华中科技大学陈炜教授团队，最新Nature

DT半导体材料 2024-07-03 19:53 790浏览 0评论 5点赞

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6月26日，《自然》（Nature）在线刊发了华中科技大学武汉光电国家研究中心陈炜-刘宗豪团队题为Buried interface molecular hybrid for inverted perovskite solar cells的研究论文。

研究内容

反式（p-i-n）钙钛矿太阳能电池（PSCs）因其兼顾高效率和稳定性、易于量产和叠层等优势，是当前钙钛矿太阳能电池这一新兴光伏技术产业化的主流技术路线。但在学术研究领域，正式（n-i-p）结构的钙钛矿太阳能电池的认证效率此前一直处于相对领先的位置，早期研究正式结构电池的学者更多。

一直到2023年，得益于自组装单分子（SAMs）空穴选择层（HSLs）和缺陷钝化策略的发展，反式钙钛矿太阳能电池的光电转换效率才超过正式钙钛矿太阳能电池。

然而，常用的自组装单分子存在系列缺陷，限制了反式钙钛矿太阳能电池效率进一步取得突破。如[4-(3,6-二甲基-9H-咔唑-9-基)丁基]膦酸（Me-4PACz），其本征导电性并不理想，器件效率对自组装单分子的薄膜厚度极为敏感。这种分子在基底上的自组装状态不受控制、分子尺度上的分布不均会造成界面电荷传输损失，并且Me-4PACz对钙钛矿前驱体溶液的表面浸润性差，造成大量埋底界面微小孔洞和结晶不理想，从而导致大量埋底界面缺陷引发严重的界面复合。这些缺点在制造大面积器件时还会被进一步放大。

针对这一问题，陈炜、刘宗豪团队创新地提出一种埋底界面自组装单分子杂化（hybrid）策略，即在高性能自组装单分子Me-4PACz前驱液中引入同样具有大π共轭基团且含有对称多羧基的三苯胺单体（4,4’,4’’-硝基三苯甲酸（NA））。

基于第一性原理计算的不同hybridHSLs界面自组装状态

通过对比TA、BA等共吸附剂，发现NA作为共吸附剂，其分子结构更有利于增强与Me-4PACz间强π-π相互作用，能更好的减少Me-4PACz超薄膜在沉积过程中的自聚集效应，诱导Me-4PACz分子在2nm尺度上获得更加均匀的分布，从而提高了钙钛矿薄膜埋底界面处光生载流子的抽取效率。另外，分子动力学模拟结果显示，Me-4PACz平趴式分布在氧化镍/钙钛矿界面，其膦酸基团和π环均可以与氧化镍基底作用，且Me-4PACz的π环能够钝化V_pb²⁺深能级陷阱，从而减少界面非辐射复合。

不同hybridHSLs埋底界面处钙钛矿微孔形貌和结晶质量差异

不仅如此，多羧基NA单体的存在使得钙钛矿溶液在Me-4PACz上的润湿性得到了有效改善，消除了埋底界面处的纳米孔隙并释放了钙钛矿薄膜压缩应力，增强了钙钛矿埋底界面结晶性，这进一步降低了埋底界面缺陷浓度，且有利于大面积钙钛矿薄膜的均匀制备。

器件的权威认证效率超同期效率纪录

因此，自组装单分子杂化空穴传输材料具有超浸润、纳米尺度均匀分布、载流子抽取速度快和非辐射复合低等优点，能够同时实现埋底界面载流子高效输运和缺陷钝化，大幅提升器件性能。基于择优带隙FA_0.95Cs_0.05PbI₃钙钛矿的反式钙钛矿太阳能电池在权威第三方机构国家光伏产业计量测试中心NPVM的准稳态认证效率高达26.54%，超过此前同机构认证的进表效率纪录（26.1%，NPVM）。此外，该新型杂化自组装单分子材料良好的浸润性十分有利于制备大面积器件，在孔径面积为11.1cm²的微型模组中实现了22.74%的认证效率，为反式微型模组国际同期最高认证效率，证明了埋底界面自组装分子杂化策略的可拓展性及其在大面积钙钛矿组件中的巨大应用前景。共吸附的多羧基单体增强了埋底界面处钙钛矿与NiO的键合连接，除效率提升外，也同步改善了器件的稳定性。目前上述研究成果已申请中国发明专利。

华中科技大学是该论文的第一完成单位，该校刘三万博士、陈锐博士、孙振兴硕士、深圳职业技术大学霍夫曼先进材料研究院李竞白副教授、武汉理工大学肖文珊博士和南方科技大学章勇助理教授为共同第一作者。华中科技大学陈炜教授、刘宗豪副教授和韩国成均馆大学Nam-Gyu Park教授为共同通讯作者。该研究工作得到了科技部国家重点研发计划项目、国家自然科学基金、华中科技大学自主创新研究基金、湖北省自然科学基金和光谷实验室创新计划等项目资助。

团队介绍

陈炜、刘宗豪团队一直致力于推动面向应用的反式钙钛矿太阳能电池的研究。历年来在大面积、高效率、高稳定反式钙钛矿太阳能电池和模组研究方面取得了丰富的研究成果。2015年和2016年，陈炜教授先后在Science和Nature Energy发表论文。2019年和2023年，团队成果两次登上Nature Communications和，团队为第一完成单位。2020年和2021年，团队率先突破大面积高效率模组制造瓶颈，成果先后发表在Nature Energy和Science Advances上。

2023年，团队在反式钙钛矿电池极限效率研究方面取得系列突破，成果密集涌现，反式电池高效率论文陆续发表在Science和Nature Energy上。

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