基于MEMS芯片的二维材料异质结构调控，可用于非线性光学探测和拉曼光谱

MEMS 2024-08-23 00:01

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导读

二维材料（2DM）是一类前景广阔的材料，通过静电栅极和范德瓦尔斯堆叠，可以揭示新物理现象（如拓扑效应、强关联效应）并推动新型器件的应用。过去二十年，人们主要依靠干法和湿法转移技术组装二维异质结构。这些方法尽管可靠且易操作，但随着堆叠结构的复杂化，局限性逐渐显现，每个堆叠配置都是独特且不可重新配置的，导致对堆叠参数的探索变得困难，许多结论仅基于少量样本得出。

动态调控二维材料转角的技术对于未来研究至关重要。现有的基于扫描显微镜的平台虽然实现了旋转角度控制和隧道光谱测量，但其价格昂贵且专业化程度高，限制了广泛应用。因此，该研究探索了一种更通用的方法，在器件层面操控二维材料异质结构的堆叠。

该研究设计并实现了一个基于微机电系统（MEMS）的平台，具备高度灵活性和精确度，可原位调整材料的界面属性。这个平台被命名为“MEGA2D”，通过电压精确控制二维材料的间距、旋转和加压操作，不仅满足了二维材料堆叠原位控制的需求，也为凝聚态物理、光学等领域带来了新的可能性。

该研究利用MEGA2D在扭曲的六方氮化硼（h-BN）中发现了非线性光学的拓扑奇点，并展示了其在开发可调极化的集成光源和量子器件方面的潜力。这一工作推动了低维量子材料操控技术的发展，为新型二维-三维混合器件开辟了新路径，展现出广泛的应用前景。MEGA2D的动态转角技术在方便性、可扩展性和可及性方面，可与成熟的电栅极调控技术相媲美。它还兼容几乎所有现有的电子输运和光学测量系统。

该成果发表在Nature，题为“On-chip multi-degree-of-freedom control of two-dimensional quantum and nonlinear materials”。本工作的完成单位为哈佛大学应用物理系及物理系、加州伯克利大学电子与计算机系、斯坦福大学应用物理系、麻省理工学院物理系和日本国立材料研究所。哈佛大学Haoning Tang为论文第一作者，通讯作者为加州伯克利大学电子与计算机系Yuan Cao助理教授、哈佛大学应用物理系Amir Yacoby以及Eric Mazur教授。斯坦福大学应用物理系Shanhui Fan教授，麻省理工学院物理系Pablo Jarillo-Herrero教授，和日本国立材料研究所Kenji Watanabe教授和Takashi Taniguchi教授，哈佛大学应用物理系Xueqi Ni和Yiting Wang为本工作做出了重要贡献。

设计思路和工作原理

MEGA2D平台的设计理念是通过微机电系统（MEMS）独立控制二维材料异质结构的旋转角度（θ）和层间距离（h）。这种设计让研究人员在实验中能够灵活调整二维材料的堆叠参数，从而更好地探索各种物理现象。这个平台由多个关键组件组成，包括一个硅柱、MEMS驱动层和基底。硅柱的底部刻有一个金字塔结构，用于放置二维材料。通过MEMS系统，可以精确控制硅柱的上下移动和旋转，从而实现二维材料的接触、扭转和加压等操作。

垂直位移控制：MEGA2D平台通过调整MEMS系统的电压来控制硅柱的垂直位移（h）。当施加电压时，硅柱底部的金字塔结构就会与基底上的二维材料接触。这种精确的垂直控制能够实现纳米级别的层间距离调整。

旋转控制：MEMS系统中的旋转致动器可以实现硅柱的旋转（θ）。旋转致动器采用步进电机设计，确保硅柱无摩擦地连续绕对称轴旋转，旋转角度可达±12°。这种设计保证了在旋转过程中，二维材料保持平整，同时保证了高精度的旋转控制。

二维材料的安置：二维材料，如六方氮化硼（h-BN），被安置在硅柱底部的金字塔结构和基底上。当MEMS系统启动时，硅柱可以垂直移动或旋转，从而让两块二维材料在接触或分离的状态下相互作用。

MEGA2D平台最大的优势在于其灵活性。在MEMS芯片上，除了旋转和垂直位移外，还可以加入其他二维材料的堆叠参数，如侧向平移、拉伸、倾斜和剪切。至于基底材料，只要表面足够平整，使用什么材料都可以。

图1：MEGA2D：用于扭转二维材料的芯片级MEMS平台。(a) 使用纳MEMS控制二维材料异质结构堆叠的整体概念图。(b) MEGA2D器件的主要组件的示意图。(c) 完全组装好的MEGA2D器件的照片。(d) 组装好的MEGA2D器件的剖面示意图。在中央硅柱的底部，一个二维材料被集成在硅柱底部刻有的金字塔结构上，另一个二维材料则位于基底上。(e) 放置在金字塔结构上的一块六方氮化硼（h-BN）薄片的照片。(f) 金字塔结构上的h-BN薄片的原子力显微镜（AFM）图像。(g) MEMS垂直驱动器的计算驱动曲线。(h) MEMS旋转器的测量和拟合驱动曲线。

