超构表面微型光谱仪平台,突破光谱仪分辨率和灵敏度的限制

MEMS 2024-12-12 00:01

研究背景

光谱仪是一种将复杂光信号分解为光谱线并定量分析谱线强度的仪器。通过光谱线的测量,光谱仪不仅能够帮助我们探索遥远星系的活动,还可以分析纳米尺度的分子结构、检测空气污染、食品卫生、农作物生长以及人体健康状况,是科研、生产及日常生活中不可或缺的重要工具。

光谱仪的灵敏度指的是其检测微弱光谱信号的能力,对于物质分析至关重要。尤其在低辐射场景下,如痕量化学成分分析、环境监测和生物检测中,所测物质的浓度通常非常低,导致信号微弱。如果光谱仪的灵敏度不足,微弱的信号可能会被噪声淹没或无法准确检测,从而影响分析结果的可靠性。而光谱仪的灵敏度受多种因素的影响,包括探测器性能、光学系统光通量以及光谱分辨率等。

根据分辨率-光通量规则(Resolution-Luminosity product rule),光通量和光谱分辨率之间存在一定关系:E = R × L,其中E为光谱仪效率,R为光谱分辨率,L为光通量。在传统光谱仪设计中,尤其是基于光栅或滤光片的光谱仪,光谱仪效率是常数,这意味着光谱仪在高分辨率和高灵敏度之间往往存在不可避免的权衡。例如,增大狭缝宽度或滤光带宽可以提高光通量和灵敏度,但同时会降低分辨率;而提升分辨率则意味着降低光通量,需要更长的积分时间,导致灵敏度下降。多年来,这一权衡被视为光谱仪设计中的“硬性极限”

在此,浙江大学杨宗银教授和杨怡豪教授团队,绵阳科技城光子技术研究院叶鑫教授团队,以及剑桥大学Tawfique Hasan教授团队联合提出了一种突破性的光谱仪设计,成功打破了这一困扰光谱领域几十年的极限。报告了一种基于介质超构表面编码器的平面微型光谱仪平台,该平台通过利用光子准束缚态(qBICs)克服了这些限制。这些编码器结合计算重建算法,使得设备中的探测器通量随着分辨率的提高而增加,从而实现了显著更高效的系统,能够同时实现高灵敏度和高性能。通过对细菌样本进行激发强度分辨的荧光光谱分析,以及在不同能见度条件下进行的望远镜行星光谱实验,研究人员展示了该系统在超低辐照条件下进行灵敏分析的能力,同时保持高度小型化的形式。这些微型光谱仪可为基于实验室芯片、无人机或卫星的微弱信号检测带来显著进展,适用于痕量化学分析、纳米尺度生物医学传感或天体光学等应用。此外,该平台的平面化、兼容CMOS的特性仅需一次光刻步骤,便于在CMOS成像传感器上制造设备阵列。这为实现高灵敏度的快照光谱成像相机提供了一条途径,而无需复杂的光学系统或运动部件。

成果简介

光学光谱学在科学研究和工业中发挥着至关重要的作用,尤其是在非接触材料分析方面,越来越多地应用于原位或便携式平台。然而,在考虑低光强应用时,传统光谱仪设计必须在分辨率和灵敏度之间做出妥协,尤其是在设备和探测器尺寸缩小时。在这里,浙江大学杨宗银教授和杨怡豪教授团队,联合绵阳科技城光子技术研究院叶鑫教授团队,以及剑桥大学Tawfique Hasan教授团队联合提出报告了一种可小型化的光谱仪平台,在提高分辨率的同时增强光通量到探测器的传输。这种平面型、兼容CMOS的平台基于超构表面编码器,旨在展示连续体中的光子束缚态,其中操作范围可以通过调整几何参数简单地改变或扩展。与传统设计相比,该系统能够将光子收集效率提高两个数量级;通过超低强度荧光光谱和天体光谱实验展示了这一灵敏度优势。这项工作代表了光谱仪实用性的一次进步,为集成芯片级设备提供了一条途径,使其在保持高分辨率和信噪比的同时,无需长时间的积分。

