清华张强/北理工李博权Joule:数据驱动实现创纪录双功能电催化活性ΔE=0.57V

锂电联盟会长 2024-04-20 11:20

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水系锌空气电池因其高理论能量密度、固有安全性和低成本优势被视作极具潜力的下一代电化学储能技术。然而,锌空气电池正极氧还原反应与氧析出反应动力学极为惰性,造成锌空气电池能量效率低、副反应严重、循环寿命短。开发促进氧还原与氧析出反应的双功能电催化剂是推动锌空气电池迈向实用化的关键。双功能催化电压差(ΔE)通常被用来定量评估双功能催化剂的催化活性,追求更低的ΔE值是过去20年内双功能催化剂设计的核心任务。在过去20年的探索中,双功能催化剂的活性不断提升,持续创造ΔE值的新低,并于2021年达到了Δ= 0.63 V的边界。然而在其后的三年内,双功能催化活性始终无法得到进一步提升,打破尘封三年的活性记录对推动锌空气电池的实用化进程至关重要。


近日,清华大学张强教授和北京理工大学李博权副研究员等基于数据驱动构筑了一种具有超高催化活性的双功能催化剂。该催化剂打破了现有催化体系的性能边界(ΔE>0.63 V),创纪录地实现了双功能电催化活性ΔE=0.57 V,由此构筑了能够在实用化边界条件下稳定循环的安时级锌空气电池。

图1. 数据驱动催化活性位点复合。

位点复合是实现超高双功能催化活性的关键策略。为了合理地指导位点复合,本研究系统地建立了双功能催化的“位点–组分–性能”构效关系,基于大数据方法筛选氧还原/氧析出催化位点组合(图1)。具体地,金属–氮–碳和过渡金属氢氧化物催化剂分别体现出对氧还原和氧析出反应的高催化活性,其中原子级分散的Fe–N–C位点和NiFeCe LDH位点被分别选择进行位点复合以催化氧还原反应和氧析出反应。
图2. 复合双功能催化剂的形貌表征及结构分析。

负载Fe–N–C位点的FeNC颗粒和NiFeCe LDH位点的LDH颗粒通过材料复合形成FeNC@LDH双功能催化剂,其形貌表征与结构分析如图2所示。可以看到,FeNC和LDH组分的基本形貌得以保留,同时体现出异质元素分布。进一步地分析表明,复合后的FeNC@LDH催化剂既保留了LDH的晶体结构,又充分暴露了原子级分散的Fe–N–C位点。
图3. 复合双功能催化剂电化学性能测试。

基于上述理性设计,复合FeNC@LDH催化剂具有极高的双功能催化活性,创纪录地实现了ΔE = 0.57 V(图3)。这一活性不仅超越了商用贵金属催化剂,同时打破了双功能催化活性尘封三年的记录。进一步地,基于FeNC@LDH催化正极的电池相比贵金属催化剂展现出更小的极化。此外,FeNC@LDH电池表现出更好的倍率性能、更小的充放电电压差和更高的能量效率,同时能够在10 mA cm−2和10 mAh cm−2的条件下循环607圈,在50 mA cm−2和25 mAh cm−2的条件下稳定循环(图4)。
图4. 可充电锌空气电池性能测试。

为了探索锌空气电池的实用化潜力,本研究构筑了安时级锌空气电池器件(图5)。基于FeNC@LDH 正极的安时级锌空气电池的容量为6.4 Ah,能够实现2.4 W的输出功率和4.0 A输出电流。此外,安时级锌空气电池能够在1.0 A和1.0 Ah的实用化边界条件下进行稳定循环,在20圈的储能后没有明显性能衰减,表明锌空气电池具有在长时储能、高倍率高面容量储能场景的应用潜力。
图5. 安时级锌空气电池器件及其性能测试。

这一成果近期发表在Joule 上,文章的第一作者是清华大学博士研究生刘嘉宁,共同通讯作者是清华大学张强教授和北京理工大学李博权副研究员。

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面):
A data-driven bifunctional oxygen electrocatalyst with a record-breaking ∆E=0.57 V for ampere-hour-scale zinc–air batteries
Jia-Ning Liu, Chang-Xin Zhao, Juan Wang, Xuan-Qi Fang, Chen-Xi Bi, Bo-Quan Li*, Qiang Zhang*
Joule2024, DOI: 10.1016/j.joule.2024.03.017

作者简介

张强,清华大学长聘教授、博士生导师。曾获得国家自然科学基金杰出青年基金、中国青年科技奖、教育部青年科学奖、北京青年五四奖章、英国皇家学会Newton Advanced Fellowship、清华大学刘冰奖、国际电化学会议Tian Zhaowu奖。2017–2023年连续七年被评为“全球高被引科学家”。长期从事能源化学与能源材料的研究。近年来,致力于将国家重大需求与基础研究相结合,面向能源存储和利用的重大需求,重点研究锂硫电池、锂金属电池、固态电池、金属空气电池的原理和关键能源材料。提出了锂硫电池中的锂键化学、离子溶剂配合物概念,并根据高能电池需求,研制出复合金属锂负极、碳硫复合正极等多种高性能能源材料,构筑了锂硫软包电池器件。现担任国际期刊Angew. Chem.首届顾问编辑,J. Energy Chem.、Energy Storage Mater.副主编,Matter、Adv. Funct. Mater.、储能科学与技术等期刊编委。曾获得教育部自然科学一等奖、化工学会基础研究成果一等奖等。

https://www.x-mol.com/university/faculty/21097

李博权,副研究员,九三学社社员,北京理工大学前沿交叉科学研究院预聘助理教授/特别副研究员,博士生导师。主要从事锂硫电池、金属锂电池、金属空气电池等高比能二次电池的化学机制、材料构筑与器件应用等方面的研究。相关研究成果发表SCI论文100余篇,包括43篇ESI高被引论文,引用15000余次,H因子64,授权6项中国发明专利。主持科技部重点研发课题、国家自然科学基金等项目,入选2021–2023年科睿唯安全球高被引科学家。

https://www.x-mol.com/university/faculty/327157
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