界面工程和颗粒组装为锂离子电池实现了高度稳定的富锂层状正极

锂电联盟会长 2024-12-06 10:03 502浏览 0评论 0点赞

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摘要

富锂层状氧化物正极（LLO）以其高比容量（250mAh/g）而闻名，并已成为锂离子电池的有前途的候选者。然而，由于其原始结构的退化，显著的容量衰减和电压衰减对其商业化构成了挑战。在本研究中，提出了一种结合界面工程和颗粒组装的简单快速的方法来实现高度稳定的LLO正极。该正极具有单晶LLO重组成多孔微球结构，以及聚丙烯酸和聚磷酸铵原位交联形成的聚丙烯磷酸酰胺（PPA）表面涂层和衍生尖晶石界面层。双保护涂层PPA和尖晶石有效地抑制过渡金属的溶解，延缓结构劣化，增强锂离子的扩散。此外，交联PPA层加强了LLO纳米颗粒之间的互连，提高了组装微球结构的稳定性，同时减轻了电解质的腐蚀。因此，LLO@PPA电极在0.5C下，在500次循环中表现出84.87%的优异容量保持率，并显示出显着的倍率性能改善。这项工作为开发具有提高倍率容量和循环寿命的下一代富锂正极提供了有效的改进策略。

1介绍

锂离子电池（LIBs）由于其高能量密度和环境友好性，在电子产品、电动汽车甚至大型储能系统中得到了广泛的应用。对锂离子电池需求的激增使得高能量密度和长循环寿命比以往任何时候都更加重要。在现有的锂离子电池正极材料中，富锂层状氧化物（LLO）具有超过250mAh/g的超高比容量，是极具发展前景的正极材料。然而，目前的挑战，包括快速的容量下降、持续的电压衰减和较差的倍率能力，严重阻碍了LLO的商业化进程。

在反复的充放电循环过程中，LLO原有结构的破坏被认为是造成这些问题的重要原因。LLO由Li2MnO3和LiTMO2（TM=Ni,Co,Mn）组成。LLO初始充电时，在低于4.5V的电压下，LiTMO2参与了TM的氧化还原相关反应；当电压超过4.5V时，Li2MnO3被激活，导致不可逆的氧损失和结构重组。首先，第一个循环中不可逆的氧损失促进过渡金属离子向锂离子位置迁移，随后导致层状结构向尖晶石结构逐步转变，甚至在后续循环中向岩盐结构转变。综上所述，Li2MnO3的活化在显著提高容量的同时，也加剧了LLO层结构的恶化。此外，界面副反应是导致LLO结构降解的关键因素之一。LLO表面不可逆的氧损失，随后与电解质发生反应，导致形成H2O和其他副产物。这又引发LiPF6的水解，生成HF，HF腐蚀材料表面并扩散到体相，造成严重的过渡金属溶解和LLO不可逆的结构破坏。

为了应对上述挑战，出现了三种主要策略：表面工程、元素替代和结构工程。首先，通过在LLO中掺杂F、Se、Nb、P、Na、Ce等元素，可以形成更强的键，抑制氧的不可逆演化。或者，掺杂剂可以占据一部分锂位点，阻碍过渡金属的迁移，从而阻止相变。然而，单元素掺杂的效果往往不尽人意，促使人们转向多元素掺杂，甚至高熵掺杂其次，研究人员已经证明了一系列涂层可以显著增强LLO的结构稳定性，促进锂离子和电子的传导，并显著提高电池的初始效率、比容量、循环稳定性和倍率性能例如，在LLO表面加入尖晶石结构，不仅增强了LLO的结构稳定性，而且提高了锂离子的输运速率在LLO表面涂覆Li3PO4可显著改善反应动力学和结构完整性当碳（C）作为LLO的涂层时，可以减轻电解质与LLO材料之间的过度接触，从而减少副反应的发生，同时提高材料的电子导电性，最终提高整体性能。各种涂层技术已经发展起来，包括溶胶-凝胶法、化学气相沉积和原子层沉积等。然而，在材料表面实现均匀涂层仍然是一个重大挑战，确定最佳涂层工艺需要广泛和长期的探索。此外，特殊形态的设计，如微球、纳米线、纳米棒、纳米片等，也可以赋予LLO结构稳定性并提高其性能。虽然现有的改性技术在提高LLO正极材料的性能方面具有明显的优势，但它们尚未实现整体性能的同步改善。因此，有必要研究一种新的改性策略，以促进LLO正极材料的全面增强。

