锂电池用高熵液体电解质

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标题：High entropy liquid electrolytes for lithium batteries

作者：Qidi Wang, Chenglong Zhao , Jianlin Wang, Zhenpeng Yao ,

Shuwei Wang, Sai Govind Hari Kumar, Swapna Ganapathy , Stephen Eustace, Xuedong Bai, Baohua Li  & Marnix Wagemaker

期刊：Nature Communications |   (2023) 14:440 

网址：https://doi.org/10.1038/s41467-023-36075-1

图1:HE液体电解质的性质。

图2 |电化学性能。

图3 |锂矿床的形貌和微观结构。

图4正极电解质界面相(CEI)的形貌、微观结构和组成。

图5 | HE电解质的溶剂化结构。

1. 高熵合金通过引入多种成分，具有较大的构型熵，展现出优于传统材料的功能特性。
2. 在可充电锂电池的液体电解质中，增加熵的策略显著影响了电解质的热力学和动力学特性。
3. 多种阴离子参与的电解质导致溶剂结构多样性增加，意外降低锂离子与溶剂/阴离子之间的溶剂化强度，促进锂离子扩散和稳定的界面钝化层形成。
4. 与单盐电解质相比，低浓度的二甲醚电解质（含四种盐）显示出更好的循环稳定性和速率能力。
5. 这些发现揭示了熵主导的溶剂化结构与离子传输之间的基本关系，推动高熵电解质在锂电池及其他领域的应用探索。

研究展示了一种原型高浓度电解质（HE-DME），由0.15 M的四种锂盐（LiFSI、LiTFSI、LiDFOB、LiNO3）在二甲氧基乙烷（DME）中混合而成，总浓度为0.6 M。

该电解质相比单盐电解质，具有更高的阴离子参与溶剂化结构的能力，但锂离子与溶剂及阴离子的相互作用较弱，导致更高的无序度。

形成的无机富集稳定界面层提高了高电压锂电池的循环稳定性。

较弱的溶剂化强度促进了锂离子的迁移，显著提升了倍率性能。

通过引入多种盐以提高混合熵，提供了一种调节电解质功能特性的通用策略。

1. 0.6 M LiFSI-DME是单盐电解质中稳定性最佳者，作为对照组研究0.6 M HE-DME。
2. 0.6 M HE-DME的氧化稳定性达到约4.51 V，高于0.6 M LiFSI-DME的4.36 V，表明CEI的形成。
3. 在4.2 V下，0.6 M HE-DME表现出稳定的负极电流，铝箔腐蚀抑制，而0.6 M LiFSI-DME则快速溶解。
4. 0.6 M HE-DME在Li||Cu电池中展现出高达98.6%的库仑效率，优于0.6 M LiFSI-DME。
5. 对称Li||Li电池、EIS和CV测试均显示0.6 M HE-DME在锂负阳极上的稳定性改善。

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