中红外（MIR）吸收光谱技术在痕量检测、红外遥感和医学诊断等诸多领域具有重要应用，不断提高探测灵敏度对于满足低照度应用场景具有重要意义。然而，现存中红外探测器在室温下噪声较大，严重限制了传统光谱仪的探测灵敏度。此外，免扫描（scanning-free）中红外光谱仪通常需要焦平面探测阵列，不仅造价昂贵，光谱分辨率也受到像素规模的严重限制。因此，在室温条件实现兼具宽光谱、高灵敏度和高分辨率的中红外光谱探测长期以来都颇具挑战。
据麦姆斯咨询报道，华东师范大学黄坤研究员和曾和平教授团队联合上海大学郭海润教授与上海理工大学梁焰副教授课题组，设计研发了宽带中红外单光子时间拉伸光谱测量系统，利用高保真频率上转换与时间相关光子计数技术，获得了具备单光子灵敏度和亚波数光谱分辨率的优越性能。
相关研究成果以“Single-Photon Time-Stretch Infrared Spectroscopy”为题发表于Laser & Photonics Reviews期刊。论文第一作者为Ben Sun，通讯作者为黄坤研究员和曾和平教授。
这项研究采用宽带非线性和频产生（SFG）过程，将覆盖2.4 μm-4.2 μm的超连续谱转换到近红外波段，以充分利用该波段具有的低损耗单模光纤和高性能硅基探测器，为时间拉伸变换和光子灵敏探测提供了解决之道。
如图1所示，该研究提出的中红外上转换时间拉伸光谱技术的核心在于对相关光场进行光谱时间（spectro-temporal）操控。整个过程包括三个主要步骤：宽带频率上转换、时间拉伸操控以及相关光子计数。
图1 中红外时间拉伸单光子上转换光谱的概念和性能
图2展示了中红外时间拉伸单光子上转换光谱仪的实验设置，包括光源产生、宽带频率上转换和时间拉伸光谱。Si₃N₄采用长5 mm的波导，获得了1.5 μm-4.2 μm的倍频跨度超连续谱（如图3a）。随后，研究人员校准了中红外时间拉伸上转换光谱仪，图4a展示了中红外超连续谱光源的上转换光谱。
图2 中红外时间拉伸单光子上转换光谱仪设置
图3 信号脉冲和泵浦脉冲的光谱时间表征
图4 上转换光场的表征
实验结果显示，上转换光子的到达时间由低定时抖动光子计数器精确记录，通过时间与波长之间的映射关系，在低至0.14 photons/nm/pulse的单光子照度下，实现了~0.5 cm⁻¹的中红外光谱分辨率，相关结果如图5所示。
图5 高分辨率中红外时间拉伸光谱
综上所述，该研究团队首次在时间域上实现了中红外单光子光谱分析，结合了上转换探测和时间拉伸光谱的优点，克服了在精密光谱测量中对多像素探测阵列的严苛要求，利用单像素光子探测器即可实现宽带光谱覆盖、单光子灵敏度和亚波数光谱分辨率的中红外光谱探测。未来，该技术有望扩展到长波红外或太赫兹波段，以满足该谱段对于高灵敏度和高分辨光谱测量的迫切需求，将为材料、化学、生物、医学等领域提供全新的单光子光谱分析手段。
https://doi.org/10.1002/lpor.202301272
