低损耗薄膜铌酸锂光集成器件的研究进展

近年来，得益于薄膜铌酸锂晶圆离子切片技术和低损耗微纳刻蚀工艺的飞速发展，薄膜铌酸锂光集成器件的性能越来越高，功能性器件越来越丰富，且朝着大规模光子集成的方向迅速发展，为高速信息处理、精密测量、量子信息、人工智能等重要应用提供了全新的发展动力。

近日，中国科学院上海光学精密机械研究所林锦添研究员与华东师范大学程亚研究员的联合团队在《人工晶体学报》2024年第3期“铌酸锂集成光子学”专栏发表了题为《低损耗薄膜铌酸锂光集成器件的研究进展》的综述论文，对铌酸锂晶体发展历史、薄膜铌酸锂离子切片技术发展历程、极低损耗微纳刻蚀技术演化进程，以及高性能的薄膜铌酸锂光集成器件进展进行系统性梳理和总结，并展望了未来的发展趋势。

论文题录●●

//章节结构

0　引言

1　单晶薄膜铌酸锂晶圆制备的发展历程

1.1　体块铌酸锂晶体及光学研究

1.2　薄膜铌酸锂的制备

2　高质量的薄膜铌酸锂微纳刻蚀技术的发展历程

3　高性能的片上光集成结构和器件

3.1　基础光结构单元

3.2　若干重要光集成器件的最新进展

　3.2.1　非线性频率转换

　3.2.2　片上光频梳

　3.2.3　高速电光调制器

　3.2.4　波分/模分复用器

　3.2.5　片上相干光源

4　结语与展望

//文章导读

1　单晶薄膜铌酸锂晶圆制备的发展历程

单晶薄膜铌酸锂晶圆的制备经历了体块铌酸锂晶体到薄膜铌酸锂的演变。体块铌酸锂晶体研究始于1928年，并于1937年通过实验成功合成。我国南京大学冯端先生、闵乃本先生在20世纪70年代就开始了铌酸锂晶体生长、晶体缺陷以及物性的研究，通过在晶体生长过程调控掺杂和偏心旋转，于1980年首次生长出周期极化铌酸锂晶体，验证了准相位匹配技术。同年，南开大学和西南技术物理所合作，首次揭示了通过高掺镁(>4.6%)可以显著提升铌酸锂晶体的抗损伤阈值。南开大学许京军教授等后续开展了系列的弱光非线性光学研究，在紫外光折变、全息光存储、光折变波导和孤子取得突破性成果。2014年，南京大学祝世宁先生等首次报道了集成了光子对产生、操控、调制等功能的高性能铌酸锂光量子集成芯片。

基于体块晶体的弱束缚光波导因存在光场束缚能力弱、波导拐弯半径大(~厘米级)等关键问题，难以胜任高密度光集成，光器件的性能被严重限制。受硅光技术启发，人们希望获得亚微米厚度的薄膜铌酸锂以解决上述问题。1998年，美国哥伦比亚大学的Levy等利用氦离子注入、氢氟酸化学腐蚀损伤层等步骤从体块铌酸锂晶体剥离出厚度为9 μm、宽度约为500 μm的悬空薄膜，并将其通过环氧树脂键合到硅或砷化镓衬底上。该单晶薄膜基本保留了体块铌酸锂晶体的优越光学性能。

经过大量研究者的一系列探索，建立了涉及低损耗单晶铌酸锂薄膜制备流程的所有工艺，即离子注入、键合、薄膜剥离、表面化学机械抛光、高温退火、清洗等。这些工艺的引进和优化，为2014年前后基于离子切片技术的薄膜铌酸锂晶圆商业化奠定了技术基础，并使薄膜铌酸锂的光学质量，特别是表面散射损耗降到比较低的数值。

此外，将体块铌酸锂晶体键合到硅衬底，再通过化学机械抛光技术将体块铌酸锂晶体减薄为薄膜的另外一条技术路线在2006年也被提出。为了权衡表面平整度和粗糙度，该类薄膜晶圆厚度一般控制在亚10 μm量级，表面粗糙度为1.5 nm。由于这类厚的薄膜加工过程避免了离子注入，免除了晶格损伤，可以支撑更低的损耗，代价是光场的束缚较差。

