厦门大学/广西大学AFM:高能量密度混合锂离子/金属电池突破

锂电联盟会长 2025-04-04 09:28
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▲第一作者:吕泰裕

通讯作者:郑志锋, 梁立喆

通讯单位:厦门大学,广西大学

DOI:10.1002/adfm.202500212(点击文末「阅读原文」,直达链接)


混合锂离子/锂金属电池(LIB/LMBs)是一种使用少量碳负极(碳负极/正极<1)来混合存储Li离子/Li金属以实现锂电池更高能量密度的方案。混合LIB/LMBs降低了传统LIBs负极成本,避免锂金属电池制备过程对环境的苛刻要求。然而,在高低温、快充等条件下,混合LIB/LMBs仍面临Li可逆性差和枝晶生长等问题,导致电池稳定性差。






论文概要

2025年3月20日,厦门大学郑志锋教授、广西大学梁立喆老师等人在Advanced Functional Materials上发表了题为“Interfacial Chemistry and Lithiophilicity Design for High Energy Hybrid Li-Ion/Metal Batteries in a Wide Temperature Range”的论文。本研究提出了一种创新的材料设计策略,通过两步闪蒸焦耳热法(FJH)制备了由石墨化层包覆的碳纳米纤维并均匀分布银纳米颗粒(G-CF-Ag),以优化混合锂离子/金属电池的性能。G-CF-Ag中的Csp²碳结构显著减少了与电解液的副反应,而银纳米颗粒则增强了亲锂性,诱导锂的均匀沉积和剥离。结合1M LiFSI-THF-0.5 wt.% LiNO₃弱溶剂化电解液的设计,实现了锂离子在快速充电和低温条件下的高效传输。实验表明,G-CF-Ag||Li电池在500 mA h g⁻¹的高锂负载下展现出82.2%的首次库仑效率(ICE),并在2 C倍率下循环150次后保持99.1%的平均库仑效率(CE)。此外,该电池在-20°C至50°C的宽温度范围内表现出优异的稳定性。在超低N/P比(0.3)条件下,G-CF-Ag||NCM811全电池实现了937.6 mA h g⁻¹的放电容量和587.5 W h kg⁻¹的高能量密度,而G-CF-Ag||LFP全电池在相同条件下展现出良好的循环稳定性。这些成果为高能量密度混合锂离子/金属电池的设计提供了重要的理论和实验依据,推动了锂金属电池在极端条件下的应用发展。


图文解读
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图 1. G-CF-Ag的制备及形貌。
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图 2. G-CF-Ag的理化性质和理论计算。
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图 3. G-CF-Ag在50°C到-20°C宽温范围下混合半电池性能。
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图 4. 揭示Li金属沉积/剥离过程,G-CF-Ag具有高度的可逆性。
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图 5. 界面化学表征,LiF/Li3N等组分有利于提升SEI膜的机械强度、促进锂离子在快充和低温条件的快速传输。
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图 6. 混合全电池的电化学性能,提供不同N/P比混合电池与传统LIBs、碳/Li复合负极的LMBs能量密度对比,为高能量密度的混合LIB/LMBs或LMBs的合理设计提供理论指导。



总结展望

总之,本研究通过设计一种由石墨化层包覆的碳纳米纤维并均匀分布银纳米颗粒(G-CF-Ag),结合弱溶剂化电解液的优化,显著提升了混合锂离子/金属电池(LIB/LMBs)在高锂负载条件下的性能。研究发现,G-CF-Ag中的Csp²碳结构有效减少了与电解液的副反应,而银纳米颗粒则显著增强了亲锂性,诱导锂的均匀沉积和剥离。通过1M LiFSI-THF-0.5 wt.% LiNO₃电解液的界面化学调控,实现了锂离子在快速充电和低温条件下的高效传输。实验表明,G-CF-Ag||Li电池在500 mA h g⁻¹的高锂负载下展现出82.2%的首次库仑效率(ICE),并在2 C倍率下循环150次后保持99.1%的平均库仑效率(CE),同时在-20°C至50°C的宽温度范围内表现出优异的稳定性。此外,G-CF-Ag||NCM811全电池在超低N/P比(0.3)条件下实现了587.5 W h kg⁻¹的高能量密度,而G-CF-Ag||LFP全电池在相同条件下展现出良好的循环稳定性。这一研究为高能量密度混合锂离子/金属电池的设计提供了重要的理论和实验依据,推动了锂金属电池在极端条件下的应用发展。未来研究可进一步优化材料结构和电解液配方,探索新型界面化学机制,以实现更高的能量密度和更广泛的环境适应性。











文献信息:Interfacial Chemistry and Lithiophilicity Design for High Energy Hybrid Li‐Ion/Metal Batteries in a Wide Temperature Range. Taiyu Lyu;Meina Huang;Jinping Xu;Xin Lin;Xin Xiao;Lizhe Liang;Cheng Zhang;Dechao Wang;Zhifeng Zheng. ISSN: 1616-301X , 1616-3028; DOI: 10.1002/adfm.202500212. Advanced functional materials. , 2025


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