燕山大学彭秋明团队NatureCommunications：纳米孪晶合金电极领域取得重要进展

锂电联盟会长 2025-03-01 09:02 137浏览 0评论 2点赞

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【研究背景】

钠金属电池因其资源丰富、高能量密度和低成本的优势，被视为下一代电化学储能的理想候选。然而，钠金属在集流体表面的不均匀沉积严重影响电池的循环稳定性，并带来潜在的安全隐患。为解决这一问题，目前已探索涂层增强界面稳定性和三维多孔骨架等策略，尽管取得了一定成效，但涂层易脱落，三维骨架空间利用效率低，限制了性能提升。因此，亟需开发更加高效、稳定的集流体优化技术。

【工作简介】

近日，来自燕山大学彭秋明团队，在国际知名期刊Nature Communications上发表题为“A nanotwinned-alloy strategy enables fast sodium deposition dynamics”的观点文章。该文章发明了一种高压-焦耳热联用制备纳米孪晶合金新方法，合成了多种纳米孪晶合金电极，并阐明了其提升金属沉积动力学微观机制。

【内容表述】

要点一：发明了一种高压-焦耳热联用制备纳米孪晶合金新方法

合金化为不均匀金属沉积的问题提供了新的解决方案。特别是在合金中引入纳米孪晶结构能够显著降低扩散势垒，促进均匀的金属沉积并抑制枝晶生长。因此，作者推测增加负极或集流体中纳米孪晶结构的含量可以显著改善钠沉积形貌（含活性金属的纳米孪晶合金可作为负极，不含活性金属的纳米孪晶合金仅可作为集流体）。值得注意的是，在高压条件下合金溶质的固溶度会发生急剧变化；其次，通过瞬间卸载压力可实现高过冷进而获得高温熔体合金的亚稳态结构。此外，焦耳热处理过程可通过改变合金的自由能来诱导非平衡弛豫，从而可以进一步扩大高压样品中的晶体缺陷密度。为此，研究团队发明了一种高压-焦耳热联用制备（HPJH）纳米孪晶合金新方法，在Al-Si合金中成功引入了高达82.7%的纳米孪晶硅（NT-Si）结构，并进一步推广至Cu-Ag等合金体系。

要点二：纳米孪晶合金电极表面均匀的钠沉积现象及优异的电化学性能

纳米孪晶结构因其低界面能、高导电性和机械稳定性，为钠的均匀沉积提供了理想平台。在5 mA cm^-2和5 mAh cm^-2的测试条件下，基于HPJH-AlSi集流体的钠对称电池展现出超过5300小时的超长循环寿命，总容量高达13.25 Ah cm^-2，并在全电池测试中保持优异的性能。进一步的原位TEM观察和分子动力学模拟验证了HPJH-AlSi合金表面钠的球形沉积形貌及无枝晶生长特性。

要点三：纳米孪晶合金提升金属沉积动力学的微观机制

钠的形貌变化主要受电化学沉积过程中电荷转移与扩散限制的竞争机制控制。当扩散控制（高反应速率和低扩散速率）主导时，容易发生枝晶生长，而当反应控制（低反应速率和高扩散速率）主导时，则以球形沉积为主。实验与理论计表明，纳米孪晶硅具有出色的亲钠特性和快速扩散能力。这些特性显著降低了无量纲Damköhler数（表示电化学反应速率ke与表面扩散速率kd的比值），使沉积过程由扩散控制转变为反应控制，实现了更加均匀的金属沉积。

图一为Al-Si合金的制备和结构表征

（a）不同Al-Si合金的制备过程示意图，（b）HPJH-AlSi的TEM图，（c）HPJH-AlSi和HPA-AlSi上负载NT-Si的比例，（d）NT-Si和Al基体的晶体结构，（f）NT-Si的HRTEM图像和对应的EDS元素分布图，（f）Al（111）的HAADF图像，（g，h）NT-Si（111）的HAADF图像和对应的几何相位分析图。

图二为Na在不同基体上的成核与生长

（a，e，i）不同集电极上钠沉积示意图，（b–d）不同电解液条件下沉积在HPJH-AlSi上的球状Na形貌，（f-h）不同电解液条件下沉积在HPA-AlSi上的不均匀Na形貌，（j–l）不同电解液条件下沉积在Al上的枝晶Na形貌。

图三为钠沉积的原位分析

（a）电化学沉积装置示意图，（b-g）HPJH-AlSi上Na沉积的原位TEM图，（h）不同基底上Na沉积过程中Na尺寸随时间的变化，（i-n）MD模拟Na在HPJH-AlSi上沉积的时间演变过程。

图四为HPJH-AlSi的亲钠机制

图（a）LSV峰值电流与扫描速率线性关系的斜率值，（b）Na在不同集流体上的MSD模拟，（c）Na在NT-Si上的扩散路径及能量分布，（d）沉积形态相图与Damköhler数的关系，（e）t/tm和(j/jm)2与理论3D模型的比较。

图五为不对称和对称电池的电化学性能

（a）沉积/剥离Na的库伦效率，（b）Na||HPJH-AlSi的电压-容量曲线，（c）对称电池的电压分布图，（d）HPJH-AlSi/Na||HPJH-AlSi/Na在5265和5300 h的电压分布图，（e）不同对称电池性能对比，（f）不同电极的电化学性能的雷达图。

图六为全电池的电化学性能

（a）全电池的内部结构示意图，（b）HPJH-AlSi/Na||NVP电池的电压分布图，（c）不同全电池的长期循环稳定性及相应的库伦效率，（d，e）HPJH-AlSi/Na|| NVP的原位阻抗谱和对应的DRT等高线图，（f）不同全电池的倍率性能及相应的库伦效率。

与传统方法不同，作者采用高压固溶结合焦耳热处理的方法设计了一种纳米孪晶合金，用于提升钠的沉积动力学。这一方法将钠沉积过程从扩散控制转变为反应控制，促进了球形钠的沉积和无枝晶生长。这一纳米孪晶结构提升钠沉积动力学的策略具有广泛的适用性，为其他金属沉积提供了新的方向。同时，该合成技术可扩展到多种合金体系，为无枝晶金属电池的发展提供了重要推动力。

来源：能源学人

【文献详情】

Guodong Zou, Jinming Wang*, Yong Sun, Weihao Yang, Tingting Niu, Jinyu Li, Liqun Ren, Zhi Wei Seh, Qiuming Peng*. A Nanotwinned-Alloy Strategy Enables Fast Sodium Deposition Dynamics. Nature Communications, 2025 https://doi.org/10.1038/s41467-025-56957-w

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