西安交通大学大学宋江选Chem：无氟类胶束溶剂化电解液实现超高能量密度锂金属电池

锂电联盟会长 2024-10-17 09:01

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文章背景

锂金属负极具有理论容量高、密度低和标准电极电位低等优点，因此被视为下一代动力电池的理想材料。然而，锂金属负极的实际应用受到其有限循环寿命的阻碍，这主要源于不稳定的固态电解质膜（SEI）和严重的锂枝晶生长。随着电池能量密度的提高，上述问题将进一步加剧。尽管近几年氟化电解液体系的发展有效延长了锂金属电池的寿命，然而，添加大量的氟化稀释剂导致的低离子电导率和环境污染问题难以解决。因此，开发兼顾锂金属界面稳定和高离子电导率的新型无氟电解液体系迫在眉睫。

内容简介

在这项工作中，作者在LiFSI/DME电解液体系中引入了一种不对称双亲性醚，即正丁基甲基醚（MNBE）作为共溶剂，它一端含有亲锂氧段，另一端含有烷基链。MNBE可通过立体拥挤效应有效促进Li⁺和FSI^-的配位，并促使更多的FSI^-在锂金属表面分解，从而形成富含LiF的SEI。此外，MNBE位于溶剂化壳外层的惰性烷基链还能钝化电极电解液界面，从而减轻电解液分解和对锂金属的腐蚀。更重要的是，1.5 M LiFSI/DME-MNBE电解液的离子电导率高达12.55 mS/cm。使用该电解液组装了一个容量为7.3 Ah的锂金属软包电池，拥有503.7 Wh/kg的超高能量密度和良好的循环稳定性，100 次循环后容量保持率高达84.1%。本文以“Non-fluorinated electrolytes with micelle-like solvation for ultra-high energy density lithium metal batteries”为题在国际顶刊Chem上，第一作者为Rui Qiao和Yan Zhao，通讯作者为西安交通大学宋江选教授。

主要内容

图1.类胶束溶剂化电解液的选择。

图2.溶剂化结构模拟分析。

图3.三种电解液的电化学性能和循环稳定性。

图4.锂沉积形貌及原位厚度膨胀测试。

图5 三种电解液的拉曼光谱和核磁共振光谱。

图6 不同电解液 SEI 的结构和成分。

图7 锂金属软包电池的性能。

结论

在这项工作中，作者提出了一类具有类胶束溶剂化结构的新型无氟电解质，以实现锂金属电池的实用化。一系列实验分析和理论计算证实，具有两亲结构的 MNBE 能有效促进 Li⁺-FSI^- 配位并钝化电极电解液界面，形成超薄且富含无机物的 SEI。得益于这些特点，采用 1.5 M LiFSI/DME-MNBE 的高容量 Li||NMC811 软包电池在 503.7 Wh/kg 的超高能量密度下实现了 100 次的充放电循环。证明了无氟低成本电解液可以通过合理的溶剂化调控，在形成富含阴离子溶剂化结构的同时保持高离子电导率。类胶束电解液提供了一种可扩展的电解液设计策略，并为先进电池电解液的开发提供了指导。

参考文献

Rui Qiao, Yan Zhao, Shijie Zhou, Huijun Zhang, Fuzhu Liu, Tianhong Zhou, Baoyu Sun, Hao Fan, Chao Li, Yanhua Zhang, Feng Liu, Xiangdong Ding, Jang Wook Choi, Ali Coskun*, Jiangxuan Song*, Non-fluorinated Electrolytes with Micelle-like Solvation for Ultrahigh Energy Density Lithium Metal Batteries, Chem. 2024.

全文链接：

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2024.09.005

来源：高低温特种电池

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