,晶格间声子的散射较少。图 1(c)展示了温度为 100 K 时不同半导体材料在低能区声子弛豫时间随振动频率的变化。温度较低时,只有低频声子对热导率有显著的贡献,高频声子由于没有热激发(声子数占据小)而对热传导贡献较少,可以看到在低频区金刚石具有较大的弛豫时间,这是因为其声子散射弱。


按照上述分析,对于硼基 III-V 化合物,磷化硼、砷化硼、锑化硼的热导率也应依次递减。但是第一性原理计算结果显示,砷化硼的热导率最高,磷化硼最低,而锑化硼居中,这种异常的热导率趋势用 Slack 的常规理论判据无法给出合理的解释。另外,砷化硼的平均原子质量远大于金刚石和磷化硼,根据 Slack 理论其热导率应该非常小,但是,砷化硼的热导率比磷化硼高,甚至接近具有最佳热导率的金刚石;其次,锑化硼比砷化硼和磷化硼都重,但是三者中锑化硼的热导率不是最小的,而是居于砷化硼和磷化硼之间;再次,硅、磷化镓与砷化硼平均原子质量相差不大,但是砷化硼的热导率远大于前两者。为了解释上述现象,我们从非谐声子相互作用[28]、耦合矩阵元以及极性效应对声子弛豫时间和群速度的影响来揭示硼基 III-V 化合物拥有异常热导率的物理机理。


图 1 (a)半导体材料热导率的第一性原理计算(实线),不同颜色对应不同材料热导率值,磷化硼(BP)为墨绿色,砷化硼(BAs)为红色,锑化硼(BSb)为蓝色,金刚石(Diamond)为黑色,硅(Si)为橙色,磷化镓(GaP)为浅灰色,砷化镓(GaAs)为紫色。另外离散点来源于已有文献中实验测量的热导率数据,其中墨绿色的圆圈[29]、正方形[30]和三角形[31]对应磷化硼;红色的圆圈[14]、正方形[15]和三角形[13]对应砷化硼;黑色的圆圈[15]、正方形[32]和三角形[33]对应金刚石材料。可以看到计算结果与实验测量基本符合,证实了理论预测的可靠性。(b) 各种不同半导体材料在单位体积下声子群速度的外积随晶格振动频率的变化。(c)温度为 100 K 时各种半导体材料声子弛豫时间随晶格振动频率的变化。


3.2 声子散射


为了解释砷化硼为什么拥有反常高的热导率,远大于 IV 族硅和其它 III-V族材料,并与金刚石相当,我们首先从声子色散关系分析它们热导率差异的物理原因。根据固体物理中晶格动力学理论,在一维双原子链中,光学支和声学支的最大振动频率差在第一布里渊区边界处正比于[34]


即频率间隙Δ 由弹性力常数C 以及组成化合物元素的原子质量m和 M 决定。表 1 列出了三种硼基 III-V 化合物及硅的横向光学和横向声学模式的最大振动频率(

ωTOωTA)、频率间隙(Δ )、力常数以及原子质量的数值。可以看到砷化硼和锑化硼的频率间隙较大,磷化硼次之,而硅的频率间隙较小。图 2(a)中给出了金刚石的声子色散谱。可以看到金刚石的声学振动模式的频率很高,即金刚石拥有极大的声学声子群速度,导致金刚石热导率极高。图 2(b)中给出了砷化硼和硅材料的声子色散谱。可以看到硅材料中声学支振动模式与光学支振动模式之间的能量差较小;而对于硼基 III-V 化合物,以砷化硼为例,由于硼原子的质量很轻,砷原子质量较重,所以砷化硼中的声学模式与光学模式之间的频率间隙在整个波矢空间很大[35, 36],这使得两个声学声子的能量要小于一个光学声子的能量,所以在三声子散射过程中无法满足能量守恒,严重遏制了三声子散射几率,增强了声子寿命,导致砷化硼具有非常高的热导率。另外在 4 THz 到 10 THz 的频率范围内,砷化硼中的三支声学模式能量接近[35, 36],频率很低,三声子散射矩阵元 Φλλ'λ'' 较小。根据公式(4),三支声学声子的散射过程较弱,与硅相比,砷化硼的声子弛豫时间很大。图 2(c)中给出了磷化硼和锑化硼的晶格振动谱。可以看到磷化硼的声学模式振动频率较高,拥有比较大的声学声子群速度,但是,由于频率带隙比较小,无法有效遏制三声子散射,使得声子弛豫时间较小,所以磷化硼的热导率低于砷化硼。对于锑化硼,尽管拥有较低的声学声子频率,但是锑化硼中声学支与光学支之间存在一个较大的频率带隙,使得两个声学声子与一个光学声子的散射几率减少,因而增强了热导率。图 2(d)给出了三种硼基 III-V 化合物和硅的弛豫时间随振动频率的变化,可以发现砷化硼和锑化硼的弛豫时间确实远大于磷化硼和硅,导致砷化硼和锑化硼的热导率要大于磷化硼和硅。


