西交大宋江选团队NC:协同调节SEI力学行为和晶体取向,稳定Ah级锂金属软包电池

锂电联盟会长 2024-05-31 12:27

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文 章 信 息

协同调节SEI力学和晶体取向,实现稳定的锂金属软包电池
第一作者:张艳华
通讯作者:宋江选教授
单位:西安交通大学

研 究 背 景

锂金属具有高理论比容量(3860 mAh g-1)和低电极电位(-3.04 V,与标准氢电极相比),是实现下一代高能量密度可充电电池最具潜力的负极材料。要实现超过400 Wh kg-1的高能量密度锂金属电池(LMBs),最高可达500 Wh kg-1,必须具备苛刻的条件,包括高正极容量(>4 mAh cm-2)、低负极/正极比(N/P比)<2,以及限制电解液量/容量比(E/C比)<3 g Ah-1。然而,高活性锂金属容易与液态电解液发生反应,形成不稳定的固体电解质中间相(SEI)。不稳定的SEI会导致锂沉积和剥离不均匀,从而导致库仑效率(CE)低下和容量快速衰减。这些问题严重阻碍了能源目标的实现,尤其是在严格的条件下。

文 章 简 介

近日,西安交通大学宋江选教授团队在国际知名期刊Nat. Commun.上发表题为“Synergetic regulation of SEI mechanics and crystallographic orientation for stable lithium metal pouch cells”的研究论文。西安交通大学材料科学与工程学院博士生张艳华为第一作者,西安交通大学金属材料强度国家重点实验室为第一单位,通讯作者为西安交通大学材料学院宋江选教授。该文章采用氟化钇(YF3)/聚甲基丙烯酸甲酯复合层(YP),通过对SEI力学和锂晶体取向的协同调节,开发出一种稳定的高面容量锂金属负极,实现了468 Wh kg-1能量密度和150次稳定循环。
图1. 有、无YP层的锂沉积行为对比示意图。

本 文 要 点

要点一:调控锂金属的优选取向
采用YP复合层与金属锂的原位反应生成Y掺杂的锂金属,调控锂沉积过程中的优选取向,从本质上抑制锂金属与电解液之间的副反应。具体地,通过密度泛函理论(DFT)计算了(200),(110)和(211)三个晶面的表面能,以进一步深入了解优先取向的内在机理。Bare Li电池的表面能的关系是:< ,这表明(110)晶面是最稳定的晶面。令人惊讶的是,Y掺杂改变了晶面的表面能,变为,这意味着(200)晶面的表面能最低,甚至低于锂金属的任何低表面能晶面。这一结果表明,Y掺杂从本质上降低了表面能,使(200)晶面成为优势取向晶面。由于最低表面能的晶面暴露在电解液中,锂金属对电解液的反应性受到抑制,从而将锂金属与电解液之间的不良副反应显著减少了4倍,最终实现了稳定的界面。即使在10 mAh cm-2的超高面积容量下也能实现光滑致密的无枝晶锂沉积形貌。

要点二:调控SEI成分实现机械稳定的SEI
高面容量锂金属的稳定性与稳定的SEI密切相关。在本工作中,YP层的另一个优势在于YF3通过原位化学/电化学还原与沉积的锂金属自发反应生成LiF。通过冷冻电镜(Cryo-TEM)和飞行时间二次离子质谱(ToF-SIMS)证明了YP衍生的SEI中含有大量LiF,而未改性的锂金属形成的SEI中有机成分多于YP衍生的SEI,表明YP诱导生成了富含LiF的SEI,从而大大促进了锂金属的均匀沉积并抑制副反应。同时,具有合适模量(~1.02 GPa)的YP层可作为保护层增强SEI的机械稳定性和均匀应力分布,从而防止SEI的结构在循环过程中被破坏,最终实现了机械稳定的SEI。