2　高质量的薄膜铌酸锂微纳刻蚀技术的发展历程

2014年，中国科学院上海光学精密机械研究所Lin等发展了飞秒激光烧蚀结合聚焦离子束刻蚀的技术，采用加工效率较高的飞秒激光直写烧蚀薄膜铌酸锂，获得微结构毛坯，再利用低束流的聚焦离子束刻蚀抛光毛坯侧壁，降低散射损耗并减少了材料沉积，实现了负载Q值在2.5×10⁵的光学微腔，使薄膜铌酸锂光子结构的损耗首次达到实用门槛。美国哈佛大学团队采用精度更高的电子束光刻取代以前的普通光刻和激光光刻，利用氩离子刻蚀薄膜铌酸锂，也获得了负载Q值在1.02×10⁵的光学微腔。后来该团队通过采用电感耦合等离子体-反应离子刻蚀(inductively coupled plasma-reactive ion etching， ICP-RIE)系统的氩离子刻蚀技术制备光学微腔（见图1），以及在铌酸锂的结构表面沉积一层二氧化硅包层抑制散射损耗，微腔的负载Q值在2017年达到了5×10⁶，报道了当时最高纪录的本征Q值和多模波导传输损耗，在光通信波段分别达到了1.0×10⁷和2.7 dB/m，迅速推动薄膜铌酸锂光子学的发展。但受限于有限的写场面积和加工效率，上述两种方法适合于原型器件研发和小批量生产。

图1　电子束光刻辅助的氩离子刻蚀工艺。(a)电子束光刻辅助的氩离子刻蚀工艺流程图(根据文献[9]所画)；(b)该工艺制备的微环腔SEM照片

为了进一步降低光结构侧壁损耗，2018年，中国科学院上海光学精密机械研究所Wu等提出了飞秒激光光刻辅助的化学机械刻蚀(photolithography assisted chemo-mechanical etching， PLACE)技术。该技术采用飞秒激光制备铬掩模版，再通过化学机械抛光技术刻蚀薄膜铌酸锂，实现图案转移，如图2所示，获得表面粗糙度仅为0.1 nm的超光滑微纳结构，使光学微腔的负载Q值在当年就一举突破了10⁷量级的技术瓶颈，多模波导传输损耗达到了哈佛大学报道的2.7 dB/m。同时，该技术由于加工的行程仅限于平移台，可实现20 cm×20 cm及以上的面积曝光，因此可以无拼接实现晶圆级、极低损耗微纳加工。2023年，华东师范大学Chen等针对飞秒激光光刻串行逐点扫描的特性，进一步发展了超高速的飞秒激光光刻系统，大幅度提升扫描速度。他们摒弃了原来光斑固定而样品置于速度较慢(速度~4 mm/s)的XY线性位移台进行扫描的直写方案，具体采用高速旋转的多面镜使紧聚焦的飞秒激光光斑在水平方向X高速移动、在XY平面的另外一个方向Y采用较慢的线性平移台同步移动样品，并在XY平面实现了同步的高精度二维扫描。该方案避免了光刻过程中扫描速度的加速、减速问题，实现了速度达到2 m/s的匀速扫描。同时，该平台在竖直放置加置了实时追焦系统，在200 nm的扫描分辨率下，实现4.8 cm²/h的光刻效率。借助该平台，Chen等已经在4英寸的单晶铌酸锂薄膜上连续制备了1960根马赫-曾德尔干涉仪，展现了晶圆级制备的能力。

