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标题：Aqueous alternating electrolysis prolongs electrode lifespans under harsh operation conditions
作者：Jie Liang, Jun Li, Hongliang Dong, Zixiaozi Li, Xun He, Yan Wang,Yongchao Yao, Yu chun Ren, Shengjun Sun, Yongsong Luo, Dongdong Zheng, Jiong Li, Qian Liu, Feng ming Luo, Tongwei Wu ,Guang Chen , Xuping Sun & Bo Tang
期刊：Nature Communications | (2024) 15:6208
网址：https://doi.org/10.1038/s41467-024-50519-2
图1 |方案显示了两种不同的策略，以延长电极寿命在hec下。
图2 |在J = - 1&1 A cm−2的条件下，不同非贵金属离子在酸性溶液中电极寿命优化的初步研究
图3:在AMCs的帮助下，Fe族元素离子在J (- 2&2 A cm - 2)下更有效地维持了酸性水的电解
图4 |电极表面涂层的表征。
图5 |对表面反应过程的深入了解。
图6 |未来工作中基于交流电解装置的气体分离可能的设计原则。
一、背景
- 本文研究背景：在高电流密度、酸性环境和水源杂质等恶劣电解条件下，延长电极寿命至关重要，当前水电解技术面临电极寿命有限的挑战。
- 传统电解条件下，电极在酸性环境中易溶解，导致寿命短。
- 现有的铱基材料在酸性氧气演化反应中表现稳定，但成本高，限制了大规模应用。
- 研究者们尝试使用非贵金属电极，但缺乏在酸性氧化条件下不溶解的合适材料。
- 过去的研究虽然在延长电极寿命方面取得了一定进展，但仍存在局限性。
本文创新动机：提出一种通过周期性、及时和均匀构建保护外层的策略，利用Co²⁺和Na⁺的协同作用显著延长非贵金属电极在恶劣电解条件下的寿命，展示了在低pH溶液中，商业镍泡沫电极的电解寿命可达93.8小时，远超传统电解系统。二、方法
方法概述
本文提出了一种通过交替电解法来延长电极在恶劣电解条件下的使用寿命的方法。该方法的核心在于定期、迅速且均匀地构建电极的保护外层，具体步骤如下：
- 交替电解：采用交替电流（-2 A cm⁻² 和 2 A cm⁻²）进行电解，以促进电极的自我修复和气泡的均匀释放。
- 材料选择：使用商业化的镍泡沫电极（NiFE）作为基底，尽管其在酸性或卤素离子环境中不具备耐受性。
- 引入钴离子（Co²⁺）和钠离子（Na⁺）的组合，利用其协同作用促进保护涂层的快速生长。
- 通过理论计算分析Co²⁺与钠离子的相互作用机制，包括：
电解条件优化：在低pH溶液中，NiFE电极在交替电流下持续工作93.8小时，显著高于传统电解条件下的2小时寿命。概念与前提信息
- 恶劣电解条件（HECs）：指高电流密度、酸性环境和水源杂质等条件下的电解过程。
- 自我修复机制：通过交替电解法实现电极的快速修复和维护，减少电极的溶解和损坏。
- 保护涂层：在电极表面形成的外层，能够有效抵御酸性和杂质的侵蚀，延长电极的使用寿命。
该方法展示了在不使用贵金属的情况下，通过合理的材料选择和电解策略，显著提高电极在恶劣条件下的耐久性。
三、实验
实验结果概括
- 实验对象: 商业镍泡沫电极 (Ni foam electrode, NiFE)
- 电流密度: 交替电流密度为 -2 A/cm² 和 2 A/cm²
- 实验结果: NiFE 在交替电解条件下持续工作 93.8 小时
- 对比结果: 在传统电解条件下，NiFE 的寿命约为 2 小时，提升约 47 倍
- 保护层构建: 通过快速均匀的保护涂层生长来延长电极寿命
理论计算: 进一步揭示了 Co²⁺ 与 Na⁺ 的协同作用机制，促进了 Ni 电极在 HECs 下的生存。自然水源的潜力: Na⁺ 在自然水源（如海水）中丰富，预示着该方法的广泛应用潜力。相关数据集与指标定义
- 电解时间: 93.8 小时（交替电解） vs. 2 小时（传统电解）
- 电流密度: -2 A/cm² 和 2 A/cm²（交替）
结论
本研究展示了一种通过交替电解和元素协同作用显著延长电极寿命的新策略，尤其在酸性环境下，提供了非贵金属电极的可行性和应用前景。
四、结论
贡献点
- 新型电解法：提出了一种交替电解方法，通过定期修复和维护电极，显著延长了电极在恶劣电解条件下的使用寿命。
- 材料组合：发现了Co²⁺与Na⁺的协同作用，能够有效促进电极的保护涂层生长，使得商业镍泡沫电极在酸性溶液中持续工作93.8小时，远超传统电解条件下的2小时。
- 非贵金属电极：展示了在不使用贵金属的情况下，如何通过构建保护层来增强电极的耐久性，为未来的电解系统提供了新的思路。
- 理论机制：通过理论计算揭示了Co²⁺与碱金属阳离子（尤其是Na⁺）的协同作用机制，为理解电极寿命延长提供了科学依据。
局限性
- 材料限制：尽管提出了有效的非贵金属电极策略，但仍需进一步探索其他材料的适用性和长期稳定性。
- 工业应用：目前的实验条件和结果可能难以直接转化为大规模工业应用，需进行更多的实用性验证。
- 环境影响：虽然避免了使用有毒金属（如Pb），但仍需评估所用材料在实际应用中的环境影响。
总结结论
本研究通过交替电解方法和Co²⁺-Na⁺组合，成功延长了电极在恶劣电解条件下的使用寿命，展示了非贵金属电极在水电解中的潜力。这一发现为未来可持续电解技术的发展提供了新的方向，尤其是在减少对贵金属依赖的背景下。然而，仍需进一步研究以验证其在工业应用中的可行性和环境影响。
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