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锂枝晶在固体电解质中渗透的原子机理

锂电联盟会长 2025-03-19 09:01
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标题：Atomic mechanism of lithium dendritepenetration in solid electrolytes
期刊：Nature Communications | (2025)16:1906
网址：https://doi.org/10.1038/s41467-025-57259-x
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图1单晶LLZO中枝晶渗透表征。a在特定时间间隔（0,0.4,0.9和1.2 ns）内枝晶穿透过程的快照。黄色和紫色的粒子分别代表Li和Zr原子。b枝晶和裂纹长度的时间变化。c沉积电流密度和在枝晶内产生的内应力。枝晶渗透过程中锂离子在单晶LLZO中的d-g分布。h锂离子在0.55和0.65 ns时的运动轨迹。i枝晶/LLZO界面处锂原子与离子的径向分布函数分别为0.55和0.65 ns。
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图2 |验证Griffith理论的适用性及枝晶内部锂金属态分析。a树突加载和ⅰ型加载场景。b枝晶加载（t = 0.6 ns）和I型加载下LLZO的正应力分布。c计算枝晶加载（t = 0.6-0.75 ns）和I型加载下的临界应力。d沉积过程中枝晶内部锂金属的原子结构。e枝晶内部不同晶型的分数曲线。f锂金属原子堆叠结构转变过程示意图，从BCC（左）构型开始，到无序构型（中），最后过渡到HCP和fcc2构型（右）。g枝晶内部应力分布。
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图3枝晶侵彻过程中的增韧机理。a .应变载荷为0.13，正化锂离子浓度分别为c/c0 = 1和0.9时单晶LLZO的原子结构。b由于锂离子浓度降低，断裂由解理向桥接转变示意图。c单晶LLZO在I型载荷下的断裂韧性（KIC）与锂离子浓度的函数关系。d单晶LLZO中枝晶渗透的进展。
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图4具有∑5（310）晶界的多晶ellzo中Li金属枝晶渗透的|表征a在特定时间间隔：0、0.1、0.4和0.8 ns下多晶LLZO中枝晶渗透过程的快照。黄色和紫色的粒子分别代表Li金属和Zr原子。b枝晶穿透过程中锂离子在多晶LLZO中的分布。c 0.8 ns时多晶LLZO内归一化电位分布。d (c)中白色虚线上的归一化电位曲线。e分别为Σ5(310) GB和散装LLZO的扩散系数Arrhenius图。f MD模拟的锂离子轨迹密度。
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图5多晶LLZO中|型I型断口。当枝晶与晶界成0°入射角时，初始(a)和穿透(b)时的原子结构。多晶模型的晶界为∑5（310）。c多晶LLZO的正态应力分布。d多晶LLZO的水平位移分布。20 μm (e)和5 μm (f)尺度的多晶LLZO模式断裂的SEM截面观察。
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图6 |多晶LLZO II型断口。枝晶与∑5（310）晶界成60°入射角时初始(a)和侵透(b)时的原子结构。c多晶LLZO中的剪切应力分布。d多晶LLZO的垂直位移分布。50 μm (e)和10 μm (f)尺度下多晶LLZO表面剥落的截面sem观察。(g)和(h)剥离前后多晶LLZO表面的模拟原子结构。通过沿[001]方向的随机轴旋转若干颗粒来构建表面剥离模型。
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图7树枝晶沿晶界侵彻导致的|混合模式断裂。当枝晶晶界角为0°(a)和60°(b)时的断裂模式示意图。c是沿晶界的I型和II型断裂韧性。晶界R1、R2和R3是由多个晶粒沿随机取向轴沿[001]方向旋转形成的。d晶界枝晶致晶间和穿晶断口相图。K - genIc是基于晶界模型计算的，其中晶轴的方向和角度完全是通过旋转随机建立的

1.在锂树枝晶穿透固体电解质的过程中，内部应力是如何随着锂离子的沉积而积累的，这种应力如何导致固体电解质的断裂？
在锂树枝晶穿透固体电解质的过程中，内部应力是随着锂离子的沉积而逐步积累的。具体来说，当锂离子在固体电解质中沉积时，锂树枝晶的体积逐渐增大，这导致内部应力的增加。随着锂离子的不断沉积，树枝晶内部的应力会不断上升，最终超过固体电解质的机械强度，从而导致固体电解质在树枝晶尖端发生断裂。
这种内部应力的积累是一个动态过程，受到锂离子浓度和沉积速率的影响。根据研究，锂离子的沉积不仅会导致树枝晶的生长，还会在固体电解质内部产生局部的应力集中。这种应力集中在达到一定阈值后，会引发裂纹的形成，进而导致固体电解质的破裂。
总之，锂离子的沉积过程通过不断增加内部应力，最终导致固体电解质的断裂，这一过程受到机械和电化学动态的共同影响。

2.文章中提到的Griffith理论在评估锂树枝晶引起的断裂模式时存在哪些局限性？如何考虑局部锂离子浓度对断裂韧性的影响？
在文章中提到的Griffith理论在评估锂树枝晶引起的断裂模式时，存在的局限性主要体现在以下几个方面：

  1. 局部锂离子浓度的影响：Griffith理论通常假设材料的断裂韧性是一个常数，而在锂树枝晶的情况下，局部锂离子浓度的变化会影响材料的断裂韧性。文章指出，必须考虑局部锂离子浓度对断裂韧性的影响，因为锂离子浓度的变化可能导致材料的力学性能发生变化，从而影响断裂的发生。

  2. 应力集中与缺陷：Griffith理论主要关注材料内部的缺陷和应力集中，但在锂树枝晶的情况下，动态生成的锂沉积会导致内部应力的持续积累，这可能超出Griffith理论的适用范围。树枝晶的生长和其引起的应力状态可能导致更复杂的断裂行为，而不仅仅是简单的应力集中导致的裂纹扩展。

因此，在评估锂树枝晶引起的断裂模式时，需要结合电化学环境和局部材料特性，超越传统的Griffith理论，以更全面地理解和预测断裂行为。

3.在多晶固体电解质中，锂树枝晶的生长和传播是如何受到晶界的影响的？这种影响对电池性能有何潜在的影响？
在多晶固体电解质中，锂树枝晶的生长和传播受到晶界的显著影响。根据参考信息，锂树枝晶在晶粒内部的生长通常会偏向晶界并沿着晶界传播。这种现象是由于锂离子在晶界附近的浓度分布不均匀，导致在晶界处形成的电场促进了锂离子的扩散，从而加速了树枝晶的生长。
具体来说，锂树枝晶在接近晶界时，其生长方向会发生偏转，最终趋向于与晶界平行。这种偏转不仅影响了树枝晶的生长路径，还可能导致在晶界处的裂纹形成和扩展。这些裂纹的形成通常表现为混合的模式I和模式II，取决于树枝晶与晶界之间的角度和晶界的断裂韧性。
这种影响对电池性能的潜在影响是显著的。锂树枝晶的生长和晶界的裂纹形成可能导致固体电解质的机械失效和短路，从而增加电池的失效风险。因此，理解锂树枝晶在多晶固体电解质中的生长机制及其与晶界的相互作用，对于提高全固态锂电池的性能和安全性具有重要意义。

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