量子传感技术已在多个科学领域展现出巨大潜力，尤其是在磁共振和微观环境探测中。氮-空位(NV)缺陷中心的纳米金刚石（ND）具有优异的磁共振传感能力，继而引发广泛关注。然而，由于热力学效应和较弱的光梯度，传统光镊难以稳定捕获小尺寸ND。如何在复杂环境中实现稳定、可控的小尺寸材料定位和自组装，是纳米光学领域里急需解决的科学挑战问题之一。
在传统光镊中，布朗运动导致的热扰动对于捕获小尺寸纳米材料是关键限制因素。布朗运动会干扰捕获稳定性，使得ND在光镊中的位置易发生漂移，因而无法实现高精度的定位控制。而在磁共振传感应用中，任何细微的运动变化都会影响信号的稳定性和精度，这直接影响到微观传感结果的可靠性。
对于小尺寸ND，常规光镊的光梯度力较弱，导致捕获刚度不足。低捕获刚度无法有效抑制ND的运动，使得ND易在捕获区内摆动，从而降低了其作为量子探针的稳定性和定位精度。此外，强红外激光诱导的荧光淬灭和自旋相干性损失也是一大问题。强光场会加速NV中心的自旋相干性损失，影响量子态的保持时间，从而降低ND的磁共振信号质量。这种现象在延长采集时间时尤其明显，且会对光检测磁共振（ODMR）信号的稳定性和精度产生不利影响。
近日，新南威尔士大学物理学院Peter J. Reece教授及合作者使用光镊实现纳米金刚石的自组装技术，以提高其稳定性和传感精度。通过将NDs自组装成刚性超结构，提高了捕获刚度，显著增强了荧光信号和信噪比，为实时监测磁共振信号提供了可能性。
该成果发表在Nano Letters，题为“Optical Tweezers Assembled Nanodiamond Quantum Sensors”。新南威尔士大学博士生Adam Stewart为论文的第一作者，通讯作者为新南威尔士大学物理学院Peter J. Reece教授。其他重要贡献者包括新南威尔士大学临床医学院和悉尼科技大学生物医学工程学院的朱瑛博士、悉尼科技大学生物医学工程学院的博士生刘益廷、墨尔本大学物理系的David A. Simpson。
设计思路和工作原理
该团队利用梯度力光镊在流体环境中捕获和自组装NDs，并使用红外捕获激光器将纳米金刚石组装在梯度力镊子的焦点处。
通过环形天线施加的绿色激发激光和微波场测量光学检测磁共振，并由聚光镜物镜收集源自这种结构的散射光（图1a）。
纳米金刚石自组装过程如图1b所示，其中粒子在红外光镊的焦点处组装。
ND组件充当刚性物体，可以使用后焦面干涉法进行表征。结合共焦光圈，该工作可以选择性地测量组件内单个ND的磁共振感应（图1c）。
光学检测磁共振测量利用与金刚石中氮空位中心相关的自旋敏感光学跃迁（图1d）。
这种超结构的荧光速率提高了约一个数量级，大大缩短了ODMR的采集时间。
图1：实验装置主要元件示意图
图源：Nano Letters
传输与感测性能提升
通过构建自组装的ND超结构，本研究实现了较高的捕获刚度，使NDs在光镊中的位置稳定性显著提高。
图2显示了随捕获事件的增加，捕获刚度呈阶梯状上升，ND结构的布朗运动也得到有效抑制，从而提高了ND探针的定位能力和光镊捕获效率。
图2a和图2b展示了在自组装过程中，NDs在光镊中位置的变化密度和功率谱密度。随着更多NDs进入捕获区，低频运动幅度减小，角频率增加，表明捕获刚度和稳定性在逐渐增强。
图2：纳米金刚石在光镊中自组装过程中捕获参数的变化。
图源：Nano Letters
优越的结构稳定性和旋转控制
该研究进而展示了自组装ND旋转运动。
图3a显示了透射捕获激光通过偏振分束器的时间序列轨迹。在线性（蓝色）和圆形（橙色）极化捕获之间切换时电压传输的时间序列轨迹。电压的下降表明扭矩已转移到自组装。对于线性偏振，信号是恒定的，但对于圆偏振光，强度有明显的调制。
图3b至3d则进一步证实了这种旋转运动，包括X和Y轴位置的交叉相关性和功率谱密度的变化。结果表明，使用圆偏振光能够稳定控制ND超结构的旋转，实现了高角刚度和稳定的捕获定位，为ND量子传感器在复杂环境中的应用奠定了基础。
图3：纳米金刚石超结构在光镊中旋转控制的实现以及捕获稳定性的增强
图源：Nano Letters
ND组件的一个潜在缺点是其在矢量磁力仪中的应用。矢量场重建需要具有明确晶体取向的探针，以确定NV 轴的方向。在施加磁场的情况下，塞曼效应会导致四个不同的NV 投影能量发生偏移，从而导致ODMR 光谱分裂。由于组装的ND结构由随机取向的金刚石组成，分裂将在多个不同的晶体取向上平均化，从而产生的响应是宽的、无特征的、低对比度的光谱共振，不适合传感应用。
为解决这个问题，课题组通过SLM 扫描捕获焦点，利用共焦映射来解析空间结构内不同点的ND 信号。在检测器前加入50 μm 共焦光圈可提供210 nm的轴向分辨率。
图4a显示了沿轴向扫描的ODMR光谱，随着捕获焦点的移动，不同位置的NDs表现出不同的谱线宽度和分裂情况，反映了结构内各个ND的方向和应力差异。
图4b进一步展示了通过旋转捕获光的线偏振方向，ND超结构的ODMR谱线在外加磁场的影响下发生的分裂和偏移，可用于磁场方向的测量。
图4c则展示了ND超结构在实时磁场变化下的响应，通过周期性地将磁体靠近和远离超结构，导致ODMR对比度发生波动。该图表明ND超结构能够进行实时的磁场监测，为动态环境下的量子传感应用提供了新的可能。
图4：纳米金刚石超结构在不同位置和磁场方向下的光检测磁共振性能及其实时响应能力
图源：Nano Letters
未来展望
该研究首次实现了通过光镊将纳米金刚石组装成稳定超结构的方案，但在实际应用中还需进一步提升自组装过程的可控性，例如优化ND的旋转速度和捕获强度，以适应更复杂的探测需求。
此外，提高ND超结构对不同波长光的捕获效率，以及减少外场对NV中心磁共振特性的影响，也将有助于进一步提升传感性能。
该工作将结合更多的微操作技术（如原子力显微镜），有望应用于复杂生物系统的多维量子探测。
论文信息
Nano Lett. 2024, 24, 39, 12188–12195
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c03195
