近日，厦门大学科研团队在深紫外发光二极管（DUV LEDs）领域取得重要进展，相关重要成果“Plasmonic omni - directional reflective pads for enhanced light extraction in sub - 250 nm deep - ultraviolet light - emitting diodes”发表于国际知名期刊《Photonics Research》。论文通信作者为厦门大学的Jun Yin，团队来自厦门大学物理科学与技术学院、微纳光电子材料与器件教育部工程研究中心以及彭聃龄微纳科学与技术研究所、谭其骧创新实验室（FDIX）。该研究创新性地在p - GaN层中嵌入等离激元全向反射垫阵列和均匀分布的n型接触棒，显著提升了250nm以下深紫外发光二极管（DUV LEDs）的光提取效率，为该领域发展提供了关键技术支持。
图1. （a）采用分布式n型接触棒和嵌入式等离激元垫以提高光提取效率的250nm以下深紫外倒装芯片发光二极管的示意图；（b）等离激元垫对光子传播的调控机制示意图；（c）有等离激元垫的器件与对照组器件的模拟电流-电压（I-V）曲线对比；（d）对照组和等离激元器件（D = 8μm）在100mA电流下的电流分布对比，黑色箭头表示二维平面内电流的流向和大小；（e）有源层中平均电流密度随等离激元垫尺寸的变化情况，并与等离激元垫相对于有源层的面积比进行对比；（f）对照组和等离激元器件（D = 8μm）的表面发射强度对比；（g）光提取效率（LEE）随等离激元垫尺寸的变化及相关增强情况。（d）和（f）中的插图展示了相应图中典型区域的细节视图，红色箭头指示等离激元垫。
图2.（a）具有不同等离激元垫尺寸的等离激元深紫外发光二极管（DUV LEDs）与在p - GaN层中未设置等离激元垫的对照器件的电致发光（EL）光谱对比。（b）一批基于不同尺寸（D = 8、16、20和24μm）等离激元垫的等离激元器件的光输出功率分布，并与对照器件进行比较。（c）典型的具有不同尺寸等离激元垫的对照和等离激元深紫外发光二极管的电流 - 电压（I - V）曲线和光输出功率（LOP）曲线；（d）（c）中所示器件相应的角发射图案。
1.研究背景：深紫外发光二极管在空气和水净化、表面消毒、生物医学治疗、UV固化、分析科学和安全等领域有广泛应用前景。基于AlGaN的DUV LEDs具备诸多优势，有潜力替代传统高压汞灯。然而，250nm以下的DUV LEDs存在诸多挑战，高质量AlGaN材料生长困难，位错密度高导致非辐射复合严重；高Al组分AlGaN量子结构中，价带分裂反转致使横向磁（TM）模主导发光，光提取效率低；高Al含量p - AlGaN接触层的p型掺杂困难，常用的p - GaN接触层会严重吸收向p层发射的光。其中，光提取效率低是限制最终壁插效率（WPE）的主要因素，目前提升光提取效率的策略效果有限，因此亟需新方法来提高光提取效率。
图3.（a）倒装芯片深紫外发光二极管（DUV LEDs）的二维表面近场电致发光（EL）发射图案：对照结构以及具有不同等离激元垫尺寸（i - v）的等离激元结构；（b）以三维模式绘制的相应强度分布。（c） - （e）分别为（a）中（i）、（iv）和（v）所突出显示区域的代表性局部发射图案，并参照其光学显微镜（OM）图像展示。图中标记了n型接触棒（n - rod）和等离激元垫。比例尺为100μm。
图4. (a) 不含等离激元垫的对照LED外延层内光子传输示意图。(b) 和 (c) 分别为对照LED在TE模式和TM模式偶极激发下的模拟近场分布。(d) 含等离激元垫的等离激元LED外延层内光子传输示意图。(e)、(f) 为含等离激元垫的等离激元LED的相应模拟结果。(g)、(h) 为等离激元LED在TM模式偶极激发下，距等离激元垫边缘不同距离（0、2和3μm）处的模拟近场分布。
2.实验方法
器件制备：利用金属有机化学气相沉积（MOCVD）在1000μm厚的普通平坦蓝宝石衬底上生长中心波长约249nm的AlGaN基DUV LED外延结构，该结构包含多层不同功能的外延层。通过光刻、ICP蚀刻等一系列工艺，制作含有不同直径（8、16、20、24μm）等离激元反射垫的芯片，并在部分芯片的蓝宝石衬底侧用氟树脂（FM160）键合石英透镜进行封装。
图5.（a）使用可变入射角的平面波光源计算角度相关反射光谱的FDTD模拟配置示意图。（b）提取的反射率随入射角的变化值。（c）、（d）分别是在入射角为0°和 - 30°时，器件模型内的模拟近场分布图案。
图6.（a）测量深紫外发光二极管（DUV LEDs）边缘发射电致发光（EL）偏振度（DOP）的实验装置示意图。（b）、（c）分别是对照和等离激元深紫外发光二极管在TE和TM偏振下的EL光谱。（d）两个样品的计算偏振度值。
