西湖大学未来产业研究中心、西湖大学工学院孔玮研究员开发出一种新方法，首次实现了β-Ga₂O₃ (100)面无斜切衬底上的单晶同质外延，展示了在β-Ga₂O₃基功率器件中的巨大应用潜力。相关工作以“Single-Crystalline β-Ga2O3 Homoepitaxy on a Near Van der Waals Surface of (100) Substrate”为题发表于《Advanced Science》。
氧化镓(β-Ga₂O₃)因其高击穿电压和低导通电阻特性在宽禁带半导体功率器件中具有应用潜力而受到了广泛关注。由于β-Ga₂O₃优良的材料特性，其被认为是碳化硅(SiC)的强有力竞争者。Ga₂O₃具有五种不同的晶型，其中β-Ga₂O₃是最稳定且适合熔体生长的晶型，这使得其能够被加工成与硅类似的低成本、大尺寸衬底。目前，8英寸(100)面的β-Ga₂O₃晶圆已经被成功生产，其晶圆尺寸预计未来将被进一步扩大。然而，在(100)面衬底上进行同质外延生长仍面临挑战，原因是外延层中存在高密度的孪晶，这些缺陷会显著降低载流子迁移率并削弱器件性能。
β-Ga₂O₃ (100)面表现出较弱的层间相互作用，其(100)B面的表面能为 0.34 J/m²，与石墨和二硫化钼(MoS₂)等二维材料的表面能相当。(100)面的弱层间键使得其在外延过程中面临类似于范德华外延生长所遇到的挑战。例如，典型的范德华材料MoS₂可以在蓝宝石上外延生长，但由于成核过程中不同取向之间的能量差极小，通常会形成多重孪晶（这由蓝宝石对称性决定）。同样，由于(100)B面类似于范德华表面，使得孪晶形成能非常低（0.02 J/m²）而极易形成面内旋转180°的反向孪晶。因此，在(100)面β-Ga₂O₃衬底上进行同质外延生长和器件制备的研究受到限制，迄今尚未实现在无斜切(100)衬底上的单晶外延生长。
西湖大学工学院孔玮团队首次在(100)衬底上采用类范德华外延方式成功实现了单晶外延生长β-Ga₂O₃。通过引入过量铟(In)作为表面活性剂，并在高Ga/O比的生长条件下促进了不稳定的孪晶分解，并显著提高了Ga原子的表面扩散长度。这些非常规条件促进了单一取向的成核和沿台阶的横向生长及合并，以逐层生长模式形成了具有原子级平坦表面的单晶β-Ga₂O₃薄膜。这一方法有效利用了该材料体系大尺寸晶圆的成本优势，为基于β-Ga₂O₃ (100)面外延片开发高性能器件提供了有前景的路径。
图1. (100)面β-Ga₂O₃的表面能和外延缺陷结构
本研究首先总结了(100)面β-Ga₂O₃衬底较低的表面能以及其极低的孪晶形成能，并指出这些特性造成了与范德华外延相似的生长模式，催生了传统β-Ga₂O₃ (100)面外延层中较高的孪晶密度。在传统方式外延成核的初期，AFM结果显示其主要呈岛状生长模式，且EBSD揭示了部分外延岛与衬底的取向相反，进一步验证了成核初期存在大量孪晶。
图2. β-Ga₂O₃ (100) 面上传统外延和单晶外延工艺生长薄膜的表征
本研究采用金属In作为表面活性剂，在高Ga/O比和高温条件下，促进β-Ga₂O₃薄膜在(100)衬底上的单晶外延生长。通过HAADF-STEM、EBSD和RHEED表征，证明了外延的β-Ga₂O₃薄膜具备单晶质量。单晶外延膜在成核初期均形成同取向晶核，并以逐层生长模式横向扩展成膜，形成了无孪晶外延薄膜。RHEED周期性震荡曲线也验证了薄膜的逐层生长模式。
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3 单晶β-Ga₂O₃薄膜的生长动力学单晶外延的实现依赖于两个关键因素：（1）单一取向晶核的形成；（2）晶核沿着该取向的横向扩展成膜。为了排除传统生长模式下易形成孪晶的问题，本研究采用了偏离传统生长机制的热力学平衡条件：通过提高生长温度和引入In金属表面活性剂，结合高Ga/O比，促使过量镓原子和孪晶反应而分解成Ga₂O，从而消除孪晶。进一步通过提高In/Ga比，有效增加Ga原子的扩散长度，实现了逐层生长模式，进而横向扩展合并成单晶薄膜。通过AFM和RHEED等表征为该生长模型提供了证据支撑。
图4 β-Ga₂O₃ (100)面上同质外延生长的示意图和相图
本研究将β-Ga₂O₃ (100)面上单晶外延生长的过程展现在示意图中，并绘制了In参与的β-Ga₂O₃ (100)面同质外延生长的相图。
本文亮点
1.成功实现无孪晶的β-Ga₂O₃单晶外延生长，通过引入过量铟(In)作为表面活性剂，并在高Ga/O比和高温生长条件下，有效促进了不稳定孪晶的分解，显著提高了Ga原子迁移距离，将生长模式转变为逐层生长并实现了β-Ga₂O₃ (100)基底上的原子级平整的单晶外延生长。这一方法采用了单晶成核以及沿台阶横向生长的策略，成功克服了传统外延中常见的孪晶缺陷问题，为高性能器件的开发提供了新的途径。
2.通过建立In参与的β-Ga₂O₃ (100)面同质外延生长的相图，明确了温度和In/Ga比对生长模式的影响。该相图为进一步优化β-Ga₂O₃ (100)面外延工艺提供了理论依据。
本研究第一作者为西湖大学-浙江大学联合培养博士生蒋彤和西湖大学科研助理王浩。西湖大学工学院特聘研究员孔玮为本研究通讯作者。该工作得到了西湖大学未来产业研究中心和西湖教育基金的资助支持。
文章链接：https://doi.org/10.1002/advs.202413074
