二维层状范德华材料1T-TaS₂因其丰富的量子现象而吸引了广泛的研究兴趣，包括超导、莫特绝缘体、平带电子结构以及电荷密度波（CDW）序等。其中1T-TaS₂中的电荷密度波的相变（PT）行为可以通过外部微扰，如偏置电场、栅压、光脉冲以及电荷掺杂等进行调控，使得1T-TaS₂在宽光谱红外至太赫兹波段光电探测应用中展现出巨大潜力。然而1T-TaS₂中电场导致的电荷密度波相变机制却长期存在争议，为相应光电子器件设计及性能优化带来了挑战。
据麦姆斯咨询报道，近日，复旦大学光电研究院/材料科学系褚君浩院士与黄海青年研究员团队通过系统地研究了1T-TaS₂在I-V扫描过程中多步相变的演化过程，对温度变化、脉冲电压持续时间以及近红外光照对相变影响进行全面分析，揭示了多步电致相变中电流驱动和热效应驱动相变的共同作用机制，即随着电流增加，电荷密度波（CDW）相变机制从电流驱动逐渐转变为热驱动的过程。该研究结果为统一解释1T-TaS₂中电驱动电荷密度波相变机制的长期争议提供了新见解，更为基于光热耦合实现红外探测提供了崭新思路。相关研究成果以“Current-Driven to Thermally Driven Multistep Phase Transition of Charge Density Wave Order in 1T-TaS2”为题，发表在Nano Letters期刊上。
为了研究二维分层1T-TaS₂材料中的电驱动相变，研究人员在Si/SiO₂衬底上使用不同厚度的机械剥离1T-TaS₂纳米薄片制造了面内器件，如图1b所示。研究人员对不同厚度的器件进行了I-V扫描曲线测量，同时将温度从300 K冷却到80 K，结果如图1e所示。
图1 1T-TaS₂纳米薄片的特性以及电驱动相变随厚度和温度变化的行为
通常，1T-TaS₂中的相变归因于相称的电荷密度波（CCDW）相从晶格上脱离，导致电荷密度波滑动和突然的电阻开关。然而，最终触发相称的电荷密度波到不相称电荷密度波相变的确切驱动力仍然不明确。为了进一步探索这一点，研究人员系统地分析了三种代表性厚度（7 nm、25 nm和 40 nm）的相变跃迁条件，结果如图2所示。为了进一步验证1T-TaS₂中电流和热驱动相变的控制，研究人员通过调制局部热条件进行了一系列测量，结果如图3所示。
图2 厚度不同的1T-TaS₂样品中相变阶跃的温度依赖性
图3 脉冲持续时间对脉冲I-V扫描的影响
研究人员对不同厚度的少层1T-TaS₂的电荷密度波相变进行了全面研究，考察了其在不同电场、温度和光照条件下的行为，以深入理解其内在机制。当样品从300 K冷却至80 K时，非线性I-V曲线显示出多步阻变现象，表明1T-TaS₂中存在多个电荷密度波中间态。I-V扫描中多态相变的出现和演化表现出对厚度和温度的强烈依赖性，这表明它与1T-TaS₂中电荷密度波的基态和层间分布结构密切相关。在I-V扫描中的首次相变发生在一个稳定的阈值电流密度下，与温度无明显关联，而随后的相变则发生在更高电流下，并表现出强烈的温度依赖性。这表明1T-TaS₂中的电荷密度波相变由两种不同的机制驱动：首次相变是电流驱动的，而后续相变是热驱动的。这一结论在脉冲I-V扫描实验中得到了进一步支持，其中施加电压的脉冲持续时间显著调制了后续相变的回滞出现和宽度，但对首次相变几乎没有影响。
随后，研究人员研究了在近红外（NIR）光照射下加热效应对1T-TaS₂中电驱动相变的影响结果如图4所示。由于电流注入和近红外光照都可以在不同的电流水平下在1T-TaS₂中诱导电荷密度波相变，因此研究人员还在恒定电压偏置和长时间照明下实现了多级相变，反映了在I-V扫描中观察到的行为，相关结果如图5所示。
图4 近红外光照下的多步相变和滞后窗口的特征
图5 近红外光照下多步电致相变和回滞窗口的调控特性
近红外光照射通过局部加热样品展现了对电荷密度波相变的类似调控能力。如预期所示，与首次相变相比，后续相变对激光加热表现出更显著的可调性，进一步强化了其热驱动特性。此外，在固定电压偏置和光照条件下，I-V扫描中的电驱动相变可以被等效实现。首次相变发生在相同的电流水平，而后续相变发生在相同的电导水平，这表明在1T-TaS₂中存在两种具有不同机制的电驱动相变。
综上所述，这项研究发现通过调节偏置电压以及红外光照条件，可以精确控制材料局域热效应以实现动态调控其相变过程，从而实现针对红外光的高响应度探测，这为设计基于电荷密度波相变机制的红外光电探测器件提供了新的思路。
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c05302
