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锂离子电池（LIBs）得益于其在电动汽车和消费电子产品中的广泛应用，在本工作的日益电气化社会中蓬勃发展。然而，组装LIBs需要一个超低湿度环境，例如手套箱或干燥室所提供的，这导致了能源消耗增加和技术限制。液体电解质，由锂盐和有机溶剂组成，对湿气极为敏感。电池内部存在的H2O触发了锂盐的水解，产生氟化锂（LiF）和高腐蚀性的氢氟酸（HF）。HF反过来攻击正极电解质界面（CEI）和固态电解质界面（SEI），导致有害的过渡金属（TMs）从正极溶解，并在电解液中引起严重的寄生反应，最终损害了电池的电化学性能。这些问题在锂金属电池（LMBs）中更加突出，因为HF与锂金属阳极剧烈反应，导致容量加速衰减和安全风险增加。此外，这些不利影响在高电压和高温下运行的富镍（Ni-rich）正极中更加明显。氢氟酸（HF）引起的电极和界面结构退化对高电压锂金属电池（LMBs）构成了重大挑战。
近日，上海交通大学梁正团队提出了一种隔膜策略，即在常规聚乙烯（PE）隔膜上装饰分子筛（TW），并浸渍哌啶（PI）。TW的多孔结构作为PI和HF的反应室。因此，在使用TW@PI-PE隔膜时，控制电解液中500 ppm H2O（ELE-500）的HF含量显著降低，从而保护富镍正极免受HF腐蚀。同时，由于锂盐的水解和PI对H2O的惰性，锂金属阳极上可以形成均匀的富含锂氟化物（LiF）的固态电解质界面，进一步减少枝晶形成。使用TW@PI-PE隔膜的对称锂电池在ELE-500中的寿命翻了一番，展现了在3 mA cm−2和3 mAh cm−2下稳定的500小时循环。此外，通过有效限制过渡金属（TM）溶解，采用LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2正极的4.6-V LMBs在ELE-1000中保持了81%的容量保持率，即使在100个周期之后。这里提出的创新TW@PI系统为未来旨在消除LMBs中HF的研究提供了新的视角。
该成果以“Eliminating Hydrogen Fluoride through Piperidine-Doped Separators for Stable Li Metal Batteries with Nickel-Rich Cathodes”为题发表在《Angew.ndte Chemie International Edition》期刊，第一作者Ding Luoyi、Chen Yuanmao、Sheng Yeliang。
