锂金属具有高理论比容量（3860 mAh g-1）和低电极电位（-3.04 V，与标准氢电极相比），是实现下一代高能量密度可充电电池最具潜力的负极材料。要实现超过400 Wh kg-1的高能量密度锂金属电池（LMBs），最高可达500 Wh kg-1，必须具备苛刻的条件，包括高正极容量（>4 mAh cm-2）、低负极/正极比（N/P比）<2，以及限制电解液量/容量比（E/C比）<3 g Ah-1。然而，高活性锂金属容易与液态电解液发生反应，形成不稳定的固体电解质中间相（SEI）。不稳定的SEI会导致锂沉积和剥离不均匀，从而导致库仑效率（CE）低下和容量快速衰减。这些问题严重阻碍了能源目标的实现，尤其是在严格的条件下。
文 章 简 介
近日，西安交通大学宋江选教授团队在国际知名期刊Nat. Commun.上发表题为“Synergetic regulation of SEI mechanics and crystallographic orientation for stable lithium metal pouch cells”的研究论文。西安交通大学材料科学与工程学院博士生张艳华为第一作者，西安交通大学金属材料强度国家重点实验室为第一单位，通讯作者为西安交通大学材料学院宋江选教授。该文章采用氟化钇（YF3）/聚甲基丙烯酸甲酯复合层（YP），通过对SEI力学和锂晶体取向的协同调节，开发出一种稳定的高面容量锂金属负极，实现了468 Wh kg-1能量密度和150次稳定循环。图1. 有、无YP层的锂沉积行为对比示意图。
本 文 要 点
要点一：调控锂金属的优选取向采用YP复合层与金属锂的原位反应生成Y掺杂的锂金属，调控锂沉积过程中的优选取向，从本质上抑制锂金属与电解液之间的副反应。具体地，通过密度泛函理论（DFT）计算了（200），（110）和（211）三个晶面的表面能，以进一步深入了解优先取向的内在机理。Bare Li电池的表面能的关系是：< ，这表明(110)晶面是最稳定的晶面。令人惊讶的是，Y掺杂改变了晶面的表面能，变为，这意味着（200）晶面的表面能最低，甚至低于锂金属的任何低表面能晶面。这一结果表明，Y掺杂从本质上降低了表面能，使（200）晶面成为优势取向晶面。由于最低表面能的晶面暴露在电解液中，锂金属对电解液的反应性受到抑制，从而将锂金属与电解液之间的不良副反应显著减少了4倍，最终实现了稳定的界面。即使在10 mAh cm-2的超高面积容量下也能实现光滑致密的无枝晶锂沉积形貌。 要点二：调控SEI成分实现机械稳定的SEI高面容量锂金属的稳定性与稳定的SEI密切相关。在本工作中，YP层的另一个优势在于YF3通过原位化学/电化学还原与沉积的锂金属自发反应生成LiF。通过冷冻电镜（Cryo-TEM）和飞行时间二次离子质谱（ToF-SIMS）证明了YP衍生的SEI中含有大量LiF，而未改性的锂金属形成的SEI中有机成分多于YP衍生的SEI，表明YP诱导生成了富含LiF的SEI，从而大大促进了锂金属的均匀沉积并抑制副反应。同时，具有合适模量（~1.02 GPa）的YP层可作为保护层增强SEI的机械稳定性和均匀应力分布，从而防止SEI的结构在循环过程中被破坏，最终实现了机械稳定的SEI。 要点三：高能量密度锂金属软包电池的稳定循环通过对SEI力学和锂晶体取向的协同调节，开发出了一种稳定的高面容量锂金属负极。该锂金属负极与NCM811正极匹配组装的4.2 Ah的软包电池，在高面容量正极（6 mAh cm-2）、贫电解质（电解液用量/容量比，E/C比）（1.98 g Ah-1）和高电流密度（3 mA cm-2）的苛刻条件下，实现了468 Wh kg-1的高能量密度和显著的容量稳定性，每个循环的衰减率仅为0.08%。此外，如果E/C比进一步降低到1.4 Ah g-1，能量密度可达到504.58 Wh kg-1。上述研究结果表明，YP保护的金属锂负极即使在高面容量下也具有出色的循环稳定性，这为高能量密度和长寿命LMBs的实际应用展示了广阔的前景。
瞄准科技发展前沿和国家重大战略需求，针对（i）下一代低成本、高比能可充电特种（宽温域、空天、深海等）电池和（ii）大容量、长寿命规模化水系液流电池（绿色清洁能源高效利用和并网消纳）体系进行探索展开研究。重点研究新型关键材料的结构设计、制备合成及性能优化，揭示电化学反应机理、电子传导和离子传输机制。考察多级电极材料在二次电池应用中的失效机理、安全性能，实现关键电极材料的高效合成制备。以原位表征手段（in-situ TEM, XRD, IR, Raman和NMR等）系统开展电极/电解质界面吸附、反应和动力学过程的研究；致力于从微观尺度上深入探索电极界面电化学反应的过程和机理，深化对其界面结构与电化学性能的构效关系认知，并应用于界面改性、调控以及电极材料和电解液的选择与设计，实现对低成本、高比能和长寿命电池储能技术的大规模发展应用。团队主页：http://jxsong.xjtu.edu.cn。
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