超构表面（Metasurface）在精确调控窄波长光谱内的光学特性方面表现出卓越的能力。然而，人们对能够在宽光谱范围内实现波前工程的多谐振超构表面的需求日益迫切。
据麦姆斯咨询报道，近日，台湾成功大学、清华大学深圳国际研究生院、同济大学的研究人员组成的科研团队提出了一种将亚波长超构原子（Meta-atom）与专门设计的分布式布拉格反射器（DBR）衬底集成在一起的微腔辅助型多谐振超构表面平台。该平台能够同时激发超构表面内的各种谐振模式，从而产生从可见光到近红外（NIR）区域的多个高品质因数（high-Q）谐振。所开发的超构表面可在可见光-近红外光谱中产生多达15个高Q值谐振峰，在模拟（实验）中实现了81%（70.7%）的最大效率，平均效率为76.6%（54.5%），标准偏差为4.1%（11.1%）。此外，本研究还展示了所提出的多谐振超构表面在峰值波长下振幅、相位和波前调控方面的多功能性。通过结合结构色打印和矢量全息成像，本研究所提出的超构表面平台显示出在光学显示和加密领域的应用潜力。这项工作为开发下一代多谐振超构表面奠定了基础，在光子学及其他领域具有广泛的应用前景。上述研究成果以“Microcavity-assisted multi-resonant metasurfaces enabling versatile wavefront engineering”为题发表于Nature Communications期刊。
多谐振超构表面的设计原理始于光学法布里-珀罗谐振腔（FP cavity，简称“FP腔”），包括一个部分反射镜、一个金属全反射镜和夹在它们之间的介电层。如图1a所示，当光在腔内往返传播的光学相位与腔的谐振条件相匹配时，反射光谱中会出现多个明显的谐振峰。这种现象源于FP腔能够在较长时间内限制和储存光能，从而在光谱中产生更明显和更窄的谐振峰。为了满足谐振条件，介电层的厚度必须超过光的有效波长。
图1 多谐振超构表面的概念示意图
尽管可以通过调整入射角或操控腔材料的光学特性等多种方法来调控反射强度，但要在FP腔内对单个高Q值谐振峰的相移实现精确调控，通常需要更复杂的技术。相比之下，金属-绝缘体-金属（MIM）超构表面（见图1b）通过调整顶层纳米结构的几何属性（如尺寸、形状、结构取向等），可以有效地调控反射振幅、工作光谱带宽和相移。在这种配置中，由于绝缘层的光学厚度较薄，可以实现金属纳米结构与背面反射器之间的强近场耦合。
为了实现多个高Q值的谐振并灵活调控单个反射峰，本研究所提出的方法引入了两项改进：i.用梯度厚度的DBR反射镜替代金属反射镜；ii.用等离激元超构原子替代FP腔内的部分反射镜。引入的超构原子为调控谐振峰的振幅和相移提供了额外的手段。为了保留FP腔的特性，超构原子与完全反射的交替层之间的介电间隔层的厚度必须超过工作波长（如图1c所示）。
由于基于梯度厚度DBR的多谐振超构表面的光学响应源自MIM超构表面和FP腔光学行为的组合，因此通过调节超构原子的物理尺寸（见图1c左侧面板）可以精确调控单个谐振峰的反射强度。此外，高Q值的谐振峰的工作范围可以通过DBR的宽反射带宽界定；该带宽可通过更改DBR的组成材料来调控。最后，结合几何相位法，可以对每个谐振峰的相移进行精确调控，从而实现对所有谐振峰的波前调控（见图1c右侧面板）。
为了验证这一概念，研究人员首先研究了MIM超构表面左旋圆偏振（LCP）向右旋圆偏振（RCP）转换的反射光谱。如图2b所示，当介电间隔层的厚度超过临界值时，就会出现多个高Q值的谐振峰。此外，随着间隔层厚度的增加，谐振的数量也随之增加。
为了更深入地探讨所提出的多谐振高Q值超构表面的物理机制，研究人员比较了使用两种不同介电间隔层厚度的LCP到RCP转换效率的光谱，如图2c所示。
