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锂电联盟会长 2024-08-30 10:01

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蓬勃发展和不断进步的电池行业目前面临着准确预测多个组分之间高度相关的热化学反应行为的严峻挑战，这阻碍了储存能量的利用和电池安全的设计。为了解决这一高度复杂的热化学预测任务，迫切需要利用具有增强分析和预测能力的机器学习（ML）模型，这些模型通常与大规模参数（超过10⁴个参数）相关联。实际上，一个超过10⁴个参数的较大ML模型需要超过10⁴个训练数据才能有效；否则，由于过拟合问题，它可能会产生误导性的结果。然而，据我们所知，现有的电池热化学数据库远远落后于这一规模要求。预测复杂性与数据稀缺性之间的显著差距从根本上阻碍了电池热化学中的ML驱动研究。

先前的研究试图通过扩大实验规模来解决这一数据稀缺困境。已经证明，高通量自动化实验平台可以同时进行数千个并行性能测试。然而，规模为10³的训练数据只能支持小于10³个参数的微小ML模型，远远不足以训练需要超过10⁴甚至数十亿个参数的更大的深度学习模型。例如，著名的Chat Generative Pre-Trained Transformer (ChatGPT)模型大约有1750亿个参数。此外，这些自动化实验平台大多是为专门的实施而设计的，并且建造成本高昂。进行实际实验和收集数据也需要相当的时间。

除了自动化平台，从现有文献中进行数据挖掘，有时辅以ChatGPT的帮助，也已被报道用于扩大训练数据量。在实践中，数据挖掘的适用性相对较窄。这种挖掘方法更适合于研究领域发达、具有全球认可和标准化实验程序和评估指标的问题。在大多数尖端电池研究中，由于实验规格和描述方法的一致性较低，从广泛的文献来源提取训练数据可能会导致误导并产生不可靠的ML模型。

一些研究还使用基于机制的模型生成广泛的训练数据集。然而，基于模型的数据集训练的ML只与机制方程一致，而不是实际实验。此外，尽管图像和语言处理领域已经发展出复杂的数据增强技术，如旋转、裁剪、插入或切片，但将这些技术应用于热化学实验可能会产生不完整的数据，这些数据不能完全描述反应过程，或者可能违反能量和质量守恒的基本定律，导致不可靠的结果。

近日，清华大学冯旭宁、张强、欧阳明高联合提出了温度挖掘（TE）方法，该方法在有限的实验中显现出潜在的反应动力学偏好，从而将其解释为大规模、高质量的数字化数据，几乎不增加成本。TE方法经过针对电池热失控（TR）的严格挑战的测试，TR涉及数十个相关的热化学反应，多种高反应性化学品和自由基，超过1000°C的广泛温度范围，以及由于与TR相关的火灾和爆炸的高成本和危险性，实验规模通常非常有限（通常少于10）。通过沿温度轴切片、重复和重采样实验结果，TE方法从21个实验中输出了762万602个训练数据集。基于这些大量的训练数据，构建了一个TR预测ML模型（具有约35,000个参数），并成功避免了严重的过拟合问题，实现了比原始数据集训练的模型高130倍的预测准确性。同时，ML模型在商业和先进电池化学（包括具有LiFePO₄ [LFP]阴极、层状氧化物阴极、基于石墨和硅的阳极以及不同的电解液；Li金属、Li-S和Na离子化学）、大型和小型电池格式以及所有正常工作条件（0% - 100%充电和退化状态）下表现出前所未有的通用性。此外，TE方法可以无缝适应各种领先的ML算法，包括人工神经网络（ANN）、卷积神经网络（CNN）、循环神经网络（RNN）和变换器结构，使TE方法成为ML工具和热化学实验之间的通用解释器。

该成果以“Temperature excavation to boost machine learning battery thermochemical predictions”为题发表在《Joule》期刊，第一作者是清华大学化学工程系的Yu Wang。

【工作要点】

背景与挑战：化学领域的人工智能在获取低成本、高质量的大规模实验数据方面面临挑战。

电池技术的发展需要精确预测复杂的热化学反应，但现有数据量远远不足以训练大型机器学习模型。

温度挖掘方法：作者提出，实验数据并非真的稀缺，而是缺乏有效的方法来挖掘潜在的反应动力学知识。通过沿温度轴对实验结果进行切片、重复和重采样，可以建立一种新的方法来揭示有限实验中的“动力学偏好”。

数据集扩展：TE方法能够将少量的实验结果转化为数百万高质量的数据集，几乎不增加成本。这种方法显著扩展了可用于机器学习模型训练的数据规模。

机器学习模型的构建与验证：利用TE方法生成的数据集，构建了首个普适的电池热失控（Thermal Runaway, TR）预测模型。该模型在不同的电池化学成分、电池格式和正常工作条件下均表现出高预测准确性。

算法独立性：TE方法支持多种机器学习算法，包括人工神经网络（ANN）、卷积神经网络（CNN）、循环神经网络（RNN）和变换器结构。这证明了TE方法与特定算法无关，具有广泛的适用性。

实验成本节约：TE方法通过数据增强技术，减少了获取大量实验数据的需求，从而显著降低了实验成本。

图1：通过温度挖掘实现对电池热化学反应精确且通用的机器学习预测。

图2：在热化学机器学习开发中应用温度挖掘（TE）方法的程序。

图3：利用温度挖掘（TE）支持的机器学习模型预测电池热失控。

图4：TE支持的热失控（TR）模型的卓越拟合质量、准确性和通用性。

【结论】

数据稀缺问题的解决：通过TE方法，作者成功地将有限的实验结果转化为数百万高质量的训练数据点，显著扩展了可用于机器学习模型训练的数据规模。预测准确性的提升：TE方法支持的机器学习模型在电池热失控（TR）预测任务中表现出卓越的准确性，预测误差比传统方法降低了130倍。模型的泛化能力：TE方法支持的模型不仅在训练数据上表现良好，而且在新的实验数据和文献数据上也展现出高预测准确性，证明了其广泛的适用性和泛化能力。算法独立性：TE方法与多种机器学习算法（如ANN、CNN、RNN和变换器）兼容，表明其不依赖于特定的算法结构，具有高度的灵活性。实验成本的节约：TE方法通过数据增强技术，减少了获取大量实验数据的需求，从而显著降低了实验成本，估计节约超过152.5亿美元。推动电池安全设计：TE方法的应用可以显著提高电池安全设计的效率，有助于电池设计的优化和安全评估。促进热化学及相关领域的研究：TE方法的普适性和灵活性为热化学和所有与热相关的研究领域提供了新的机遇，有助于推动这些领域的机器学习应用。未来应用前景：TE方法为电池热化学研究提供了一种新的数据获取和利用策略，有助于预测各种电池热行为，如过充电时的温度上升、热失控传播行为或不同温度下的电阻变化。

总结来说，TE方法为解决电池热化学预测中的复杂性和数据稀缺性问题提供了一种有效的解决方案，具有重要的科学和工程应用价值。

Wang, Y_., Feng, X., Guo, D., Hsu, H., Hou, J., Zhang, F., Xu, C., Chen, X., Wang, L., Zhang, Q., & Ouyang, M. (2024). Temperature excavation to boost machine learning battery thermochemical predictions. Joule, 8(3), 1–13. https://doi.org/10.1016/j.joule.2024.07.002

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