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荧光有机发光二极管(OLEDs)由于其低成本、长寿命的优点,其研究一直得到广泛关注和发展,而实现高效荧光OLEDs的关键是如何更有效地利用器件中所有产生的激子。通常,由于自旋禁阻效应,在传统荧光材料中只有25%的单线态激子可以直接辐射发光,而75%的三线态激子无法得到利用而损耗掉了。为了解决这个问题,提高荧光OLEDs的效率,一些研究工作者提出减小三线态(T1)和单线态(S1)之间的能隙,使T1与S1激子可以进行相互转化,从而提高激子利用率和器件发光效率,如开发的热激活延迟荧光、杂化局域电荷转移态以及三线态-三线态淬灭(TTA)材料。然而,这些荧光材料仍然存在激发态分子聚集猝灭(ACQ)现象,导致其荧光量子产率(PLQYs)较低。由于有机发光材料的PLQYs大小直接决定了器件的效率,因此使用高PLQYs的有机发光材料是实现高性能OLEDs的基础。
聚集诱导发射(AIE)材料由于在固态下具有强发光特性,因此对于实现高效的非掺杂有机发光二极管(OLED)具有吸引力。但是,由于浪费了三重态激子,大多数基于AIE的OLED的电致发光效率仍然很低,因此,弄清其内部发光机制并进一步提升器件效率十分重要。
华南理工大学发光材料与器件国家重点实验室马东阁课题组和唐本忠院士课题组合作对此进行了创新性研究,通过测试两个分子结构类似的AIE材料制备的OLEDs发光性能、薄膜的温度相关的时间分辨光谱、分子激发态能级以及OLEDs温度相关的磁场效应等特性,发现器件效率与AIE分子中高能级Tn和S1之间自旋转换过程有关,并且由于高能级三线态与三线态之间的内转换过程和Tn-S1隙间穿越过程存在竞争关系,只有当n小于4时,高能态Tn激子才可以被有效利用,从而实现高效率。
该团队使用理论计算,光物理动力学和磁致发光测量,证明了自旋转换过程在AIE材料的高三重态(Tn)和最低激发单重态(S1)之间。而且,Tn(n <4)和S1的相对位置显示出对自旋转换效率有显着影响,从而影响了三重态激子的收获和器件效率。最后,通过选择具有适当能级的上转换材料以进一步利用三重态激子,可得到CIE坐标为(0.15,0.08),最大外部量子效率为10.2%,低效率滚降的深蓝色荧光OLED,并且开发了16817 cd m-2的高亮度。这是迄今为止报道的基于AIE材料的最有效的深蓝色OLED之一。这些发现还通过管理高层的三重态激子,为更高效的AIE分子和相应的OLED的设计提供了新的见识。
该研究成果以“Unraveling the Important Role of High-Lying Triplet-Lowest Excited Singlet Transitions in Achieving Highly Efficient Deep-Blue AIE-Based OLEDs”,发表于Advanced Materials (DOI: 10.1002/adma.202006953)。
信息来源:Advanced Materials
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