激光气体吸收检测的分子光谱理论与吸收检测最小灵敏度计算

原创 秦岭农民 2024-10-29 19:30

           

 

激光气体吸收检测的分子光谱理论与吸收检测最小灵敏度计算

1分子光谱理论

分子内部的运动可以分为三种形式,分别对应着三种量子化的能级:分子内的电子相对于原子核的运动对应电子能级;分子里的原子核不断振动对应振动能级;分子本身围绕其重心进行转动对应着转动能级。这三种能级组成了量子化的分子能级的结构,分子内部这三种运动并不相互独立,而是互相影响和制约的。一个分子的总能量可以写成这三种能量之和:

     (1)

其中分别为分子的电子、振动和转动能量。

图 1双原子分子能级结构图

分子光谱就是分子的各能级之间跃迁时吸收或发射光子形成的。分子从基态跃迁到激发态时从外界吸收光能,把被吸收的辐射强度按波长顺序记录下来,便得到吸收光谱。

根据发生跃迁的条件:吸收的能量正好是两个能级之间的能量差。所以满足能级跃迁的光子才会被气体分子吸收。而不同结构的气体能级不同,因此吸收不同频率的光子,形成了气体的光谱吸收检测原理。

图2 分子跃迁原理图

电子能级跃迁的能量变化为 1~20eV,形成的吸收谱线位于 60~400nm 的紫外谱线区,电子能级跃迁的同时,伴随着振-转能级的跃迁,形成带状光谱。分子的振动能级跃迁的能量变化在0.05~1eV,吸收 1.25~50μm 的红外光,形成的谱线在红外光谱区。转动能级的跃迁分子获得的能量一般小于 0.025eV,吸收 50μm 以上的红外光,产生的光谱称为红外光谱。通过研究分子会对哪些波长的光进行吸收,吸收的程度如何,为什么会吸收等问题就可以研究分子的振动或者转动情况。    

一束光通过气体以后,由于气体分子的吸收作用,光强会衰减,吸收光谱技术就是通过检测光束通过气体介质前后的强度变化情况来对介质的组分、各组分浓度等信息进行定量分析。

         

 

2分子吸收谱线

在理想状态下,气体分子吸收光子的能量从基态跃迁到激发态,形成的吸收谱线应该是单一谱线。但是实际上,由于分子间相互作用,吸收谱线具有一定的轮廓,是以某一中心频率向两侧分布。通常采用线型函数描述在气体吸收过程中出现的这种现象,其中在中心频率𝑣0的光强的一半处,对应两个频率点𝑣1,𝑣2,取这两个频率点的差值𝑣 = 𝑣2𝑣1作为谱线的线宽或者半高宽(Full Width at Half Maximum, FWHM)。

图3 气体吸收谱线的半高宽(FWHM)

造成吸收谱线向两侧展宽的因素主要有自然展宽、碰撞展宽和多普勒展宽,不同的谱线展宽机制可以采用不同的线型函数来描述。下面简略的介绍这三种展宽机制。

(1)自然展宽:(Natural Broadening)是由于量子力学中的不确定性原理引起的,具体来说是由于能级的有限寿命导致的。

(2)多普勒展宽是由气体分子的热运动引起的。当分子沿光传播方向运动时,它们会因多普勒效应而使吸收频率发生偏移。

(3)碰撞展宽是由气体分子之间的碰撞引起的。每次碰撞都会使分子的能量状态发生变化,从而导致吸收线的展宽。

气体分子的吸收谱线是三种展宽机制共同作用的结果,只是不同的应用场景中,各种展宽机制的影响比重不同。在低压高温环境下,分子吸收谱线展宽主要是由分子的热运动引起的多普勒展宽,采用高斯线型函数;而在高压低温环境下,分子吸收谱线展宽主要受碰撞展宽的影响。    

图4. Different gas sensing techniques. a) 3D view of direct absorption spectroscopy using a tunable laser diode. b) 3D view of PAS systems using a modulated tunable laser diode. c) DAS based on an FTIR spectrometer comprising a Michelson interferometer, a gas cell and an optical detector. d) PASbased on a FTIR spectrometer comprising a Michelson interferometer, a PA cell, a microphone (cantilever), and another interferometer (not shown) forthe PA signal detection.

3 探测灵敏度

激光气体分子吸收的最小灵敏度是指系统能够可靠检测到的最低气体浓度。激光气体分子吸收最小灵敏度的推导计算涉及到激光光谱学、分子物理学和量子力学等多个领域。检测灵敏度的计算涉及几个因素,包括气体分子的吸收截面、激光强度、激光通过气体的路径长度以及检测系统的噪声水平。

1) 吸收截面:这是描述分子对特定波长激光吸收能力的参数。吸收截面越小,分子对激光的吸收能力越弱。

2)分子能级结构:分子的能级结构决定了其吸收特定波长激光的能力。分子能级之间的跃迁决定了吸收线的位置和强度。

3)激光线宽:激光的线宽决定了其能量分布的范围。线宽越窄,激光的能量越集中,从而提高了检测的灵敏度。

4)探测技术:探测技术的灵敏度也会影响整体的最小检测灵敏度。

根据比尔-朗伯定律,激光通过气体后的强度 𝐼 可以表示为:

                              (2)    

其中,𝜎为吸收截面 (单位:平方米), 𝐼0激光强度单位:瓦特/平方米),𝑁为气体分子的数密度 (单位:个/立方米),激光在气体中的传播距离(单位:米)。

 最小灵敏度是指能够被探测器检测到的最小吸收变化。如果我们定义最小可检测的吸收变化为 Δ𝐼,那么最小灵敏度 Δ𝑁 可以通过以下方式计算:

          (3)

为了简化计算, 假设 Δ𝑁 很小,利用 exp(x) ≈ 1 + x 的近似,因此可以使用泰勒展开近似:

     (4)

带入到上面(3)简化后得到:

          (5)

得到

       (6)

这个方程给出了给定 ΔI、I₀、σ、l 和 N 的最小可检测浓度变化 ΔN。然而,在实际应用中,检测灵敏度也受到检测系统噪声底限的限制。实际的最小可检测浓度变化将是上述方程计算出的值和对应于探测器噪声底限的浓度变化中的较大者。这个推导是一个简化,并假设了理想条件。在现实世界的应用中,激光的谱线宽度、检测系统的带宽以及气体中其他吸收物种的存在都可能影响检测灵敏度。    

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