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锂（Li）枝晶生长的不可控性和复杂的电极/电解质界面（EEI）问题阻碍了高能量密度锂金属电池（LMB）在实践中的进一步应用。本文通过在电极表面直接固化功能性含硼单体，设计了一种双层异质结构凝胶聚合物电解质（BGPE），在解决界面问题的同时确保了优异的导电性，实现了持久的高耐压性和锂枝晶抑制。BGPE三维交联网络中未占据p-轨道的硼分子不仅提高了Li+转移数（0.78），还增强了锂金属的界面稳定性，并通过锚定PF6−阴离子和调节锂的均匀沉积来抑制枝晶的生长，从而确保Li/BGPE/Li电池的长周期使用。此外，功能添加剂三（三甲基硅基）亚磷酸酯和三（五氟苯基）硼烷可优先氧化分解形成稳定的富含B、F和Si的EEI，并有效调节EEI的均匀生长。因此，LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/BGPE/Li和LiFePO4/BGPE/Li全电池表现出稳定的循环和优异的速率性能。这项工作为解决高能量密度LMB的EEI问题提供了一个指导性的设计方向。
a ) BGPE制备过程示意图。b ) BGPE中Li +传输机制示意图
a )原位聚合过程示意图。b ) NCM阴极的SEM图像。c，d ) CGPE表面的SEM图像。e ) CGPE表面的EDS图像；F ) PEO、AGPE和B-TTEG的FTIR谱图。g ) AGPE、PEO、PAN、CGPE和LATP的XRD谱图。h ) AGPE、PEO和AGPE基体的TGA热谱图。
a )基于LE和BGPE的对称电池的恒流循环性能。b )基于LE和BGPE的对称电池在不同电流密度下的恒流充放电特性。Li/BGPE/Li电池SEI的XPS谱分析：c ) C 1s，d ) O 1s，e ) F 1s，f ) B 1s。g ) B - HEMA与阴离子的结合能。h ) B-HEMA的ESP分布。i ) B-TTEG与阴离子的结合能。j ) B-TTEG的ESP分布。通过COMSOL仿真模拟了k，l ) LE和m，n ) BGPE的锂离子沉积。
a ) LFP/BGPE/Li和LFP/LE/Li电池在1 C倍率下的循环性能。b ) LFP/BGPE/Li和LFP/LE/Li电池在不同倍率下的倍率性能。c ) NCM/BGPE/Li和NCM/LE/Li电池在0.5 C倍率下的循环性能。d )原位BGPE组装的电池与其他工作中报道的GPEs组装的电池的循环性能的比较。e )原位制备的软包电池的示意图。f )室温下不同条件下柔性NCM/BGPE/Li软包电池点亮LED板的光学照片。
a ) BGPE多功能机理设计图。b ) BGPE中各组分的HOMO和LUMO能级。2.c，d ) TMSPi和e，f ) TPFPB的ESP和ELF分析。g ) NCM/BGPE/Li循环NCM阴极的TEM图像。h-k )基于BGPE的循环NCM阴极的XPS光谱。l ) NCM/BGPE/Li循环金属锂负极的SEM图像。m-p )基于BGPE的循环金属锂负极的XPS光谱。