图2　飞秒激光光刻辅助的化学机械刻蚀工艺。(a)飞秒激光光刻辅助的化学机械刻蚀工艺流程图

常用微纳刻蚀技术的特征和性能比较如表1所示。

3　高性能的片上光集成结构和器件

光波导是最基础的光集成结构之一，它是构建光集成芯片的最重要元件，在光波传输和光场空间约束方面发挥着不可或缺的作用。光学微腔是另一类基础光集成结构。目前，基于铌酸锂薄膜回音壁模式光学微腔，最高负载Q值早已突破10⁷，人们以此已经实现高效的非线性频率转换、高亮度的光子对、片上孤子微梳、微激光及自感应透明等功能。

图3显示了在一个掺铒铌酸锂弱微扰微腔中采用980 nm波长附近可调谐激光泵浦所激发的多边形模式分布。通过计算所引入的微扰对本征回音壁模式的影响，可以很好地重现这些多边形及星形模式，而且多边形模式的理论Q值可以达到7.7×10⁷，与实测最高结果3.8×10⁷接近。

图3　高品质多边形模式的合成和调控。实验表征的多边形模式和星形模式(a)~(h)，理论计算重现的相应模式(i)~(p)

基于低损耗、紧束缚的铌酸锂薄膜光结构单元，各国科学家掀起了铌酸锂薄膜光子学研究热潮，高性能的光集成器件如雨后春笋般涌现，并推动了集成量子信息技术、高速相干通信、非线性频率转换、精密测量等领域的发展。非线性频率转换是拓展相干光源波长的重要手段，它对提升光通信、探测、传输、存储的工作带宽发挥关键作用。本文着重介绍非线性光学、光频梳产生、电光调制、波分复用和相干光源等方面的进展。

非线性频率转换是拓展相干光源波长的重要手段，它对提升光通信、探测、传输、存储的工作带宽发挥关键作用。在薄膜铌酸锂光学微腔的频率转换中首次利用到d₃₃系数可追溯到2019年。近期，利用更高阶模式和光轴方向相反的两层薄膜铌酸锂微腔在单片集成的微腔先后实现了自然准相位匹配。图4(a)和(b)显示在本征Q值达到1.23×10⁸的X切铌酸锂微腔中，基于自然准相位匹配机制，将770 nm的泵浦光耦合到微腔中，产生了阈值仅为19.6 μW的光参量振荡；宽谱可调谐的光学参量振荡经美国耶鲁大学Lu等率先得到验证，在770.5 nm 波长激光泵浦下，当温度在100~140 ℃变化，信号光和闲频光的波长从1430 nm被调整到1670 nm（见图4(c)和(d)）。

图4　低阈值微腔光学参量振荡。(a)基于超高品质因子(>10⁸)单晶铌酸锂微盘腔的光参量振荡光谱图，插图为770 nm泵浦光耦合到微腔的光学显微图；(b)光参量振荡输出功率随泵浦光功率演化，显示阈值仅为19.6 μW，插图为泵浦光光谱；(c)基于周期极化铌酸锂微环腔的光参量振荡微环的SEM照片；(d)宽谱可调谐的光参量振荡信号

周期极化的薄膜铌酸锂光波导可追溯到2010年，Hu等初步实现了对1064 nm激光的倍频效率。2019年，我国南京大学与中山大学研究组设计和制备了结构更优的周期极化薄膜铌酸锂光波导，其中，波导长度达到6 mm，周期极化畴的占空比为5∶5，实现了3061%∕(W·cm²)的新纪录，如图5(a)~(c)所示。2022年，南开大学Wu等制备了啁啾周期极化薄膜铌酸锂光波导，实现了对1560 ~1660 nm连续光宽谱相位匹配的二次谐波产生，转换效率达到9.6%/(W·cm²)。2023年，上海交通大学Zhang等将周期极化薄膜铌酸锂光波导的尺寸扩大到3 μm×4 μm，大幅降低了光纤与光波导端口的模场不匹配造成的耦合损耗（见图5(d)~(f)），在光通信波段实现了1320%/W的转换效率和3.8 dB的插损。