图 2 (a)金刚石(紫色)的晶格振动谱,(b)砷化硼(红色)和硅(墨绿色)的晶格振动谱,(c)磷化硼(黑色)和锑化硼(蓝色)的晶格振动谱,(d)磷化硼、砷化硼、锑化硼和硅的声子寿命或弛豫时间。




3.3 跃迁矩阵元与声子寿命


从表 1 可以发现砷化硼和锑化硼的频率间隙极其接近,且二者的声学模式均有聚集现象,但是砷化硼的热导率却显著高于锑化硼。热导率主要由群速度和声子寿命决定。根据图 2(b)和 2(c),砷化硼的声学支频率略大于锑化硼,使得砷化硼的群速度约为锑化硼的 1.5 倍。对于声子寿命,除了受频率间隙影响外,根据公式(4),还与耦合矩阵元Φλλ'λ''  有关。图 3 给出了磷化硼、砷化硼和锑化硼的耦合矩阵元随晶格振动频率的变化。可以看到在低频区锑化硼的耦合矩阵元大于砷化硼及磷化硼,结合玻色分布,可知锑化硼的三声子散射比砷化硼强,导致砷化硼的声子寿命约为锑化硼的 1.5 倍,因而耦合矩阵元和群速度的共同作用使得砷化硼热导率高于锑化硼。

图 3 磷化硼(BP)、砷化硼(BAs)和锑化硼(BSb)的耦合矩阵元随晶格振动频率的变化

3.4 极性效应与声子群速度


接下来我们研究硼基 III-V 化合物(磷化硼、砷化硼、锑化硼)与镓化物(磷化镓、砷化镓)热导率差异的物理原因。对于多数半导体材料,其能带的价带顶来自原子 p 轨道的成键态。表 2 给出了周期表中各族元素原子对应的外层 p 轨道能级。可以发现,硼(B)的 2p 轨道与磷的 3p、砷的 4p 和锑的 5p 轨道能量差非常小,而阳离子镓的 4p 轨道要远高于阴离子磷、砷、锑的相应 p 轨道,这意味着磷化硼、砷化硼、锑化硼的共价性要强于磷化镓、砷化镓,即磷化镓、砷化镓为极性材料,而硼基 III-V 化合物更趋向为共价性结合。这种成键态的差异与原子的振动密切相关。根据公式(7),横向光学模式(TO)的频率与共价性ɑc3/2成正比[37]:

其中 h 为普朗克常数, d 为键长,Mr 为原子质量。图 4(a)给出了第一性原理计算得到的砷化硼和砷化镓的晶格振动谱。可以看到,无论是声学支还是光学支,砷化硼的振动频率都要大于砷化镓。另外硼元素的原子质量和原子半径都比较小,所以磷化硼、砷化硼、锑化硼的键长和质量都比较小,导致它们的光学支频率很高,远超磷化镓、砷化镓等极性半导体材料。光学支频率高代表其热占据几率低,参与声子散射的几率就小,所以声子弛豫时间比较长。


声学支频率也和共价性成正比,这导致磷化硼、砷化硼、锑化硼的声学支频率相对极性半导体材料也偏高。根据群速度的定义,声学支频率高意味着群速度大,热传输快。图 4(b)展示了五种半导体材料声子群速度的外积。可以看到,在频率低于 15 THz 时, 硼基 III-V 化合物群速度较大。因此,结合声子弛豫时间,最终导致磷化硼、砷化硼、锑化硼的热导率比极性半导体材料磷化镓、砷化镓的热导率高。

图 4(a)砷化硼(BAs)和砷化镓(GaAs)的晶格振动谱, (b) 磷化硼(BP)、砷化硼(BAs)、锑化硼(BSb)、磷化镓(GaP)、砷化镓(GaAs)的单位体积下群速度外积。


表 2 各族元素原子 p 轨道能量(单位为 Ry),其中列出了具体的元素名称。

综合以上分析,我们发现对于不同的半导体材料,热导率的高低实际上还反映了声子群速度和弛豫时间的竞争。与砷化硼相比,磷化硼的声学支频率较大,群速度较高,光学支和声学支频率间隙较小,因而光学支和声学支之间发生三声子散射的概率增大,声子寿命降低,最后导致磷化硼热导率比砷化硼低。因此,为了设计高热导率材料,需要综合考虑调控声子群速度和声子寿命的因素。