理论模拟：运用SimuLED软件的SiLENSe模块模拟1D LED量子结构的电学特性，再将结果输入SpeCLED模块进行3D光电分析，最后使用RATRO模块进行光提取分析。同时，采用FDTD方法模拟等离激元垫对光的调控，相关材料的折射率参数从文献获取。
图7.（a）典型的深紫外发光二极管（DUV LEDs）在使用氟树脂作为粘结材料封装石英透镜和未封装情况下的电致发光（EL）光谱；（b）这些器件相应的电流-电压（I-V）曲线和光输出功率（LOP）曲线。
图8. 250nm以下深紫外发光二极管的外延结构以及器件制造步骤示意图： i) 各层外延生长并进行标准清洗；ii) 通过干法刻蚀定义台面和隔离沟槽；iii) 蚀刻p - GaN孔以嵌入等离激元垫；iv) 沉积n型接触金属；v) 沉积p型接触金属；vi) 沉积第一层SiO₂钝化层；vii) 形成p型和n型金属电极；viii) 沉积第二层SiO₂钝化层；ix) 沉积电极焊盘。在制造过程中，步骤ii) 在芯片内形成了分布式圆形n型接触区域图案，在步骤iv) 沉积n型接触金属后，这些区域随后发展成为n型接触棒。同时，在步骤vii) 中，会同时沉积铝膜，以在p - GaN孔内形成嵌入式结构。
表征手段：采用HAAS2000高准确度阵列光谱辐射计测量电流 - 电压（I - V）和光输出功率（LOP）曲线；使用LEDGON 100测角光度计结合UV光谱仪表征器件的角度发射图案；借助近场光学分布测试系统记录2D表面近场电致发光（EL）发射图案；利用NOVA高灵敏度光谱仪通过聚焦透镜和格兰 - 泰勒棱镜收集DUV LEDs的TE和TM模式边缘发射。
图9. 制备的倒装芯片深紫外发光二极管（DUV LED）（a）电极侧和（b）蓝宝石侧的光学显微镜（OM）图像，清晰展示了n型接触棒和等离激元垫的分布情况。图中还标明了芯片尺寸和n型接触棒的直径。
图12. 等离激元器件在100mA电流下，等离激元垫直径分别为（a）8μm、（b）16μm、（c）20μm和（d）24μm时的电流分布提取图。黑色箭头的方向和大小表示电流在二维平面内的方向和强度。
3.结果与讨论
模拟结果：1D和3D模拟结果显示，等离激元垫的引入对器件电流注入影响可忽略不计，其I - V曲线与未引入等离激元垫的对照组相近。等离激元垫能够有效调制光的传播，随着等离激元垫尺寸的增加，光提取效率（LEE）有所提高。
器件性能：制备的不同等离激元垫尺寸的DUV LED器件中，直径为20μm的器件光输出功率最高，相比对照组平均光功率从2.08mW提升到2.34mW，增强了12.5%。I - V曲线表明，蚀刻p - GaN层和添加等离激元垫并未使器件工作电压增加，与模拟结果一致。当电流超过250mA时，器件光输出功率下降，这可能是由于高电流下AlGaN量子阱中的极化场导致载流子溢出。
增强机制：近场辐射图案测量和FDTD模拟结果表明，等离激元垫能够调制TE和TM模式光子的传播，从而提升光提取效率。在p - GaN层蚀刻孔并嵌入等离激元垫后，Al基等离激元垫的反射和光子耦合输出效应改变了光子的传输模式。等离激元垫边缘区域能够有效激发表面等离激元极化子（SPPs）和局部表面等离激元（LSP）共振，这些共振有助于改变光子波矢，促进光提取。此外，沉积的Al膜具有纳米级粗糙度（RMS约2nm），也有助于激发等离激元共振，增强光提取。
综合优化：氟树脂键合石英透镜的引入，调整了光输出界面的折射率，增大了全反射临界角，显著减少了芯片因全内反射造成的光损失。经测试，芯片光输出功率提高了约36%，在100mA驱动电流下，典型器件的光输出功率从2.55mW提升到3.45mW，实现了0.40%的高WPE。
图14. （a）对照组以及（b） - （e）等离激元垫直径分别为8μm、16μm、20μm和24μm的等离激元器件的远场发射图案。
4. 研究结论：研究团队设计的分布式p/n叉指接触倒装芯片结构，通过在p - GaN层嵌入等离激元全向反射垫阵列，成功提升了250nm以下DUV LEDs的光提取效率。器件模拟和表征结果表明，等离激元微结构对电流注入影响小，但能显著增强TE和TM模式光子的提取，提高整体光输出功率。氟树脂键合透镜的使用进一步提升了器件效率。该研究为高效短波长DUV LEDs的发展提供了有效途径，后续优化等离激元结构的分布、密度和p型接触层的钝化材料，有望进一步提升器件性能。
这一研究成果为高效短波长 DUV LEDs 的发展提供了关键技术支持，有望推动其在空气和水净化、表面消毒、生物医学治疗等众多领域的广泛应用，助力相关产业的进一步发展。
原文链接：https://doi.org/10.1364/PRJ.551615