为了使所有高Q值谐振峰实现2π相移，研究人员引入了几何相位法，该方法可以有效地调控相移，而不受波长影响。图2f显示了相移与最顶层超构原子的结构取向角的关系。几何相位在所有峰值波长上的持续适用性是显而易见的。
图2 MIM超构表面的纳米光子谐振转换
接下来，研究人员验证了使用DBR替代金属反射镜能够实现多谐振高Q响应。为了在宽波长范围内产生多个高Q值谐振，他们在SiO₂和Ta₂O₅层中加入了精心设计的特征，以在DBR内引入梯度厚度变化。所设计的具有梯度厚度DBR的多谐振高Q值超构表面及其表征如图3所示。
图3 具有梯度厚度DBR的多谐振高Q值超构表面
在深入研究了观测到的多谐振高Q值响应的物理机制之后，研究人员进一步展示了所提出的超构表面在谐振峰处对振幅和相位的灵活调控能力，这对于多波长波前工程至关重要。鉴于最顶层的等离激元超构原子有效地充当了FP腔中的部分反射镜，并且超构原子的有效折射率由其物理尺寸决定，因此可以通过调整最顶层等离激元超构原子的几何尺寸来实现各个峰值的振幅调控。为实验验证这一概念，他们设计并制造了两种多谐振高Q值超构表面。这两种超构表面具有相同的DBR反射镜和介电间隔层，但顶层等离激元超构原子的物理尺寸不同，如图4a所示。
正如理论所预期的那样，这两种超构表面在圆偏振光谱中都生成了多个谐振峰，覆盖了包括可见光和近红外区域的宽光谱范围（如图4b所示）。实验测得的光谱与数值模拟结果高度一致，在转换效率、单个谐振峰的位置以及谐振峰的数量方面表现出高度的匹配。这一结果验证了所提出的超构表面配置在所有谐振波长上实现多谐振特性和振幅调控方面的有效性。
图4d验证了所开发的多谐振高Q值超构表面的相位调控能力。为说明生成的多波长响应在波前工程中的多功能性，研究人员将多谐振超构表面设计应用于超构表面全息。超构表面全息，也被称为超构全息（Meta-hologram），通过亚波长结构在局部精确操控振幅和相位信息，实现精确的波前调控。将超构全息与额外自由度（特别是偏振和波长）相结合，形成多色矢量超构全息，为矢量光束生成、AR/VR成像、全彩显示及光学加密等众多应用提供了巨大潜力。
图4 多谐振高Q值超构表面的光学调控
最后，研究人员提出了一种高安全性光学加密的潜在应用，即通过开发多谐振高Q值超构表面，将矢量全息图像与结构色结合在一起。作为概念验证演示，图5示意性地说明了信息解密所涉及的流程。
图5 实时多通道光学加密流程示意图
综上所述，这项研究阐述了一种能够在宽光谱范围内操控波前的微腔辅助型多谐振超构表面平台的开发和验证。该平台通过将亚波长超构原子与梯度厚度DBR衬底集成在一起，实现了多个谐振峰。这种集成使超构原子中的等离激元模式与DBR反射镜交替层内的FP模式耦合，这对于实现多谐振特性至关重要。与之前的多波长超构表面只能产生几个谐振峰相比，该研究所提出的平台可以在480 nm至1000 nm的可见光-近红外光谱中产生多达15个谐振峰，并且无论峰数是多少，都能同时保持高工作效率。研究表明，多谐振超构表面在15个高Q值谐振峰的模拟（实验）中实现了81%（70.7%）的最大效率，平均效率为76.6%（54.5%），标准差为4.1%（11.1%）。此外，这项研究展示了多谐振超构表面在调控峰值波长处的振幅、相位和波前的多功能性——这在以前是很难实现的。这种多功能性凸显了其在先进光学和纳米光子学应用方面的潜力。此外，矢量全息成像和结构色打印的结合生动地展示了所开发的多谐振高Q值超构表面的多功能性，其在光通信、生物光子学和信息加密领域具有广泛的应用。
论文链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-024-54057-9