图5　基于周期极化铌酸锂薄膜光波导的高效二次谐波产生。基于亚微米厚度薄膜脊形光波导的二次谐波产生：光波导和周期极化畴结构的二次谐波共聚焦(a)，波导横截面示意图(b)，以及随泵浦光波长变化的二次谐波转换效率(c)。基于3 μm铌酸锂薄膜脊形光波导的二次谐波产生：光波导和周期极化畴的光学显微图(d)，光波导端口的SEM照片(e)，以及随泵浦光波长变化的二次谐波产生的效率(f)

光频梳是由一系列频率等间隔、相位互相锁定的激光频率构成的相干光源，在精密测量和相干信息处理具有重要的应用价值。基于光学微腔的光频梳，一般借助光克尔效应或泡克尔效应产生，具有结构紧凑、功耗低和可全光集成的优势。

南开大学薄方教授团队通过对铌酸锂进行镱离子掺杂，率先在掺杂的薄膜铌酸锂微腔实现了孤子光梳产生，如图6(a)~(c)所示。此外，他们还与中国科学技术大学董春华团队合作，在无掺杂铌酸锂微环腔也实现了更宽谱的孤子微梳，并展现了自启动功能。目前，薄膜铌酸锂孤子微梳的谱宽已经达到一个倍频程，具有更高亮度的暗孤子也在正常色散薄膜铌酸锂微环腔得到展现。通常，孤子微梳只能在具有反常色散的微腔中产生。2023年，中国科学院上海光学精密机械研究所Fu等报道了在正常色散的铌酸锂微盘腔，通过引入微扰合成了具有合适反常色散的四边形模式，如图6(d)所示。尽管铌酸锂微盘腔具有远多于相同直径微环腔的空间模式族，这很容易促发受激拉曼散射和模式交叉，从而形成相位不锁定的拉曼光梳，如图6(e)所示。但一旦四边形模式被激发，常规的回音壁模式由于与四边形模式的空间重叠极差而避免被激发，进而抑制了受激拉曼散射和模式交叉，而且四边形模式具有比回音壁基模更小的模式体积，在11.1 mW泵浦功率下就实现了1450~1620 nm的孤子微梳，如图6(f)所示。除了上述基于克尔效应的孤子微梳，还有一类电光频梳，它利用与微腔自由光谱范围匹配的微波源去激发级联的频率成分实现光谱展宽。此类光梳需要射频信号去激发，功耗较高，优点是具有较为平坦的光梳包络，这对波分复用、光计算和精密测距起着关键作用。

图6　微腔孤子微梳。基于掺镱铌酸锂微环腔的孤子微梳：微环腔的SEM照片(a)，基模的集成色散曲线(b)，孤子微梳光谱(c)。基于模式调控技术在正常色散微腔产生孤子微梳：基模和四边形模式的群速色散(d)；对基模进行泵浦产生拉曼光梳(e)，插图是微腔光发射的光学显微图；对四边形模式进行泵浦产生孤子微梳(f)，插图是微腔光发射的光学显微图

作为光通信网络的核心器件，主流的铌酸锂电光强度调制器面临着更高容量、更低功耗、更小体积的迫切需求。薄膜铌酸锂光波导具有更紧凑的结构和更强的光场束缚能力，使电极对的间隔可以从原来的几十微米缩小至几微米，这带来了电光驱动电压和器件体积的空前降低，以及调制效率(传统铌酸锂电光调制器的调制效率(即半波电压与长度乘积) ~10 V·cm)的大幅提升。

阵列波导光栅是密集波分复用系统的基本单元之一。2023年，华东师范大学Wang等采用飞秒激光光刻辅助的化学机械刻蚀技术刻蚀薄膜铌酸锂，制备了中心波长在1550 nm的8通道的阵列波导光栅，通道之间的波长间隔为1.6 nm，如图7(a)~(b)所示，相邻波导之间的串扰为-3.83 dB，非相邻波导的串扰为-15 dB，片上总损耗仅为3.32 dB。浙江大学戴道锌教授课题组将四通道多模波导光栅波分复用器与新型2×2法布里-珀罗腔电光调制器阵列结合起来，采用干法刻蚀在薄膜铌酸锂上实现了单片集成的光发射芯片，如图7(c)~(e)所示，其中，功能区尺寸仅0.3 mm×2.8 mm，演示了320 Gbps(4×80 Gbps)OOK信号和400 Gbps(4×100 Gbps)PAM4信号的大容量传输。

