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文献学习：钠金属电池中调节Na+溶剂化鞘层和构建稳健界面相的弱协调干预策略

锂电联盟会长 2024-08-24 10:02
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来源：凯算新能源
*本人很菜，只能基于自己的理解进行解读，欢迎大家去观看原文，并引用
标题：A weakly coordinating-intervention strategy for modulating Na+ solvation  sheathes and constructing robust interphase in sodium-metal batteries
作者：Chutao Wang, Zongqiang Sun, Yaqing Liu, Lin Liu, Xiaoting Yin, Qing Hou,Jingmin Fan, Jiawei Yan, Ruming Yuan, Mingsen Zheng & Quanfeng Dong
期刊：Nature Communications | (2024) 15:6292
网址：https://doi.org/10.1038/s41467-024-50751-w
文章结尾提供建模讲解操作视频

个人理解


高压钠金属电池电解液设计的创新突破：弱配位干预策略引领性能飞跃
在追求高效能、长寿命电池系统的征途上，高压钠金属电池（SMBs）以其高理论容量和低电极电位的独特优势，成为储能领域的研究热点。然而，Na沉积/剥离不均及界面反应失控等难题，严重制约了其商业化进程。本文旨在通过一种创新的弱配位干预策略，重塑电解液结构，从而优化SMBs的性能与安全性。

弱配位干预策略：构建稳健阳极/阴极间隔层的新路径
策略核心：本研究提出的弱配位干预策略，核心在于利用1,2-二氟苯（DFBn）作为弱配位剂，与钠离子（Na+）形成独特的弱配位结构。这一策略颠覆了传统高浓度电解液的设计理念，通过转变溶剂包合结构为Na+-阴离子结构，不仅增强了Na+的迁移能力，还促进了阳极/阴极间隔层的稳定形成。
分子间相互作用的精妙调控：该策略深入探索了电解液中离子-溶剂及离子-离子相互作用的复杂网络，通过精确调控Na+溶剂鞘的结构，实现了高效的离子传输与稳定的界面保护。DFBn的引入，有效降低了溶剂对Na+的强配位效应，促进了阴离子团簇的分解，进而优化了SEI（固体电解质界面）的稳定性。

实验验证：性能与稳定性的双重飞跃
高效能表现：在Na‖Cu电池体系中，采用优化后的WCI电解液（1.7 M NaTFSI溶于TMP-FEC-DFBn混合溶剂，摩尔比2:1:5），实现了97.5%的超高库仑效率，并稳定循环600次，展现出卓越的循环稳定性。而在Na‖Na电池中，更是达到了2500小时的长寿命，为SMBs的实际应用奠定了坚实基础。
高压与宽温域下的稳定运行：进一步研究表明，WCI电解液在高达4.8V的电压下，依然能保持Na‖PB电池的长期稳定运行，且在-30°C至70°C的宽温度范围内表现出色，极大地拓宽了SMBs的应用场景。

机制解析：弱配位如何重塑电解液性能
溶剂结构转变的奥秘：DFBn作为弱配位剂，其独特的作用机制在于能够部分配位Na+，从而改变电解液的溶剂结构，促进Na+的脱溶剂化过程，提高离子传输效率。同时，这一转变还促进了盐分解反应的进行，有利于阳极/阴极间隔层的构建与稳定。
界面稳定性的增强：通过弱配位干预，降低了溶剂对Na+的强束缚作用，使得阴离子团簇更容易分解，进而在电极表面形成更为致密、稳定的SEI层。这一层保护膜有效隔绝了电极与电解液的直接接触，抑制了有害的副反应，提高了电池的整体性能与安全性。

结论与展望
本研究提出的弱配位干预策略，为高压钠金属电池电解液的设计开辟了新的思路。通过精准调控电解液的溶剂结构与分子间相互作用，成功实现了电池性能与稳定性的双重飞跃。未来，随着对弱配位机制的深入探索与优化，我们有理由相信，SMBs将在储能领域展现出更加广阔的应用前景，为人类社会的可持续发展贡献力量。

电解质的设计原理和物理性质研究：
  1. 从常规电解液到WCIE的电解液溶剂化结构示意图设计；
  2. 用密度泛函理论(DFT)计算真空条件下各种溶剂的ESP；
  3. 总结了各种溶剂的ESP最小值(eV)的计算值；
  4. 溶剂供给数和介电常数图；
  5. 溶剂和电解质的FEC和NaTFSI拉曼光谱的反卷积分析；
  6. 不同电解质的物理性质数据摘要。

电解质溶剂化环境的研究。
(a)Base， (b)LF和(c)WCIE的MD模拟快照，温度为25°c。
(d)Base， (e) LF和(f)WCIE的Na+与溶剂的RDF。
g.三种电解质的原子配位数。
h.MD模拟得到的每种电解质对应的主要溶剂化结构。

SEI的表征及不同电解质体系的模拟结果。
  1. 在WCIE中，电流密度为1mA cm−2，容量为1mAh cm−2，循环50次后Cu电极的C1s, F1s, O1s和N1s的XPS深度分布图。
  2. 对应不同溅射时不同电解质的原子浓度。
  3. 在WCIE中形成的SEI中不同物种的归一化比率。
  4. 钠铜电池内WCIE与碱性电解质交换研究。
(e)Base， (f) LF和(g)WCIE的投影态密度(PDOS)曲线

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