仅隔一周!北京大学周欢萍团队再下Science正刊

DT半导体材料 2025-01-17 18:11

钙钛矿太阳能电池(PSCs)已展现出卓越的光电转换效率(PCE)和低制造成本,但PSCs的长期稳定性不佳阻碍了其商业化。添加剂工程、界面工程和传输层设计已将PSCs的运行寿命延长至数千小时,但混合钙钛矿吸光剂的固有不稳定性仍是其全面商业部署的主要障碍。甲脒三碘化铅(FAPbI3)被认为是单结PSCs最有竞争力的吸光剂,但其存在复杂的结晶动力学和热力学亚稳态问题,制备非合金化且高质量的α-FAPbI3钙钛矿薄膜一直是个难题。挑战包括α-FAPbI3相较于非光活性的δ-FAPbI3具有较高的成核障碍、FAI的质量传输限制,以及与α相降解相关的对湿气的敏感性,这通常会导致薄膜晶体质量低和稳定性差。

通过动力学调制钙钛矿结晶过程可以有效缓解这些问题。这可以通过铵阳离子合金化(如甲基铵(MA+)、噻吩甲基铵(TMA+)和丙基铵(PA+))和卤素或拟卤素掺杂(如Cl⁻、硫氰酸根(SCN⁻)和醋酸根(Ac⁻))以及使用具有合适晶格结构的籽晶来模板化生长(如二维钙钛矿)来实现。然而,这些方法通常会通过残留的组成添加剂在FAPbI₃中引入额外的不稳定性因素,可能会导致阳离子-阴离子分离(例如,FA⁺/MA⁺、I⁻/Cl⁻)、热分解(如MA⁺),甚至FA⁺与路易斯碱(如铵基团)之间的亲核反应。此外,用于通过缓解晶格应变来制备纯α-FAPbI3的制造技术(如溶剂退火、湿气诱导的相变和红外热退火)与合金化钙钛矿相比可能表现出不尽人意的性能,可能是因为它们的薄膜质量较差。

甲脒三碘化铅(FAPbI3)被认为是高性能单结太阳能电池最有希望的组成材料。然而,非合金化的α-FAPbI3相对于光惰性的δ相是亚稳态的。

在此,北京大学周欢萍教授等人开发了一种动力学调制策略,通过共生成的挥发性碘插层和脱层辅助制备高质量且稳定的非合金化α-FAPbI3薄膜。碘的插层促进了角共享Pb-I框架构建块的形成,并降低了α-FAPbI3形成的动力学障碍,而碘的脱层则改善了最终钙钛矿薄膜的质量,包括组成纯度和整体均匀性。基于这种非合金化α-FAPbI3(不含其他外在组成离子)的太阳能电池实现了超过24%的光电转换效率。这些设备还表现出出色的耐久性,在85°±5°C的光照下运行超过1100小时后,仍保持其原始光电转换效率的99%。

相关文章以“Nonalloyed α-FAPbI3 formamidinium lead triiodide solar cells through iodine intercalation”为题发表在Science上。这也是周欢萍教授时隔一周再发Science!北京大学2025年首篇Science:晶圆级MoS2插层助力钙钛矿器件稳定性提升

本文通过一种碘插层-脱层策略来制备高质量、非合金化的α-FAPbI3钙钛矿薄膜。共生成的挥发性添加剂碘(I2)通过与碘离子反应形成多碘化物(如I3-),特别是钙钛矿-碘复合物中间体,从而改变了反应路径。这些中间体为α-FAPbI₃钙钛矿的形成提供了足够的角共享Pb-I框架构建块,并降低了反应活化能。在退火过程中,碘可以从最终薄膜中逸出,不留残留添加剂,从而获得均匀性和晶体质量增强的薄膜。采用这种非合金化α-FAPbI₃的太阳能电池PCEs > 24%。此外,改进的PSCs展现出出色的运行稳定性,在运行1180小时(100 mW cm-2,85°C)后仍保持其初始PCE的99%。这项研究突出了非合金化FAPbI₃(不含其他离子如MA⁺、Cs⁺、Br⁻和SCN⁻)对于钙钛矿材料固有稳定性的重要性,并阐明了碘化学如何动态调制亚稳态钙钛矿以及其他具有软离子晶格的光电子材料的形成路径。

非合金α-FAPbI3碘介导形成的设计原理和概念验证

碘介导的FAPbI3薄膜形成机制

薄膜质量和稳定性

器件性能


在全球能源转型的关键时期,晶硅光伏产业已为我国能源结构优化奠定了坚实基础。然而,随着晶硅电池效率逐步逼近理论极限,光伏产业迫切需要技术突破,以实现更高的转换效率和更低的度电成本。钙钛矿太阳能电池凭借其高效率、低成本以及柔性应用的独特优势,已成为引领光伏技术革新的重要驱动力。未来,其量产工艺的优化、稳定性提升、大面积组件效率的突破以及后期应用市场的拓展,必将是推动该技术广泛应用的关键所在。
尽管钙钛矿太阳能电池被誉为光伏技术的未来,其在大规模应用中仍面临诸多挑战。从材料的稳定性到大面积制备的均匀性控制,从叠层电池的界面工程到柔性器件的封装与可靠性,技术的成熟与产业化路径仍需进一步探索。为此,第三届钙钛矿材料与器件产业发展论坛将聚焦“大面积制备工艺的挑战与优化”“叠层电池的产业化挑战与解决方案”以及“柔性器件的产业化路径与商业模式创新”等关键议题,深入探讨技术难题并分享最新研究进展。论坛将汇聚全球顶尖专家与领先企业,携手科研团队,共同为钙钛矿技术迈向商业化铺平道路,指引方向。

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