东京大学Maruyama,Shigeo教授团队Small：沸石负载单壁碳纳米管上一维范德华异质结构的高效生长

锂电联盟会长 2024-11-18 13:53 392浏览 0评论 0点赞

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第一作者：Ruixi Zhang

通讯作者：Ruixi Zhang Levshov, Dmitry Maruyama, Shigeo

通讯单位：东京大学

论文DOI：10.1002/smll.202407271

研究背景

不同于传统的二维结构，一维范德华异质结构的制备以单壁碳纳米管（SWCNT）为模板，通过包覆六方氮化硼纳米管（BNNT）等方式，实现异质结构的构建。这类结构展示了独特的电学、光学和热学性质，为电子、光电和热管理等领域提供了新的研究途径和应用可能。然而，现阶段对一维范德华异质结构的合成机理理解尚浅，尤其是如何提高BNNT在SWCNT上的生长效率，以及如何在微观尺度上可靠地表征该类结构的生长情况仍存在挑战。

在本研究中，张瑞曦等人提出一种利用沸石支持的SWCNT模板，通过化学气相沉积（CVD）方法在TEM网格上合成SWCNT@BNNT异质结构的方案。与传统的悬浮SWCNT薄膜不同，沸石支持的SWCNT具有较小的直径（0.8–1.2纳米），能够实现更高的BN覆盖效率。通过优化氨硼烷（NH3BH3）前驱体的用量，本研究成功地将BNNT在SWCNT上的覆盖率从9%提升至42%。该研究不仅展示了有效的生长策略，还提供了一种结合拉曼光谱与透射电子显微镜（TEM）的综合表征方法，为未来一维范德华异质结构的高效合成与优化奠定了基础。

内容简介

本研究的核心在于优化BNNT在沸石支持的SWCNT模板上的生长过程，以实现更高的BN覆盖率。实验采用SiO2涂层的钼TEM网格，能够在高温下支持沸石粒子及催化剂，并提供稳定的结构支持，以便在CVD过程中进行高温化学沉积生长。在研究中，研究者通过调整氨硼烷的用量和生长时间，系统分析了BN层在SWCNT上的覆盖情况。结果表明，当氨硼烷的用量从30 mg增加至90 mg时，BN覆盖层的覆盖率显著提升，达到约37%的第一层BN覆盖率。进一步的TEM观察和拉曼光谱表征确认了这一发现。

此外，研究中还比较了悬浮SWCNT薄膜模板和沸石支持模板的生长效率。结果表明，尽管悬浮薄膜具有较高的生长效率，沸石支持模板在BNNT的覆盖率和均匀性方面依然表现出良好的效果。在实验的微观和宏观表征中，研究者还发现BNNT的覆盖率与BNNT的R模强度具有正相关性，这一发现为今后一维异质结构的高效合成提供了新的评价标准。

图文导读

图1展示了SWCNT@BNNT的合成和表征流程，包括CVD合成方法的示意图（图1a）、高分辨TEM成像结果（图1b）、拉曼光谱映射流程（图1c）及拉曼光谱变化对比（图1d）。该图全面概述了从模板准备到结构表征的完整实验流程，为实验设计提供了框架。

图2展示了通过增加氨硼烷前驱体量（30至90 mg）提升BNNT覆盖率的效果。图中TEM图像清晰展示了不同前驱体量下的SWCNT@BNNT结构覆盖情况，并通过统计图表（图2b）显示了BN外壳覆盖率从9%显著提升至37%，验证了优化策略的有效性。

图3对比了不同氨硼烷量（30、60、90、120 mg）条件下SWCNT@BNNT的R模峰强度，显示随着前驱体量增加，R模峰显著增强，且90 mg时效果最佳。这一结果说明了前驱体量与BN覆盖效率的相关性，为进一步实验优化提供了依据。

图4通过扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）对比了沸石支持和悬浮薄膜两种模板的结构差异。结果显示，沸石支持模板形成了3D网络结构，而悬浮薄膜呈现出2D平面结构，有利于理解不同模板对BN生长效率的影响。

图6将TEM和Raman数据相结合，统计分析了BNNT覆盖率与R模峰强度（IR/IG比值）的相关性。结果显示，R模峰强度与BNNT覆盖率呈正相关，为后续评估BNNT生长效率提供了定量标准。

总结与展望

本研究通过在沸石支持的SWCNT模板上实现了一维范德华异质结构的高效生长，展示了在不同CVD条件下调控BNNT覆盖率的可能性。这一研究为未来通过优化前驱体用量及合成时间来提高一维异质结构的生长效率提供了重要的理论和实验支持。通过将TEM与拉曼光谱数据结合，本研究提出了基于R模强度与BNNT覆盖率正相关关系的评价标准，有望为纳米电子器件和光电应用等领域的实际应用提供有价值的参考。未来研究可以在探索不同前驱体类型、改进CVD工艺条件，以及研究不同形貌的SWCNT模板上继续深入，以实现更高效、更具一致性的一维异质结构生长。

文献链接：

https://doi.org/10.1002/smll.202407271

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