光学超构表面（Metasurface）能够在超薄工程界面上以前所未有的方式操控电磁波。具体来说，在中红外（mid-IR）区域，超构表面通过增强谐振腔中的光-物质的相互作用，实现了众多生化传感、光谱和振动强耦合（VSC）应用。然而，中红外超构表面通常是在固体支撑基底上制造的，这会降低谐振品质因数（Q）并阻碍样品有效进入近场电磁热点（Hotspot）。此外，典型的低折射率红外透明基底材料，如CaF₂、NaCl、KBr和ZnSe等，通常具有易溶于水、价格昂贵或不适合低成本批量制造等缺点。
据麦姆斯咨询报道，近日，美国威斯康星大学麦迪逊分校（University of Wisconsin-Madison）和阿贡国家实验室（Argonne National Laboratory）的研究人员组成的团队提出了一种新型的无需额外支撑的（free-standing）Si膜中红外超构表面，其在可进入的空隙中具有强大的光捕获能力。采用布里渊区（Brillouin zone）折叠技术激发了可调、高Q值的准连续域束缚态（qBIC）谐振，测得的Q值高达722。利用可进入的空气微腔中的强场局部化，该研究展示了具有多个PMMA分子的振动强耦合和各种失谐频率下的qBIC模式。所提出的将中红外超构表面制备为半导体薄膜的新方法，实现了中红外光子器件的可扩展制造，并为量子相干光-物质相互作用、生化传感和极化子化学等领域提供了机遇。上述研究成果以“Trapping light in air with membrane metasurfaces for vibrational strong coupling”为题发表于Nature Communications期刊。
图1为本研究所提出的free-standing Si膜超构表面的示意图。如图1中所示，这种低损耗、可调光学微腔可以实现腔体和分子之间的相干能量交换，在频域中形成振动极化子。通过周期性地调整孔半径的大小（图2a和2b），研究人员可以设计k空间中布里渊区的大小，并修改光色散带折叠方案。在这种独特的设计中，布里渊区折叠（BZF）将泄漏引入捕获的导模（GM），将其转换为qBIC谐振，也称为BZF诱导的BIC模式，这种模式在近红外和太赫兹域已有研究。与光子晶体支持的典型光子导模不同，BZF诱导的qBIC模式能够在空气空隙中高效地捕获光（图2i），产生适合近场光-物质耦合的强微腔，该设计被蚀刻到很薄（1 µm）的Si膜上（图2c-2f），因此无需使用红外透明载体基底（图2g）。
图1 可实现振动强耦合的free-standing Si膜超构表面
图2 由free-standing Si膜超构表面产生的BZF-qBIC谐振
为了制造无基底全硅超构表面，研究人员使用了尺寸为2.8 mm x 2.8 mm的free-standing单晶<100> Si膜（厚度为1 µm）（图2c）。利用电子束光刻（EBL）技术在薄膜上图案化超构表面设计，然后使用深反应离子蚀刻（DRIE）通过蚀刻膜并形成气孔来转移图案。这与传统介质超构表面不同，后者由在固体基底上制造的高折射率亚波长结构阵列构成。
图2d显示了一个典型的4 x 4超构表面阵列，其中每个超构表面的尺寸为300 µm x 300 µm。图2e和2f显示了采用双孔设计制造的超构表面的扫描电子显微镜（SEM）图像，其中插图显示了超构单元及其用于调整光学谐振特性的关键几何设计参数。
此外，在典型的qBIC模式中，研究人员通过半径扰动参数Δr（图2h）显示了对辐射通道的控制，测得的最高Q值为722（图3d）。此外，他们还对制造的超构表面进行了数值和光学表征，确定了它们的谐振类型和模式特性，并评估了它们在增强近场光-物质相互作用方面的适用性。
图3 中红外Si膜超构表面产生的自由空间可使用的BZF-qBIC模式
最后，通过识别极化子形成并测量一系列失谐频率范围内的特征Rabi模式分裂，研究人员演示了qBIC谐振和聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）分子在1730 cm⁻¹处的C = O拉伸模式之间的振动强耦合。实验结果与数值计算得到的光谱反交叉模式密切相关，并揭示了qBIC微腔内分子数量与集体振动强耦合强度之间的关系。
图4 Rabi分裂随PMMA振动模式与超构表面谐振之间的频率失谐的变化关系
图5 振动强耦合强度随光子微腔中分子数量的变化关系
综上所述，这项研究制造并表征了支持qBIC谐振的free-standing Si膜超构表面，以用于振动强耦合研究。研究人员利用布里渊区折叠方法产生鲁棒的qBIC谐振，以有效地捕获空气微腔中的中红外辐射。通过对所制造的超构表面进行光学表征确定了其支持的谐振类型，这与模拟结果一致。测得的Q值高达722，与之前报道的基于中红外超构表面的谐振器相比具有很强的竞争力。最后，通过测量各种失谐频率下的特征Rabi模式分裂，该研究展示了qBIC谐振和PMMA在1730 cm⁻¹处的C = O谐振之间的振动强耦合。实验结果与数值计算的光谱反交叉模式非常吻合。此外，研究人员还测量了具有各种PMMA厚度的振动强耦合，并揭示了振动强耦合强度与耦合到腔体的分子数之间的相关性。总之，该研究提出了一类新的free-standing薄膜介质超构表面，与CMOS制造完全兼容，并且可以通过在中红外的开放微腔中启用振动强耦合来影响极化光-物质相互作用。
论文链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-024-54284-0
延伸阅读：
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