在这项工作中，我们提出了一种简单有效的方法，结合界面工程和颗粒组装来实现LIBs的高度稳定的LLO正极。如图1a所示，以聚丙烯酸（PAA）和聚磷酸铵（APP）为前驱体材料制备涂层，采用喷雾干燥的方法对LLO纳米颗粒进行包封，便于颗粒组装。在喷雾干燥机的加热下，PAA与APP原位交联形成聚丙烯磷酸酰胺（PPA）涂层（图S1）同时形成尖晶石结构，作为LLO纳米晶与外层涂层之间的过渡层。值得注意的是，二级微球具有多孔性和PPA的电解质亲和力，从而减轻了此类微球固有的润湿性差的缺点。PPA和尖晶石双层的协同作用可以抑制LLO在循环过程中的结构劣化，同时改善复合正极中锂离子的输运，从而在获得超高容量保持率的同时显著提高倍率性能。

图1a）富锂锰基材料界面工程与颗粒组装示意图。b-d)LLO@PPA复合微球的SEM图像和LLO@PPA的局部放大图。单晶LLO和LLO@PPA复合微球的XRD图谱和精修XRD图谱。

2结果与讨论

为了实现LLO材料的高效组装，我们首先采用共沉淀法合成了大量超小型单晶LLO颗粒扫描电镜（SEM）显示，LLO的粒径为300-500nm（图S2）。经过PPA涂层和喷雾干燥的颗粒组装后，二次颗粒微球的尺寸为5—15µm，如图1b所示。通过喷雾干燥合成的复合LLO@PPA微球显示出独特的多孔结构（图1c），将它们与通常通过共沉淀法生产的多晶LLO微球区分开来。这种多孔结构是在喷雾干燥过程中形成的，在喷雾干燥过程中，高温会导致表面涂层收缩，从而形成一个明确的孔隙网络。这种结构有助于有效的电解质渗透，加速锂离子在材料内的扩散。此外，LLO@PPA微球内部的放大成像显示，一层精心设计的PPA膜连接了初级单晶LLO颗粒，从而增强了颗粒的凝聚力，并在电极循环过程中增强了结构稳定性（图1d）。

利用x射线衍射（XRD）对合成的单晶LLO和LLO@PPA复合微球的晶体结构进行表征，如图1e所示。两种样品，在PPA改性前后，表现出几乎相同的结构特征。明显的Bragg峰表明两种样品均具有良好的结晶度，对应于空间基团为R-3m的六方α-NaFeO2结构和空间基团为C2/m的单斜Li2MnO3相利用x射线图进行Rietveld精修（图1f，g），获得准确的结构信息，结果列于表S1。精修结果表明，LLO@PPA复合材料内部有少量尖晶石相的形成，这可能是由于LLO表面与PPA涂层之间的相互作用，导致尖晶石过渡层的形成。

利用高分辨率透射电镜（HRTEM）对合成的正极材料的微观结构进行了表征。图2a、b分别为LLO和LLO@PPA的HRTEM图像及其相应的FFT模式。结果证实，LLO呈现均匀的层状结构，没有明显的杂质相。类似地，LLO@PPA的体相保持了层状结构，表面可见明显的无定形涂层。为了评估合成材料的均匀性，从不同颗粒和同一颗粒内的不同位置获得了高分辨率的TEM图像。如图S3所示，LLO@PPA颗粒的中心区域保持了理想的层状结构，而不同位置的颗粒表面显示出一致的PAA和尖晶石结构涂层。此外，各种LLO@PPA颗粒的结构表现出显著的均匀性。这些发现验证了我们的制备方法有助于PPA层和尖晶石结构在材料表面的均匀结合，从而确保材料具有优异的电化学性能。此外，在非晶层和LLO之间形成了一个以明显晶格条纹为特征的过渡层，其FFT图像表明是尖晶石相。这一观察结果与之前的Rietveld精修XRD结果中发现的少量尖晶石相一致。LLO和LLO@PPA的TEM图像对应的元素映射分别如图2c和图S4所示。镍、钴和锰均匀分布在两个样品中，而碳主要富集在LLO@PPA样品的表面，LLO中没有碳。这些观察结果表明，PPA材料主要和完全涂覆在正极材料的表面。

