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JPS:NFM/AC复合材料的电荷转移动力学和反应机理

锂电联盟会长 2025-03-15 09:01
迈来芯新一代经济型热成像技术 多物理场仿真在半导体制程中的应用

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派言派语 写在前面

钠离子电池（SIB）在物理和化学特性上与锂离子电池有诸多相似之处。凭借丰富的钠资源和相对较低的成本，SIB成为极具发展潜力的储能技术之一。
层状金属氧化物作为SIB的主要阴极材料之一，却受限于反应动力学缓慢和循环过程中结构的不稳定。活性碳（AC）在钠离子电池的阴极材料中发挥着关键作用。
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鉴于此，2024年11月27日，在Journal of Power Sources上发表研究成果。
该研究对NaNi1/3Fe1/3Mn1/3O2（NFM）/AC复合材料的电荷转移动力学和反应机理进行了研究。结果表明，AC的物理掺杂改善了电极的润湿性，为离子提供了更多的导电通道，并降低了离子阻抗。
通过原位X射线衍射和dQ/dV曲线分析发现，活性碳（AC）的加入能够加速NFM的O3-P3相变过程，进而有效减少在长时间循环过程中活性材料的损耗。
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在放电过程的COMSOL模拟中，NFM与AC结合后，其活性材料的分布更加均匀。与未添加AC的材料相比，NFM/AC复合材料在1000 mA g⁻¹的电流密度下，容量提升了近三倍。
此外，在经过100次循环后，循环稳定性从76%提升至81%。这些研究结果为提升钠离子电池（SIB）阴极材料的性能开辟了新的方向。

结果讨论 内容梳理

通过扫描电子显微镜（SEM）对活性碳（AC）和NFM的形貌进行观察，结果显示AC呈现不规则的块状结构，而NFM则形成了六边形的层状结构。进一步对比0% AC和5% AC电极的表面形貌和截面图像可以发现，5% AC电极中存在一些颜色较深的AC颗粒，而0% AC电极中则未观察到此类颗粒。
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图1： (a) 0 % AC和 (b) 5% AC电极的平面 SEM 图像；(c)电极表面电导率
为了深入了解这两种材料在电极中的分布特性，我们进一步开展了元素分布图谱分析和四探针电导率测试。在电极表面的五个不同位置测量电导率后，发现两种材料的电导率均存在一定程度的波动范围。
与纯NFM电极相比，NFM/AC复合电极的电化学性能显著提升。电极的充/放电曲线如图2(a)所示。
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图2：10 mA g-1 条件下 NFM/AC 电极在第一个循环中的充放电曲线
为了深入探究5%活性碳（AC）对NFM材料性能提升的机制，研究者对0% AC和5% AC电极的电化学行为进行了对比分析。通过四探针法测试两种电极的电导率，结果显示，5% AC电极的电导率是0% AC电极的三倍。
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图3：0%AC和5%AC电极的电导率
总之，AC增强了NFM电极的导电性，并改善了离子扩散，从而使电极在高速率下表现出令人满意的性能。
为了进一步研究电化学插入/萃取过程中发生的结构变化，在不同的充电/放电电位和100次循环后，对两种电极进行了原位XRD研究。XRD图显示了两个电极在循环过程中和100次循环后的(003)和(104)峰。
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图4：0%AC和5%AC电极在3.05V-2.0V循环电压下和100次循环后的XRD图对比
为了深入探究电极的反应动力学机制，研究者利用COMSOL软件对反应过程进行了模拟。如图5b所示，展示了含有5%活性碳（AC）的钠离子电池（SIB）在不同放电时间下的电极反应源分布情况。在放电过程的初始阶段，电极反应主要集中在隔膜和集流体的两侧。随着放电的进行，到放电结束时，反应源均匀分布在阴极的整个区域。
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图5：COMSOL仿真结果
根据上述分析，AC在NFM的循环过程中主要发挥了三个方面的作用。在反应初期，AC能够预先吸附电解质分子，从而显著降低离子扩散的阻力。在反应过程中，AC进一步增强了材料的导电性。此外，AC对离子的吸附和解吸作用加速了离子的传输过程，这与离子直接嵌入NFM材料的机制有所不同。
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图6：0%AC和5%AC电极在电化学反应中的反应机理比较
综上所述，通过对0% AC和5% AC电极的对比研究，揭示了活性碳（AC）对NFM阴极材料倍率性能和循环稳定性的提升机制。AC的加入为钠离子提供了更多的导电通道，显著提高了电解质的吸收率，并降低了离子传输的阻力。
这些改进极大地增强了电极的导电性和钠离子扩散系数，使得5% AC电极在1000 mA g⁻¹的电流密度下，能够保持约0% AC电极三倍的比容量。

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