清华大学南策文、沈洋、任耀宇AM：液晶聚合物调控Li去溶剂化势垒实现高性能锂硫电池

锂硫（Li-S）电池具有很高的理论容量，但由于 Li₂S 沉淀动力学缓慢，导致电池的速率能力和循环稳定性较差，这主要归因于多硫阴离子的转化速度较慢。近日，研究人员设计并制造了一种富含磺酸基团的液晶聚合物（聚-2,2′-二磺酰基-4,4′-联苯胺对苯二甲酰胺，PBDT），通过促进电解液中 Li⁺ 的去溶剂化来加速 Li₂S 的析出。

近日，清华大学南策文、沈洋、任耀宇团队采用经 PBDT 改性的商用聚丙烯（PP）隔膜组装Li-S 电池，这种电池具有出色的速率容量（4 C 时为 761 mAh g^-1）和循环稳定性（0.5 C 时循环 500 次，每次循环的平均衰减率为 0.088%）。基于 PBDT 的软包电池在贫电解质和高硫负载条件下甚至能提供约 1400 mAh g^-1 的超大容量和约 11 mAh cm^-2 的等面积容量，显示了实际应用的前景。拉曼图谱、分子动力学（MD）和密度泛函理论（DFT）计算的结果表明，PBDT 中丰富的阴离子磺酸基团通过减弱 Li⁺ 与溶剂的相互作用和降低去溶剂化剂化能垒，有助于 Li⁺ 的去溶剂化。此外，多硫化物的吸附/催化作用也会通过静电排斥作用而被排除。这项研究阐明了 Li⁺ 去溶剂化对Li-S 电池的关键影响，为先进的Li-S 电池提供了新的设计方向。该成果以《Achieving High-Performance Lithium-Sulfur Batteries by Modulating Li⁺ Desolvation Barrier with Liquid Crystal Polymers》为题发表在《Advanced Materials》。第一作者是Miao Xiang。