图2a,b)HRTEM图像与相应的FFT图像和衍射索引（a）LLO和（b）LLO@PPA。c)LLO@PPA的EDS映射。LLO和LLO@PPA的d)P2p,e)C1s,f)O1s,g)Mn3s,h)Ni2p和i)Co2p的XPS光谱和拟合结果。

我们进一步利用x射线光电子能谱（XPS）和傅里叶变换红外光谱（FT-IR）对单晶LLO和LLO@PPA微球样品进行了检测。在P2p的结合能光谱对比图（图2d）中，p2p3/2的峰值出现在133.46eV处，证明了LLO@PPA样品中PO43−的存在，而LLO样品中没有观察到该峰。图S5中的FT-IR结果也表明，LLO@PPA样品中PO43−的振动峰位于1103和1064cm−1。同时，我们用氩离子刻蚀法研究了LLO@PPA中P元素在不同深度的分布。从图S6可以看出，随着蚀刻时间的增加，P2p峰的强度逐渐降低，说明PO43−主要分布在表面涂层中。此外，C1s精细XPS中的结合能285.9eV（图2e）和N1s精细XPS中的结合能399.3eV（图S7）对应于C─N键的配位环境，O1s精细XPS中的结合能531.28eV（图2f）对应于PPA涂层中的PO43−。值得注意的是，与原始LLO样品相比，LLO@PPA复合材料的O1s光谱中的晶格氧峰明显减弱，进一步证实了改性样品的表面均匀地覆盖了一层非晶PPA涂层。

接下来，我们研究了LLO@PPA复合微球中过渡金属元素电子结构的变化。Mn2p峰通常被分解成Mn2p₃/₂和Mn2p₁/₂分量，并有可能受到NiLMM的干扰（图S8）。为了更直观、准确地比较两种样品中Mn的价态变化，我们利用了Mn3s光谱（图2g）。LLO样品的两峰结合能差为4.76eV，LLO@PPA样品的两峰结合能差为5.11eV。利用锰的平均氧化态MnAOS=8.956-1.126ΔE公式，计算得到LLO和LLO@PPA的MnAOS值分别为+3.60和+3.20。值得注意的是，LLO@PPA样品表面Mn3+的增加表明在改性样品表面形成了尖晶石相图2h，i分别是两种样品的Ni2p和Co2p光谱。值得注意的是，LLO@PPA样品中的Co2p和Ni2p峰值强度明显弱于LLO样品，这主要是由于PPA表面涂层的屏蔽作用。为了进一步探索样品之间的结构差异，我们对其表面进行了氩离子腐蚀，并分析了所得光谱（图S9和S10）。随着刻蚀时间的增加，LLO@PPA样品中的Ni2p和Co2p峰值强度逐渐增加，而LLO样品中的Ni2p和Co2p峰值强度在0~240s的刻蚀时间内基本保持不变。这些结果表明，LLO样品的表面和内部组成是均匀的，而LLO@PPA样品的表面被PPA涂层完全封装。

为了评估LLO@PPA复合微球作为锂离子电池正极材料的优势，我们通过组装半电池并在2.0～4.8V之间进行测试来评估其电化学性能。图3a为0.1C电流密度下LLO和LLO@PPA样品的初始充放电曲线。值得注意的是，LLO@PPA复合正极的初始库仑效率为77.20%，超过了LLO正极的73.64%。从图3b的dQ/dV曲线可以看出，在LLO@PPA复合正极的初始充电过程中，LLO@PPA复合材料的晶格氧在4.5V以上的氧化峰强度低于LLO正极，而在4.5V附近的还原峰几乎相同。这表明LLO@PPA样品中晶格氧的氧化还原可逆性得到了改善，同时抑制了材料表面不可逆的氧释放。同样，CV曲线（图S11）也证实了氧气可逆性的提高。此外，图3c所示的循环性能表明，LLO@PPA正极的容量在0.1C下100次循环后不会衰减，而原始LLO在100次循环后的容量保持率仅为72.98%。这些结果表明，PPA界面复合工程有利于抑制LLO表面的不可逆氧，提高LLO正极材料的循环寿命。为了进一步阐明循环过程中的电压变化，图S12给出了特定周期对应的dQ/dV曲线。经过100次循环后，LLO@PPA的电压衰减明显低于LLO样品。这表明PPA与界面尖晶石结构相结合，有效抑制了不可逆衰变，从而提高了正极材料的循环寿命。此外，样品的倍率性能在电流密度范围内进行了评估。图3d，e显示了LLO和LLO@PPA样品在0.1到4.0C的不同倍率下的充放电曲线。我们合成的单晶LLO正极，与大多数报道的LLO相似，表现出低于标准的倍率性能，在0.1,0.2,0.5,1.0,2.0和4.0C的倍率下分别具有245,216,183,156,122和68mAh/g的容量。相比之下，LLO@PPA表现出优越的倍率性能，在相同倍率下可达到243、223、195、172、148和124mAh/g，始终超过LLO样品的相应值（图3f）。值得注意的是，LLO@PPA在高4c倍率下的比容量是纯LLO样品的两倍，强调了PPA涂层和颗粒组装所带来的特殊结构优势。为了深入研究界面工程和组装多孔微球结构对Li+离子在材料内部扩散的影响，我们采用恒流间歇滴定技术（GITT）测定了LLO和LLO@PPA样品的Li+扩散系数。图3g显示了0.1C和2.0—4.8V时的GITT模式。锂离子扩散系数（DLi）的计算公式为：