研究亮点

  • 通过利用光子准束缚态(qBICs)克服了器件的分辨率和灵敏度之间的固有权衡

  • 编码器结合计算重建算法,使得设备中的探测器通量随着分辨率的提高而增加,从而实现了显著更高效的系统,能够同时实现高灵敏度和高性能

  • 展示了细菌样本荧光光谱分析,以及在望远镜行星光谱实验,展示超低辐照条件下进行灵敏分析的能力,同时保持高度小型化的形式。

图文导读
  • 带阻策略


图1 陷波光谱编码提高光通量的原理

图1a的示意图展示了带通和带阻策略之间的效率比较。带阻系统能够传输相同部分的光谱信息,同时损失更少的光子。图1b显示了qBIC带阻阵列光谱仪与传统带通光栅或滤光器阵列系统之间的操作原理差异。在后者中,每个探测器读取来自光栅或窄带通滤光器的单一波长成分。滤光器的数量及其特征全宽半高(FWHM)决定了该系统所能实现的有效分辨率。由于带通传输特性的性质,目标波长成分之外的光被阻挡,因此更高的分辨率(每个滤光器的FWHM更窄)必然导致光通量和灵敏度降低。

相反,qBIC滤光器传输的是相反的特性,反射出一个窄带波长。qBIC超表面的特征传输光谱包含一个坍缩的Fano特征,呈现“带阻”特性(见图1c)。研究人员将多种不同的qBIC超构表面集成到CMOS探测器阵列中,创建一个计算光谱仪设备,其中波长成分并不是直接读取的,而是通过qBIC将光谱信息编码到其下方传感器的电子响应中。然后开发算法来重建入射光的光谱,解决这些带阻编码器所提出的逆问题。关键在于,研究人员表明,基于qBIC的系统在宽带光的光通量上不仅至少比带通系统高一个数量级,而且光强与光谱特征的分辨率或FWHM成正比(见补充信息第1节),而不是如图1d所示的反比关系。这种基于qBIC的系统为高灵敏度且高分辨率的微型光谱仪提供了一条途径。


图2 基于连续域束缚态(BIC)的超构材料设计

  • 连续体中的束缚态

首先展示qBIC编码器的模拟和实验验证,这些编码器构成了研究人员的平台基础。束缚态(BICs)是在辐射连续体中具有无限长寿命的局域化状态;它们通常表现为准束缚态(qBICs),能够与周围环境耦合,从而显著增强光与物质的相互作用。图2a展示了为本研究设计的介质qBIC超表面的示意图,该超表面由排列在方格晶格中的圆柱形纳米孔阵列构成。每个二原子单位胞包含两个纳米孔,半径分别为r0和r1。单位胞之间的间距为P。对研究人员的设备至关重要的是,将展示可以通过调节P来调谐超表面带阻传输特征的中心波长,同时通过Δr = r0 – r1来调节传输特征的FWHM。纳米孔被蚀刻在厚度为H = 92 nm的二氧化钛(TiO2)薄膜中,该薄膜沉积在石英基板上。在这里,TiO2提供了较低的吸收,同时与石英基板保持足够的折射率对比。

当r0 = r1 = 30 nm时,由于带折叠机制和超表面的C4v对称性,模拟显示超表面在Γ点处具有双重简并的束缚态(D-BICs),可以分解为两个相互垂直的偶极子模式(见图2b)。在超构表面设计中,有两个D-BIC对:分别为513.25 THz的横电(TE)模式(D-BIC1)和579.19 THz的横磁(TM)模式(D-BIC2)。它们具有相似的物理特性和起源,因此为简化分析,研究人员主要关注D-BIC1(见方法部分)。研究人员引入r0的变化,使Δr非零;这种几何扰动破坏了原有的平移对称性,但保留了超表面的C4v对称性。通过这种方式,D-BICs降级为轻微耦合于辐射连续体的双重简并准束缚态(D-qBICs)(见图2c),其具有有限但较大的Q因子(见方法部分)。图2d展示了超表面薄膜阵列的扫描电子显微镜(SEM)图像。图2f显示了从数值模拟和实验测量(图2e)中得出的Q因子值。Q因子与Δr之间呈反平方关系,当Δr = 0时,Q因子趋向无穷大,这在qBICs中是常见的。实验结果与模拟结果良好一致。对于Δr <= 40 nm,实际Q因子的降低相对于模拟结果可以归因于由单色仪分辨率和信噪比限制所导致的传输光谱线宽展宽。此外,由于保留了C4v对称性,D-qBICs对光的灵敏度不受偏振影响(图2g),因此无需使用偏振片来过滤输入光,从而进一步增加了光子传输到探测器阵列的通量。关键的是,研究人员通过模拟展示了D-qBICs作为P的函数的透射特性(在保持固定Δr的情况下,见图2h),确认D-qBICs可以通过修改P值作为可调和窄带的带阻滤光器,能够在可见光范围内进行光谱传感。