图7　阵列波导光栅和光发射器件。阵列波导光栅的光学显微图(a)和8通道阵列波导光栅的光谱(b)。由基于2×2法布里-珀罗微腔的4个电光调制器和4通道波分复用滤波器构成、用作波分复用发射器的光器件：光学显微图(c)，基于多模波导光栅的滤波器透射谱(d)以及从一个入射端口到4个输出端口的透射谱(e)

铌酸锂晶体是间接带隙材料，本身不产生光学增益。不过它很容易被稀土离子掺杂，借助稀土离子发光获得增益。2022年中国科学院上海光学精密机械研究所和华东师范大学联合团队基于单个弱微扰铌酸锂微腔，通过在泵浦光和激射光波段激发四边形模式，抑制多模激射，实现了单频激射。为了实现单频激射，微腔的尺寸一般不能大于1 mm，小的微腔腔长天然限制了光学增益，不利于获得大功率的激光输出。将较为成熟的半导体微激光芯片或半导体放大器芯片与薄膜铌酸锂光波导或微腔结合起来，可以获得更大的增益，也是实现铌酸锂片上相干光源的另外一条重要途径。在拉曼激光方面，由于铌酸锂具有丰富的拉曼振动能级，通过光泵浦的方式，很容易在无掺杂的薄膜铌酸锂光学微腔产生受激拉曼激射。2023年，中山大学蔡鑫伦团队实现了宽谱调谐的拉曼激光，阈值仅为680 μW。随后，中国科学院上海光学精密机械研究所Zhao等通过设计微腔色散，基于多光子拉曼散射过程，在1546 nm激光泵浦下，仅需1.6 mW的泵浦功率就获得了1712、813、532、406 nm等一系列离散相干光源。

铌酸锂极低损耗、可电光快速调谐的特点，使得薄膜铌酸锂平台成为构建可重构光计算芯片的有力竞争者，将有望为人工智能产业注入更强大的算力。比如，华东师范大学Wu等最近利用飞秒激光光刻辅助的化学刻蚀技术在薄膜铌酸锂制备了4×4可编程线性光子运算器，该器件由6个可重构的马赫-曾德尔干涉仪单元组成，在1 MHz调制速率下，片上总功耗才15 μW。利用该器件执行200次随机Su(4)变换计算得到的矩阵保真度达到0.902。

结语与展望

综上所述，目前铌酸锂光波导的传输损耗达到了1 dB/m以下，铌酸锂电光调制器的带宽突破100 GHz，光频梳的谱宽达到了倍频程，掺铒波导放大器的输出功率超过10 mW。这一系列高性能的薄膜铌酸锂光集成器件，有力推动着新一代高速信息处理技术和集成量子信息技术的发展。在实用价值方面，小型化的大输出功率波导放大器在航天应用的意义重大；除此以外，随着电光频梳性能的提升，特别是光信号输出功率的增加，它在数据传输、测距和激光雷达等应用的价值日益显现。

不过，为了降低相对较高的薄膜铌酸锂光集成器件成本，需要发展具有极低损耗的晶圆级微纳加工的技术，以扩大加工规模和效率，降低制造成本。因此，人们有必要发展对薄膜铌酸锂兼容的异质集成、异构集成手段。在具体器件层面，对于片上相干光源，微腔有限的腔长天然限制了输出功率，输出功率与单频运转经常存在折中，如何通过创新物理机理，设计具有大输出功率的窄线宽单频激光，仍极具挑战；孤子微梳，除了集成化、低功耗和低成本的优势外，也存在输出功率低、频率稳定度有待提升、转换效率低、光谱包络不平坦等问题。这也从侧面说明薄膜铌酸锂光子学方兴未艾，存在美好的发展机遇。