τ(s）为时间，mB(g）为活性物质的质量，VM（cm3/mol）为电极材料的摩尔体积，mB（g/mol）为材料的相对分子量，s（cm2）为电极的表面积，ΔES为充电（放电）时电池电压的变化，ΔEt为平衡时的电压变化。L（cm）为电极的厚度。图3h，i分别为LLO和LLO@PPA的log（DLi）计算结果。值得注意的是，LLO@PPA样品比LLO表现出更好的离子传输动力学，这有利于获得更好的倍率性能。这种增强源于丰富的Li+扩散通道和尖晶石相加速的Li+转移速率特性。

图3a)LLO与LLO@PPA的初始充放电曲线比较，b）两者相关的dQ/dV曲线。c)0.1C时LLO和LLO@PPA的循环性能。d)LLO和e)LLO@PPA在0.1C至4C不同倍率下的充放电曲线。f）比较LLO和LLO@PPA的倍率性能。g）恒流间歇滴定技术（GITT）LLO和LLO@PPA在2.0～4.8V.h电压范围内的充放电曲线；i）用GITT方法计算（h）充电和（i）放电过程的锂离子扩散系数。

为了优化正极材料的电化学性能，我们主要关注三个影响因素：PAA与APP的比例、添加剂总量百分比和涂层方法（具体来说，包括或排除喷雾干燥）。如图S13所示，喷雾干燥得到的2%PPA涂层正极材料的电化学性能最有利。图4a显示了LLO和LLO@PPA在0.5C电流密度下超过500次循环的长期循环性能。值得注意的是，LLO正极表现出明显的容量退化；300次循环后，比容量从最初的193.40mAh/g下降到94.51mAh/g，相当于容量保持率仅为48.87%。此外，经过500次循环后，比容量进一步下降到仅84.11mAh/g，反映出容量保持率仅为44.49%。与此形成鲜明对比的是，LLO@PPA显示了显著提高的容量稳定性。300次循环后，比容量从192.11mAh/g下降到171.27mAh/g，容量保持率为89.15%。值得注意的是，经过500次循环后，比容量保持在163.05mAh/g，容量保持率为84.87%。对比0.5C时的充放电曲线（图S14），LLO@PPA的容量衰减明显小于LLO。此外，与LLO相比，LLO@PPA显示出更高的能量密度。实验结果表明，喷雾干燥法制备的LLO正极材料的界面工程和颗粒组装显著提高了循环稳定性和倍率性能。与先前报道的LLO处理方法相比，我们的修改策略显示出实质性的优势。这些好处不仅体现在制备方法的便利性、速度、效率和可扩展性上，而且体现在其显著的修饰效率上，这意味着容量保持和电压稳定性的显著提高（图4b）。

图4a）LLO和LLO@PPA在0.5C电流密度下的长期循环性能。b)LLO@PPA与其他报道的处理过的LLO的比较。表S3列出了不同单元的详细策略和循环性能。（b）LLO(c)LLO@PPA的dQ/dV曲线。d)LLO与LLO@PPA在第一次和第50次循环后的EIS光谱比较。