  • qBIC光谱仪


接下来,研究人员展示了一种基于qBIC超表面滤光器的高性能微型光谱仪。与直接读取不同,研究人员的光谱仪使用一组qBIC超表面阵列,安装在CMOS图像传感器上(图3A),对光信号进行采样,然后通过计算重构光谱。从数学上表示,照射到每个探测器上的光强IiI_i 是入射光谱S(λ)S(\lambda) 和透射光谱Ti(λ)T_i(\lambda) 的卷积,表示为一组线性方程组:

Ii=S(λ)Ti(λ)dλ

  • m是探测器的编号,通过重建算法解算所有探测器的方程组,同时最小化测量噪声的影响,可以得到S(λ)S(\lambda)的近似值。


图3 qBIC超构表面的微型光谱仪

该器件由一个10 × 10的超表面滤光器阵列(图3B)组成,其中P值在线性变化,范围为285至384 nm,涵盖100个滤光器,操作波长范围为480至610 nm。需要注意的是,操作波长可以通过调整P和Δr轻松扩展到其他光谱区域。该超表面滤光器阵列设计的Δr固定为46 nm,这是在降低Δr以实现更高分辨率和受到传输函数校准系统限制及CMOS传感器阵列噪声水平的约束之间的折衷,如S2节所述。

如图3C所示,超表面滤光器阵列的透射曲线ti(λ)通过定制的微区紫外-可见分光光度计进行测量,并且与图2H中的模拟响应相吻合。研究人员注意到,在较低波长处看到的次带阻特征不会干扰光谱仪的功能,因为它在系统的校准中已经考虑到。系统整体的光谱响应曲线Ti(λ)—滤光器的透射曲线ti(λ)与CMOS像素的光响应曲线Ri(λ)的组合—在补充材料中进行了讨论(见材料与方法中的“校准”部分)。在操作过程中,在任意光信号S(λ)的照射下,CMOS图像传感器测量通过超构表面滤光器阵列透射的光强度集合Ii。如前所述,在公式1中,每个探测器测得的Ii代表一组线性方程,这些方程是入射光谱S(λ)和Ti(λ)在波长范围内的积分;通过求解该数据集所提出的逆问题,可以重建S(λ)。在实践中,这样的计算是病态的,并且对实验噪声高度敏感,因此开发了一种算法来求解由编码器生成的线性方程组,详细信息在材料与方法中的“重建算法”部分中讨论。

为了验证其准确性,研究人员测试了微型光谱仪在分辨一系列窄光谱线(波长范围480至610 nm)时的重建精度。光谱仪的结果与各个探针线的位置匹配,平均准确度为±0.11 nm,平均信噪比(SNR)约为300(图3D)。光谱仪的动态范围约为500,计算方法为探测器饱和水平与研究人员定义的最低可检测强度的比值,最低可检测强度是指探测器上信号刚好无法与噪声底层区分的点。为了评估设备的光谱分辨率,研究人员使用瑞利准则:当两个光谱线的第一个峰的最大值刚好位于第二个峰的基部时,这两个光谱线被认为刚好分辨开。如图3E所示,该设备实现了1.7 nm的光谱分辨率;这样的分辨率与大多数微型光谱仪相当(例如,成熟产品Hamamatsu C12666MA微型光谱仪的分辨率为12 nm)。研究人员的超表面光谱仪还能够准确重建跨操作波长范围的连续宽带光谱,如图3F所示。每个光谱的典型重建时间仅为0.2秒,可以在笔记本电脑上快速完成,使其适合便携式设备使用。

