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锂电联盟会长 2024-09-09 09:30

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摘要


Strong metal–support interactions (SMSI) represent a classic yet fast-growing area in catalysis research. The SMSI phenomenon results in the encapsulation and stabilization of metal nanoparticles (NPs) with the support material that significantly impacts the catalytic performance through regulation of the interfacial interactions. Engineering SMSI provides a promising approach to steer catalytic performance in various chemical processes, which serves as an effective tool to tackle energy and environmental challenges. Our Minireview covers characterization, theory, catalytic activity, dependence on the catalytic structure and inducing environment of SMSI phenomena. By providing an overview and outlook on the cutting-edge techniques in this multidisciplinary research field, we not only want to provide insights into the further exploitation of SMSI in catalysis, but we also hope to inspire rational designs and characterization in the broad field of material science and physical chemistry.
      华东理工大学朱明辉教授团队从多相催化中强金属载体之间相互作用(SMSI)的结构表征手段、理论与建模、对催化性能的影响、对结构和环境敏感性这五个方面出发,对SMSI领域进行系统全面的综述,并就此提出了未来富有潜力的发展方向。
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SMSI现象的表征手段
       关于SMSI形成本质及其性质的研究离不开原位/现场表征手段的协助,主要包括电镜技术和谱学技术。其中电镜技术可以直接观察到SMSI引起的形貌变化,即金属颗粒上的载体包覆层的存在。而谱学技术注重提供催化剂不同深度的信息,与电镜技术结合,多层次的建立和加深对SMSI的全面认识。

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SMSI现象的理论和模型
       计算建模的应用是SMSI理论研究过程中的有力手段。目前唯一的共识是,表面能最小化是SMSI形成的热力学驱动力。然而在这一通用的热力学概念下则有多种潜在的形成机理,其中被广泛报道的两种包覆层形成机理有亚氧化物载体迁移理论和合金形成理论。

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SMSI现象对催化剂结构和环境的敏感性



       SMSI的研究表明其具有对催化剂结构和环境敏感性。SMSI的形成及存在形式受金属/载体的种类和性质、以及金属/载体组成的影响。同时,SMSI的形成及性质还受诱导过程中不同外部环境所调控,主要有还原诱导、氧化诱导、吸附介质诱导、光诱导、湿化学和原子层沉积诱导等。

       最后,作者提出几点关于SMSI发展的展望,即建立反应条件下针对表面位点的时间尺度现场表征;构建原位/现场表征技术与计算手段的有效结合;探索SMSI现象的起源和性质;拓展界面位点的准确建模、结合吸附和外部环境的建模、分子动力学和机器学习算法;促进SMSI在电催化和光催化领域的应用等。

文章信息


Tiancheng Pu, Wenhao Zhang, and Minghui Zhu*. Engineering Heterogeneous Catalysis with Strong Metal–Support Interactions: Characterization, Theory and Manipulation. Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202212278  

DOI:10.1002/anie.202212278

https://doi.org/10.1002/anie.202212278

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