为了更深入地了解两种样品之间的电化学性能差异，在500次循环中监测了它们的dQ/dV曲线（图4c，d）。两种样品在整个循环过程中都表现出三对不同的氧化还原峰，分别对应于O2−/n−或Mn3+/4+；Ni2+/3+/4+或Co3+/4+和O2−/n−。值得注意的是，LLO@PPA样品中与O2−/n−或Mn3+/4+相关的还原峰明显强于LLO样品，表明LLO@PPA体系中氧的可逆性增强。此外，LLO@PPA样品中尖晶石相的存在在整个循环过程中持续产生Mn氧化还原峰。相比之下，LLO样品最初没有这个峰，但随着循环次数的增加，它逐渐出现。这一观察结果表明，表面涂层有效地抑制了正极材料在循环过程中的结构转变。

为了了解LLO表面涂覆后材料在电化学过程中的阻抗变化，进行了EIS测试。阻抗谱由中频区域的半圆和低频区域的直线组成。中频区域的半圆形主要与电荷转移阻抗（Rct）有关，而低频区域的直线则与锂离子在电极相内的扩散有关。图4e为电池循环前和循环50次后的奈奎斯特图。拟合等效电路如图所示，拟合结果如表S2所示。LLO和LLO@PPA的Rct值分别为189.8和173.4Ω，说明LLO@PPA具有更低的电荷转移阻抗，更有利于电化学反应。经过50次循环后，LLO样本的Rct减小到159.8Ω，而LLO@PPA样本的Rct减小到93.0Ω。这些结果表明，LLO@PPA样品在循环后具有优越的界面传输环境，这归功于外表面PPA层的高亲电解质性质，进一步证明了本工作中的界面修饰使材料具有更稳定的表面结构，有利于形成稳定的CEI（正极电解质界面）层。

为了阐明表面工程对正极材料锂化－衰减机理的影响，利用原位x射线衍射（XRD）对初始充放电循环进行了研究。层状结构的特征峰，对应于（003），（101）和（104）面，通常分别在18.0-19°，36-38°和42-46°处观测到。在电化学充放电过程中，氧在高压下的不可逆释放会引起正极材料的相变，导致难以逆转到初始状态的峰移。因此，系统地测量了LLO和LLO@PPA层状结构中这些特征峰的位移。如图5所示，充放电过程可以划分为三个不同的阶段：低于4.5V的低压充电区、高于4.5V的高压充电区和整个放电区。在低压充电区，当电压低于4.5V时，两种样品的（003）峰向较低的2θ值移动，（104）峰向较高的2θ值移动，表明过渡金属层间距增大。这种行为对应于从锂层中提取锂离子。当锂离子被移除时，邻近氧层电负性的增加增强了静电斥力，从而扩大了氧层之间的距离这体现在c参数的不断增大，如图6d所示。同时，参数a随着锂离子的提取而不断减小。当锂离子被去除时，过渡金属发生氧化，导致离子半径减小，从而减少金属－金属相互作用距离在高压充电阶段，（003）峰值停止左移，甚至轻微右移，表明d间距的变化已经停止或部分逆转。这种行为表明Li2MnO3活化的开始，锂离子主要从该组分中提取。在这一阶段，由于锂离子主要来源于Li2MnO3，过渡金属离子不参与氧化还原反应，电荷补偿主要由氧阴离子提供在过渡到放电阶段后，两个正极的衍射峰都向原来的位置移动，表明锂离子重新插入正极材料。然而，观察到两个正极的衍射峰都没有完全恢复到原来的位置，表明在第一次充放电循环中存在一定程度的不可逆性。值得注意的是，LLO@PPA的a－和c－参数变化较小，表明与LLO相比具有更好的可逆性。这表明表面工程有效地提高了正极材料的稳定性。这种稳定性提高背后的可能机制是在锂提取过程中正极材料中氧气的保存，这是由修饰的表面促进的。表面工程减轻了正极材料表面和电解质之间的副反应，从而保持了材料层状结构的完整性。这种增强不仅提高了从锂层中提取锂的可逆性，而且使Li2MnO3在更高电压下活化而不会引起结构损伤虽然从Li2MnO3中提取的锂只占总锂含量的一小部分，但由于它在高压操作期间的存在，它的贡献显著提高了能量密度。这种容量增强在放电半循环期间尤为明显

图5a)LLO和c)LLO@PPA的原位XRD扫描范围为18.0~19.0°，36.0~38.0°和43.5°~46.0°。b)LLO和d)LLO@PPA在充放电过程中c轴、a轴长度和晶胞体积的变化。