图2：使用MEGA2D调节的转角h-BN的非线性光学探测和拉曼光谱。(a) 测量方案的示意图。(b)h-BN MEGA2D器件中二次谐波(SHG)功率随MEMS垂直控制电压(Vz)的变化关系。(c) 在使两个h-BN接触和分离时观察到了滞后现象。(d) 刚制备的MEGA2D器件的SHG功率图，以及(e) 当h-BN接触时的SHG功率图， (f) 当在接触状态下旋转至±10°后，气泡消失，SHG功率图变得非常均匀。(g) 显示了(f)状态下的光学显微图。(h) 测量的二次谐波圆二色性（SHG CD），SHG CD在θ=0时呈反对称性，这是莫尔图案固有手性的一种体现。(i-j) 转角h-BN薄片在(i)空气间隙为0.8微米和(j)接触状态下的拉曼光谱。

莫尔非线性光学

该研究通过测量六方氮化硼（h-BN）单晶的二次谐波（SHG）展示了MEGA2D平台的高精度。像h-BN这种具有破缺C2对称性的二维材料，对二阶非线性光学响应（χ(2)）特别敏感，尤其是在晶格取向和层间排列方面。研究利用SHG作为探针，测量了h-BN薄片之间的层间距离h，并通过MEMS系统精确控制垂直位移和扭转角度。实验显示，由于h-BN表面形成的法布里-珀罗腔体，SHG信号可以显著增强，表现出周期性变化。MEGA2D平台的自清洁机制有效消除了界面气泡，确保了二维材料界面的平整性。此外，研究还利用MEGA2D平台直接测量了二维材料间的范德华力，并通过SHG圆二色性（CD）实验展示了旋转h-BN中的手性和对称性破坏。最后，通过测量转角h-BN堆叠的拉曼光谱，研究进一步验证了该平台在保持二维界面平整性和低应力方面的优势。

图3：在转角h-BN中实现的非线性极化率的合成旋量子（半斯格明子）实验。(a) 转角h-BN中的典型偏振依赖性SHG测量。(b) 旋转h-BN的有效非线性极化率。（c）在非线性极化率的合成维度空间中有四种类型的旋量子。(h，j) 实验测量的非线性极化率。 (i，k)数值模拟。

χ(2) 的拓扑纹理

该研究通过MEGA2D平台提供的额外控制参数，能够研究和设计出新的物理现象。MEGA2D平台可以将二维材料的堆叠参数视为一种“合成维度”，用于实现这些材料的非线性性质中的拓扑有序。

在非线性光学中，二维材料的三阶非线性极化率张量χ(2)在平面内有八个分量。对于具有C3晶体对称性的材料，如块体h-BN或任意转角h-BN，只有两个独立的分量。两个分量可以写成一个“伪自旋”形式。在转角h-BN中，这个伪自旋向量对层间距h和扭转角θ非常敏感，并在合成空间中表现出类似于自旋纹理的非平凡特征。该研究通过MEGA2D平台，可以在实验中观察到这些拓扑特征。该研究通过测量线偏振下的SHG功率，识别出伪自旋的方位角和功率比，并展示了不同的旋量子类型（例如反旋量子和旋量子）的形成和行为。这些合成拓扑特征的实际应用在于可以设计出覆盖更广泛空间的二阶极化率χ(2)，从而在非线性光学中实现新的应用和突破。

图4：使用MEGA2D实现可调谐的经典和量子光源。转角h-BN具有一个固有的无量纲复数γ，用于表征其非线性极化率。(a) 在SHG过程中，两个具有偏振α1和α2的光子（通常相同）结合成一个具有偏振α3的光子。这些角度遵循一个求和规则，因此α3可以由γ控制，而γ又可以通过h和θ进行调节。(b) 在自发参量下转换（SPDC）过程中，这是SHG的逆过程，遵循相同的求和规则。然而，α1通常可以与α2不同，这导致了不确定性。这种不确定性与SPDC过程的固有量子随机性有关，最终得到的是如表中所示的纠缠光子对。纠缠的程度和方向可以通过γ以及h和θ进行调节。(c) 使用MEGA2D演示了可调谐SHG光源。(d) 展示了在这个MEGA2D器件中可以制备的六个主要偏振状态，(e) 展示了庞加莱球的覆盖情况。

可调谐量子光源

该研究表明，在合成旋量子附近，非线性极化率的可调性能够设计出全偏振可调的经典和量子光源。一般的二阶非线性光学相互作用涉及三个光子，其偏振状态可以是α1、α2和α3。在块体材料中，偏振通常固定，以满足相位匹配要求。而在二维材料中，相位匹配条件放宽，光子偏振状态通过伪自旋γ连接。通过调节堆叠自由度h和θ，可以调控频率为2ω的光源偏振状态α3。传统块体材料中，调节SHG偏振很难，而在二维材料中，伪自旋ψ的调节范围更广，理论上可以覆盖整个庞加莱球。此外，利用MEGA2D平台还有潜力实现自发参量下转换(SPDC)，产生高纯度的纠缠光子对，且纠缠度可通过改变γ(h, θ)进行调节。这种灵活性在其他平台上尚未实现，因此，MEGA2D平台为量子光学的小型化提供了新的思路。未来的研究可能需要更强非线性响应的二维材料，如3-R过渡金属二硫化物等。

论文信息

Tang, H., Wang, Y., Ni, X. et al. On-chip multi-degree-of-freedom control of two-dimensional materials. Nature (2024).

https://www.nature.com/articles/s41586-024-07826-x

延伸阅读：
《量子点材料技术及市场-2023版》
《新兴图像传感器技术及市场-2024版》
《光谱成像市场和趋势-2022版》
《小型、微型和芯片级光谱仪技术及市场-2020版》

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