韩礼元教授团队最新Science力作!于钙钛矿电池稳定性领域取得新进展

DT半导体材料 2024-03-18 18:47


































上海交通大学韩礼元院士、韩奇峰副教授在钙钛矿型太阳电池的稳定性方面取得了重大突破。作者研究发现,通过修饰自组装单层膜(SAM,self-assembled monolayer)空穴传输层能够显著改善反式钙钛矿太阳能电池的能量转换效率。研究发现钙钛矿溶液的强极性溶剂能够导致单层膜脱附,以氢键结合的单层膜比共价键结合的单层膜的脱附作用更加明显。

作者通过原子层沉积技术在ITO基底修饰以共价羟基结合的SAM覆盖层,开发的三甲氧基硅烷官能团单分子层通过三个结合基团表现更强的基底结合作用。面积为0.08 cm2和1.01 cm2修饰SAM单层膜的钙钛矿太阳能电池器件的功率密度高达24.8 %(认证效率24.6 %)和23.2 %。太阳能电池器件在85 ℃和最大功率点的标准照度下连续光照1000 h和1200 h后效率仍达到98.9 %和98.2 %。    


图1. 单分子膜层改善钙钛矿太阳能电池性能的示意图


单层膜修饰技术

目前单层膜技术在单节反式钙钛矿太阳能电池、全钙钛矿叠层太阳能电池、钙钛矿-硅叠层太阳能电池等领域取得一定的进展,但是报道的单层膜仍难以满足太阳能电池所需的长期工作稳定性。

现有的单层膜分子通常是通过表面羟基与导电金属氧化物之间结合,因此-OH与基底之间的稳定吸附作用是器件稳定性的关键。-OH能够通过化学吸附作用与导电金属氧化物之间得到较强的结合,也可以通过较弱的物理吸附作用与导电金属氧化物之间较弱的结合。当分子与导电金属氧化物之间的结合较弱,在遇到极性溶剂时难以保持单层膜的稳定,分子可能脱离吸附。


图2. 使用普通单分子膜的钙钛矿电池性能衰减机理

                    

发展新型单层膜分子

图3. 开发新型单分子膜和富含-OH的ITO导电基底  


作者发现亲水性的OH与导电金属氧化物之间的结合力非常弱,在DMF等极性溶剂作用下可能发生脱附。虽然脱附的分子在钙钛矿晶化过程中能够随机的沉积并且仍阻碍电子传输,但是随着非结合态的分子逐渐脱附,漏电电流逐渐增加,降低钙钛矿太阳能电池的性能。 

因此,作者开发了表面完全修饰OH的导电金属氧化物表面,从而增强单分子的结合能力。而且,作者合成了一种含有三甲氧基硅烷的分子(DC-TMPS, (3,6-dimethoxy9H-carbazol-9-yl)trimethoxyphenylsilane),这种分子能够通过三齿配体与表面OH结合,这比常见的磷酸双齿结合基团表现更强的结合能。      

考察器件性能

图4. DC-TMPS单分子层太阳能电池器件性能

    

完全覆盖OH的导电金属氧化物修饰DC-TMPS单分子层后,在长期操作过程中保持稳定的界面空穴捕获能力,而且与钙钛矿层之间具有优异的能级排列。面积为0.08 cm2和1.01 cm2的单节反式钙钛矿太阳能电池器件的功率分别为24.8 %和23.2 %。稳定性测试结果显示,连续1000 h稳定性测试(85℃/85 %湿度)过程中器件的效率保留98.9 %。使用100 mW cm-2的标准模拟太阳光照射下,在85 ℃最大功率点1200 h后器件的性能保留98.2 %。

                    

单分子层机理研究 


原子层沉积ITO基底

通常的ITO制备通过磁控溅射或电子束蒸发技术沉积无机金属物种,这种方法难以将OH官能团修饰到ITO表面。

作者发展了原子层沉积技术处理导电金属氧化物层,在商用ITO表面再次沉积厚度9-10 nm的ITO层。通过XPS和接触角等表征手段研究ALD沉积方法在DMF溶剂冲洗影响表面OH官能团密度的情况。发现DMF冲洗后,OH官能团的相对含量从160.1 %变为160.0 %,此外接触角和表面能基本不曾改变,这说明DMF处理不会导致ALD ITO表面OH脱附。进一步发现修饰单层分子后,DMF冲洗不会导致单层分子脱附。

  

三甲氧基硅烷单分子层的设计 

设计含有三甲氧基硅烷三齿螯合基团的DC-TMPS分子,增强分子与OH之间的结合能。计算结果显示,DC-TMPS与ALD ITO之间的单齿结合能为-4.79 eV,这与磷酸官能团的MeO-2PACz的结合能相似(-4.57 eV),在结合过程中,DC-TMPS的结合能达到-14.65 eV,而MeO-2PACz的结合能仅为-6.94 eV。

使用UV-Vis光谱和UPS光谱表征单分子修饰层的能级结构和能级图,发现DC-TMPS和MeO-2PACz的HOMO能级分别是-5.23 eV和-5.15 eV,钙钛矿的价带顶EVBM达到-5.44 eV。结果说明ALD ITO的功函为5.12 eV,这个数值与商业化ITO的4.61 eV类似。

             

参考文献及原文链接:

Hongcai Tang†, Zhichao Shen†, Yangzi Shen, Ge Yan, Yanbo Wang, Qifeng Han*, Liyuan Han*, Reinforcing self-assembly of hole transport molecules for stable inverted perovskite solar cells, Science 2024, 383(6688), 1236-1240

DOI: 10.1126/science.adj9602

第一作者:唐宏才(Hongcai Tang), 沈志超(Zhichao Shen)

通讯作者:韩礼元,韩奇峰

通讯作者单位:上海交通大学    

来源 :纳米人


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