开发具有高安全性、理想能量密度和快速充电能力的先进可充电锂离子电池（LIBs）具有重大意义。高容量和高电压正极材料，如 LiNixCoyMn1 - x - yO2（NCM，x + y + z = 1，x≥0.8）在提高 LIBs 的能量密度方面具有很大的潜力。然而，上述材料与传统液态电解质（LEs）之间容易发生不良的副反应，最终导致容量损失、循环寿命缩短以及严重的安全问题。虽然用固体电解质替代 LEs 是提高安全性能的一种有前景的解决方案，但它会导致不良的界面接触，并在高电流密度下显著恶化性能。原位形成的凝胶聚合物电解质（GPEs）被认为是最有希望替代当前使用的 LEs 的电解质之一，它可以同时提高高压 LIBs 的安全性能和循环稳定性，同时保持合理的功率密度。
不幸的是，基于 GPEs 的高压 LIBs 很难在高电流密度下实现出色的长期循环稳定性，这主要是由于 GPEs 中低的锂离子迁移数、受阻的锂离子传输以及高的锂离子去溶剂化势垒。最近，已经报道了几种缓解这些问题的方法。Shen 等人引入强电负性的─CN 基团来调节锂离子传输，在使用 NCM811 正极时，在 0.8 mA·cm⁻²下循环 200 次后容量保持率达到 80%。Chai 等人将带有─CN 基团的三嵌段分子链结构进行共聚，提供亲和位点，在使用 NCM811 正极时，在 0.4 mA·cm⁻²下循环 500 次后容量保持率达到 42.8%。Jing 等人引入带有─NR2 基团的 N,N-二甲基丙烯酰胺以促进 LiNO3 溶解并促进锂离子传输，在使用 NCM622 正极时，在 0.52 mA·cm⁻²下循环 100 次后容量保持率达到 78%。Peng 等人引入甲基丙烯酸 2,2,3,4,4,4-六氟丁酯以通过弱配位相互作用促进快速锂离子传输，在使用 NCM622 正极时，在 0.5 mA·cm⁻²下循环 100 次后容量保持率达到 81.5%。Xu 等人引入带有氟烷基（─CF2CF2）基团的三（丙烯酰氧基乙基），在使用 NCM622 正极时，在 0.95 mA·cm⁻²下循环 100 次后容量保持率达到 85.2%。Cui 等人通过 3-全氟己基-1,2-环氧丙烷的原位聚合引入富含 F 的长链取代基(─CF2)5CF3 以修饰锂离子溶剂化结构，在使用 NCM811 正极时，在 0.6 mA·cm⁻²下循环 200 次后容量保持率达到 80%。然而，上述含有─CN 或─NR2 基团的聚合物在将游离阴离子锚定在聚合物基质中方面面临挑战，从而限制了在高电流密度（>1.0 mA·cm⁻²）下的长期循环稳定性。另一方面，尽管高电负性的 F 原子促进了锂离子的去溶剂化和传输，但(─CF2)5CF3 与锂离子之间的强结合能会使锂离子固定，降低电解质的离子电导率，并在高电流密度下缩短电池的循环寿命。
通过结合单体丙烯酸 2,2,2-三氟乙酯（TFEA）和交联剂 N,N'-亚甲基双丙烯酰胺（MBA），我们提出了一种创新的原位形成的 GPE，用于高压 LIBs 在高电流密度下的稳定循环。独特的聚合物网络赋予原位形成的 GPE 高离子电导率 2.6 mS·cm⁻¹和高锂离子迁移数 0.67。组装的graphite|NCM811 电池在 3C（1.8 mA·cm⁻²）下表现出 300 次的长循环寿命，容量保持率高达 73.2%。本工作为原位形成的 GPEs 的结构设计提供了新的见解，以实现高性能的 LIBs。