图6a）Mn3s,b)Ni2p,c)Co2p,d)O1s,e)P2p,f)F1s的XPS光谱和g)LLO和h)LLO@PPA在2℃下50次循环后的HRTEM图像。

过渡金属，特别是锰价态的变化可以作为评估结构退化的指标。在50次充放电循环后，用XPS评价了电极的组成和价态。平均氧化态（MnAOS）由两个Mn3s峰之间的距离近似表示，公式为：MnAOS=8.956-1.126ΔE。LLO和LLO@PPA的Mn3s光谱分析显示，峰值分裂为5.23和5.26eV，分别对应于+3.03和+3.07的价态（图6a）。这表明LLO表面与电解质发生了明显的副反应，导致Mn的大量减少，而LLO@PPA由于保护涂层而保持其价态。此外，Ni2p和Co2p光谱表明，两种正极材料都与电解质发生了副反应（图6b，c）而LLO@PPA由于保护涂层和尖晶石结构的原因，表面反应产物明显较少。如图6d所示，两种样品循环后的O1s光谱有显著差异。LLO@PPA中的点阵氧峰明显比LLO中的点阵氧峰明显。这些结果表明，在LLO@PPA材料上形成尖晶石和PPA涂层，有效地增强了正极的表面稳定性，从而使其具有优异的电化学性能。同时，在LLO表面检测到碳的存在，这是由于LLO与电解质的反应所致图6e的高分辨率p2pXPS光谱显示了LixPOyFz和LixPFy在133.7和136.5eV处的两个特征P2p峰，它们主要是由电化学循环过程中LiPF6的水解形成的LLO@PPA的LixPOyFz和LixPFy峰强度明显低于LLO，表明界面工程有效抑制了LiPF6电解质的沉积。循环50次后，LLO和LLO@PPA表面CEI膜的F1s光谱如图6f所示，两种样品上都形成了LixPOyFz和M-F，可能与LiPF6分解生成HF有关。然而，LLO@PPA显示M-F含量明显低于LLO，表明涂层和尖晶石层间结构减轻了HF对正极材料表面的腐蚀作用。综上所述，这些结果突出了表面工程在稳定电极结构和减轻晶格氧演化方面的关键作用，这是由独特的层状尖晶石-PPA涂层结构促进的。

LLO和LLO@PPA在2c温度下经过50次循环后的微观结构演变如图6g，h所示。两种样品在循环后都保持其结晶度。然而，快速傅里叶变换（FFT）分析（图6g）揭示了LLO表面和内部的尖晶石结构的形成，表明其层状结构在循环过程中被显著破坏。与此形成鲜明对比的是，LLO@PPA样品保持了与初始状态几乎相同的结构完整性。表面具有明显的非晶态涂层和尖晶石层。FFT分析进一步支持内部层状结构的保存。这些观察结果明确表明，表面工程策略有效地减轻了电化学循环过程中的结构降解。为了更精确地评估循环过程对正极材料晶格结构的影响，我们测量了循环前后两种材料的晶格间距。如图S15所示，循环后LLO样品的晶格间距从0.475减小到0.4nm。循环后LLO@PPA的晶格间距保持在0.475nm，与循环前材料的晶格间距非常接近。这些观察结果表明，正极材料的结构，通过界面工程修饰，保持稳定，没有明显的退化。

3结论

在这项工作中，我们提出了一种简单而快速的策略，将界面工程与颗粒组装相结合，以实现高度稳定的单晶LLO正极的制造。正极呈现重新组装的多孔微球结构，通过聚丙烯酸和聚磷酸铵的原位交联形成PPA表面涂层。此外，还加入了衍生尖晶石界面层。这种复合结构有效地减缓了富锂锰正极表面的析氧，并减少了与电解质的寄生反应，显著提高了正极材料的结构稳定性。在0.5C下循环500次后，改性体系LLO@PPA的容量保持率达到84.87%。原位XRD分析表明，表面复合结构在稳定材料晶体框架方面起着至关重要的作用，使循环过程中的晶胞体积波动最小化。此外，组装颗粒的多孔性显著提高了LLO@PPA的倍率性能。总的来说，界面工程和颗粒组装之间的协同相互作用推动了材料整体性能的实质性改善。

A Collaboration of Interfacial Engineering and Particle Assembly Enables Highly Stable Li-Rich Layered Cathodes for Li-ion Batteries；Advanced Functional Materials；DOI: 10.1002/adfm.202419603

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