要点三:高能量密度锂金属软包电池的稳定循环
通过对SEI力学和锂晶体取向的协同调节,开发出了一种稳定的高面容量锂金属负极。该锂金属负极与NCM811正极匹配组装的4.2 Ah的软包电池,在高面容量正极(6 mAh cm-2)、贫电解质(电解液用量/容量比,E/C比)(1.98 g Ah-1)和高电流密度(3 mA cm-2)的苛刻条件下,实现了468 Wh kg-1的高能量密度和显著的容量稳定性,每个循环的衰减率仅为0.08%。此外,如果E/C比进一步降低到1.4 Ah g-1,能量密度可达到504.58 Wh kg-1。上述研究结果表明,YP保护的金属锂负极即使在高面容量下也具有出色的循环稳定性,这为高能量密度和长寿命LMBs的实际应用展示了广阔的前景。

文 章 链 接

https://www.nature.com/articles/s41467-024-48889-8

通 讯 作 者 简 介

宋江选:西安交通大学材料科学与工程学院教授、国家级高层次青年人才、陕西省百人、西安交通大学青年拔尖人才。近年来主持了科技部/工信部、国家自然科学基金,陕西省重点研发计划/国际合作项目及世界500强企业资助项目,在高比能二次电池、水系有机液流电池等研究领域取得一系列创新性成果,在Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Nano Lett.等权威期刊发表论文90余篇,他引9000余次,申请专利30余项,若干技术成果已实施转化,服务与国家及地方经济。

课 题 组 介 绍

瞄准科技发展前沿和国家重大战略需求,针对(i)下一代低成本、高比能可充电特种(宽温域、空天、深海等)电池和(ii)大容量、长寿命规模化水系液流电池(绿色清洁能源高效利用和并网消纳)体系进行探索展开研究。重点研究新型关键材料的结构设计、制备合成及性能优化,揭示电化学反应机理、电子传导和离子传输机制。考察多级电极材料在二次电池应用中的失效机理、安全性能,实现关键电极材料的高效合成制备。以原位表征手段(in-situ TEM, XRD, IR, Raman和NMR等)系统开展电极/电解质界面吸附、反应和动力学过程的研究;致力于从微观尺度上深入探索电极界面电化学反应的过程和机理,深化对其界面结构与电化学性能的构效关系认知,并应用于界面改性、调控以及电极材料和电解液的选择与设计,实现对低成本、高比能和长寿命电池储能技术的大规模发展应用。团队主页:http://jxsong.xjtu.edu.cn

课 题 组 招 聘

根据团队发展需要,诚招能源材料、高分子、有机化学及机器学习等相关领域研究背景的优秀博士加入,开展学科交叉领域研究(如全固态电池/锂金属电池、电池用多功能粘合剂,机器学习加速材料研发等研究方向)
1. 高比能电池材料的结构设计与储能机制。从事全固态电池、锂金属电池关键材料的设计开发,完成相关项目任务的基础研究或技术研发。
2. 电池材料与器件的计算模拟与寿命智能预测(含机器学习方向)。利用高通量计算和实验数据库,开发电解液(质)性质与性能预测的机器学习模型;开发电池寿命预测模型与算法。
3. 电池材料先进表征技术(如原位光谱学、核磁和电镜技术等)。
应聘条件:
1. 西安交通大学“青年优秀人才支持计划”及博士后基本条件
a. 海内外著名高校或研究机构取得博士学位;
b. 年龄一般不超过35周岁,身心健康;
c. 爱国守法,品行端正,具有较强的团队精神和进取意识;
d. 已在相关领域取得明显业绩,在研究论文、主持(参与)科研项目或科技成果转化等方面表现出良好的学术发展潜力,研究方向符合“面向世界科技前沿、面向经济主战场、面向国家重大需求”要求。
2. 专业条件
(1)具有能源材料、高分子化学、机器学习或其它相关研究背景,能独立开展课题研究;
(2)具有较强的科研能力、高度积极性、极强的团队协作精神,协助申报国家重大科技计划项目;
(3)具有较强的中英文写作与交流能力,在论文发表、主持(参与)科研项目或开展科技成果转化等方面表现出良好的学术发展潜力。
应聘方式:
请将个人相关材料(本人学习和工作简历;研究工作概况、发表论文论著清单、获得的奖励情况等)以PDF文档通过电子邮件发送(邮件主题栏内请注明:姓名+应聘岗位)。E-mail: songjx@xjtu.edu.cn;
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