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4 结论


基于玻尔兹曼输运方程的第一性原理密度泛函理论计算,我们研究了 III-V族和 IV 族七种不同的半导体材料的晶格热传导性质,发现硼基 III-V 化合物显示出与众不同的反常热导率。砷化硼拥有与金刚石相比拟的极高热导率,其热导率显著高于比它轻的磷化硼以及比它重的锑化硼。与 IV 族和 III-V 族半导体进行对比,砷化硼的高热导率主要来源于硼基 III-V 化合物中声学支和光学支之间存在一个很大的频率带隙,导致两个声学声子的能量要小于一个光学声子的能量,使得三声子散射的能量守恒要求无法满足,严重遏制了三声子散射几率,增强了声子寿命。金刚石由于硬度大、质量轻,其高热导率主要来自拥有极大的声学声子群速度。磷化硼虽然也拥有比较大的声学声子群速度,但是其频率带隙比较小无法有效遏制三声子散射,所以磷化硼的热导率低于砷化硼;尽管锑化硼的频率带隙与砷化硼相当, 但是由于其拥有较小的声学声子群速度和较大的耦合矩阵元,导致锑化硼的热导率低于砷化硼。该研究对设计高效地散热和隔热材料具有一定的指导意义 。

原文信息


文章来源:


施亨宪, 杨凯科, 骆军委, III-V 族硼基化合物半导体反常热导率的机理. 物理学报. https://kns.cnki.net/kcms/detail/11.1958.o4.20210514.1723.008.html




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    锦正茂科技 2025-04-02 10:13 50浏览
  • 北京贞光科技有限公司作为紫光同芯授权代理商,专注于为客户提供车规级安全芯片的硬件供应与软件SDK一站式解决方案,同时配备专业技术团队,为选型及定制需求提供现场指导与支持。随着新能源汽车渗透率突破40%(中汽协2024数据),智能驾驶向L3+快速演进,车规级MCU正迎来技术范式变革。作为汽车电子系统的"神经中枢",通过AEC-Q100 Grade 1认证的MCU芯片需在-40℃~150℃极端温度下保持μs级响应精度,同时满足ISO 26262 ASIL-D功能安全要求。在集中式
    贞光科技 2025-04-02 14:50 92浏览
  • 职场之路并非一帆风顺,从初入职场的新人成长为团队中不可或缺的骨干,背后需要经历一系列内在的蜕变。许多人误以为只需努力工作便能顺利晋升,其实核心在于思维方式的更新。走出舒适区、打破旧有框架,正是让自己与众不同的重要法宝。在这条道路上,你不只需要扎实的技能,更需要敏锐的观察力、不断自省的精神和前瞻的格局。今天,就来聊聊那改变命运的三大思维转变,让你在职场上稳步前行。工作初期,总会遇到各式各样的难题。最初,我们习惯于围绕手头任务来制定计划,专注于眼前的目标。然而,职场的竞争从来不是单打独斗,而是团队协
    优思学院 2025-04-01 17:29 180浏览
  • 文/郭楚妤编辑/cc孙聪颖‍不久前,中国发展高层论坛 2025 年年会(CDF)刚刚落下帷幕。本次年会围绕 “全面释放发展动能,共促全球经济稳定增长” 这一主题,吸引了全球各界目光,众多重磅嘉宾的出席与发言成为舆论焦点。其中,韩国三星集团会长李在镕时隔两年的访华之行,更是引发广泛热议。一直以来,李在镕给外界的印象是不苟言笑。然而,在论坛开幕前一天,李在镕却意外打破固有形象。3 月 22 日,李在镕与高通公司总裁安蒙一同现身北京小米汽车工厂。小米方面极为重视此次会面,CEO 雷军亲自接待,小米副董
    华尔街科技眼 2025-04-01 19:39 191浏览
  • 据先科电子官方信息,其产品包装标签将于2024年5月1日进行全面升级。作为电子元器件行业资讯平台,大鱼芯城为您梳理本次变更的核心内容及影响:一、标签变更核心要点标签整合与环保优化变更前:卷盘、内盒及外箱需分别粘贴2张标签(含独立环保标识)。变更后:环保标识(RoHS/HAF/PbF)整合至单张标签,减少重复贴标流程。标签尺寸调整卷盘/内盒标签:尺寸由5030mm升级至**8040mm**,信息展示更清晰。外箱标签:尺寸统一为8040mm(原7040mm),提升一致性。关键信息新增新增LOT批次编
    大鱼芯城 2025-04-01 15:02 189浏览
  • 文/Leon编辑/cc孙聪颖‍步入 2025 年,国家进一步加大促消费、扩内需的政策力度,家电国补政策将持续贯穿全年。这一利好举措,为行业发展注入强劲的增长动力。(详情见:2025:消费提振要靠国补还是“看不见的手”?)但与此同时,也对家电企业在战略规划、产品打造以及市场营销等多个维度,提出了更为严苛的要求。在刚刚落幕的中国家电及消费电子博览会(AWE)上,家电行业的竞争呈现出胶着的态势,各大品牌为在激烈的市场竞争中脱颖而出,纷纷加大产品研发投入,积极推出新产品,试图提升产品附加值与市场竞争力。
    华尔街科技眼 2025-04-01 19:49 197浏览
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