  • 超低辐照度下的性能

该平台的关键优势在于提供高灵敏度,以最大化高度微型化系统中有限的可用光。研究人员首先通过对细菌样本的荧光测量,展示qBIC超表面光谱仪的灵敏度在实际应用中的表现(参见材料与方法中的“光谱测量”部分)。如图4B所示,样本在三种不同的照明强度下进行了表征。图4C展示了通过qBIC超表面光谱仪和传统迷你光谱仪测量的光谱对比。随着激发功率的减小,传统光谱仪测量的光谱被噪声覆盖,而qBIC超表面光谱仪仍能重建出荧光光谱。低光激发荧光测量有助于避免在测量生物样本时造成损伤或光漂白。

进一步地,如图4D所示,研究人员使用该平台通过望远镜测量金星的光谱数据(参见材料与方法中的“光谱测量”部分)。研究人员展示了即使在清晰的条件下,传统设备在1秒的积分时间下测量的数据也会被噪声主导,而研究人员的系统能够以低一个量级的积分时间(如图4E所示)获得清晰的数据。需要注意的是,荧光和行星演示中的辐照度不能通过功率计直接测量;研究人员通过qBIC光谱仪的线性功率响应来估算所述值(见S5节)。此外,在多云条件下,传统系统的测量变得不可行,而研究人员的设备仍然能够收集有用的光谱数据。研究人员还注意到,通过调整qBIC阵列的几何参数,其操作范围可以直接扩展到红外区域(参见S6节),这对于许多天体光学应用更为相关。

最后,在图4F中,研究人员通过测量不同带阻/带通FWHM下的光通量,实验性地展示了qBIC系统在与光栅和滤光策略对比时的灵敏度优势;在qBIC系统中的光通量比传统策略高出一个到两个数量级。


图4 光谱仪在超低强度荧光光谱学和天文观测中的应用

研究团队的第一作者,绵阳科技城光子技术研究院唐烽博士(浙江大学访问学者)指出,这一突破性的设计将在提升光谱仪性能的同时,极大促进光谱技术的广泛应用。这项研究的成功不仅突破了长期以来的技术瓶颈,也为医疗诊断、环境监测、天文探索等多个领域提供了更高效、精确的测量工具研究团队表示,未来这一技术将为科学研究和实际应用带来革命性的变化。

浙江大学杨宗银教授和杨怡豪教授团队,绵阳科技城光子技术研究院叶鑫教授团队,以及剑桥大学Tawfique Hasan教授团队联合报道:"基于介质超构表面编码器的平面微型光谱仪平台",通过工程化具有qBICs的超构表面,展示了能够构建一种新型平面微型光谱仪的基本构件,这种光谱仪不受传统滤光阵列系统在灵敏度上的限制。通过结合计算光谱重建算法,这些设备为实现一种在高分辨率和灵敏度方面都表现优异的高度微型化平面光谱仪提供了可行途径。这些设备非常适合应用于各种低光照度的领域,例如拉曼光谱测量、天文光谱仪和纳米尺度的生物医学光谱学。   

本研究成果于 2024 年 12 月 6 日以题为“Metasurface spectrometers beyond resolution-sensitivity constraints”发表在《Science Advances》上。该论文共同第一作者还包括南京理工大学的伍景军博士,剑桥大学的Tom Albrow-Owen和四川大学崔汉骁教授。同时,该项研究由来自中国、英国和芬兰的多个研究小组合作完成。浙江大学的居冰峰教授、陈红胜教授、骆季奎教授、董树荣教授、孙一军教授、车录锋教授,四川大学的崔汉骁教授,西南科技大学黄晶教授,上海交通大学的郭旭涵教授,剑桥大学的Hannah Joyce教授,以及芬兰阿尔托大学的孙志培教授均该工作做出了重要贡献。研究得到了国家自然科学基金项目、国家重点研发计划和优秀青年科学家(海外)等基金项目的支持。

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