破除争议！金刚石NV色心量子传感技术证实富氢化合物的高温超导电性！

DT半导体材料 2024-03-01 18:02

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近日，吉林大学物理学院黄晓丽教授等人与美国加州大学伯克利分校、劳伦斯伯克利国家实验室、哈佛大学的Norman Yao教授团队合作，在高压下超导富氢化物的超导电性实验研究方面取得了重大突破,利用金刚石氮-空位色心(NV center)量子传感技术，成功实现超高压下富氢化合物的迈斯纳效应实验测量。这一重大研究成果以“Imaging the Meissner effect in hydride superconductors using quantum sensors”为题，于2024年2月28日发表在Nature上。在同期Nature上，香港科技大学的杨森教授等人以“Quantum sensor settles debate about superconductivity in hydrides”为题进行了亮点评述。

自从单质Hg的超导电性被发现以来，超导电性，尤其是室温超导体，一直是科学家们追逐的梦想。高压下的富氢化合物被视为潜在的室温超导体，因此成为相关领域研究的焦点。吉林大学黄晓丽教授团队利用高温高压多种实验技术途径，发现了多种新型富氢化合物（Sci. Adv. 2020, 6: eaax6849; Nat. Commun. 2021, 12: 273; Nat. Commun. 2023, 14:2660; Natl. Sci. Rev. 2019, 6: 713-718; Natl. Sci. Rev. 2024, 11: nwad107; JACS 2020, 142: 2803-2811; Adv. Mater. 2022, 2200924; CCS Chem. 2022, 4, 825–831）。特别是，率先在百万大气压以下获得超导转变温度超过100K、类金属氢子晶格的超氢化物CeH₉和CeH₁₀(Nat. Commun. 2019, 10, 3461; Phys. Rev. Lett. 2021, 127, 117001)。然而，实验上报道的室温超导体C-S-H和Lu-N-H相继被《Nature》撤稿，使得人们对富氢化合物超导体的真实性产生了质疑。因此，研究者们亟需获得超导氢化物高温超导电性的完整证据链，特别是验证其超导迈斯纳效应，以破除富氢化物超导体存在的争议。

传统的测量方法，如感应线圈和超导量子干涉器件，在极限压力、磁场灵敏度和空间分辨率方面都有局限性。因此，发展新的磁探测手段和实现超高压下的精确磁测量，不仅对超导氢化物研究，也对整个高压研究领域来说都是亟待解决的问题。

NV色心是金刚石内部的点缺陷，具有优异的磁场灵敏度和空间分辨率，是新兴的量子传感器。利用NV色心测量技术，研究团队能够在高温高压条件下制备的微量富氢化物样品中，实现迈斯纳效应和磁通量捕获的局部测量。这为在同一压力下测量超导电性的零电阻和迈斯纳效应提供了可能。

2019年，来自美国、法国以及中国的研究团队分别独立在Science杂志上相继发表论文，拉开了NV色心传感技术应用到高压研究领域的序幕。其中Norman Yao教授团队(Science 2019，366, 1349–1354)测量了高压下金刚石砧面的应力分布并表征了金属铁/钆随压力/温度的磁性转变。

然而，如何将灵敏度和分辨率优异的NV色心测量技术应用到超高压下富氢化合物超导体研究是一个新的挑战。为了克服这一挑战，黄晓丽教授团队与Norman Yao教授团队合作，选择了能稳定至较低压力、超导性能优异的铈氢化合物作为研究对象。他们创新地提出在同一压力下对同一样品进行电学和磁学表征的实验方案。

图：匹配NV色心磁测量技术及电输运测量的金刚石对顶砧装置示意图，实现了铈氢化合物超导样品在同一压力条件下零电阻和迈斯纳效应的协同测量。

在实验中，团队使用[111]切割方向的金刚石，最大限度地保持了沿加压方向上NV色心的对称性。这使得研究团队在百万大气压以上的压力下实现了对磁场绝对强度的测量,灵敏度达到35μT/√Hz，空间分辨率达到亚微米级。连续模式下，荧光对比度达到15%；脉冲模式下，自旋相干时间达到2.04 μs，拉比振荡频率达到25 MHz。

基于该技术，研究团队通过场冷(FC)和零场冷(ZFC)的方式测量了高温超导体CeH₉样品在不同位置的抗磁性，获得了与电学测量一致的结果，有力地验证了超导铈氢化物的迈斯纳效应。此外，还在该超导样品中发现了因磁通钉扎而产生的磁滞现象。结果表明，超导转变后磁场发生了不均匀的分布，符合超导体对磁场排斥的特征，证明了超导样品所具有的迈斯纳效应。基于NV色心的磁探测技术具有优异的空间分辨率，研究团队按1微米的步长线性扫描了超导转变后样品在特定温度以及均匀外磁场条件下表面的抗磁分布，实现了百万大气压力以上的磁成像，获得了非均匀样品的局部抗磁性特征，从而确定了CeH₉超导样品的空间分布。

这项研究成功实现了百万大气压条件下高灵敏度和空间分辨的磁探测，为极端条件下微量样品的磁学测量开辟了广阔的研究空间。

该论文的共同第一作者是美国加州大学伯克利分校Pra Bhattacharyya博士、吉林大学物理学院超硬材料国家重点实验室陈吴昊博士和黄晓丽教授，通讯作者是美国加州大学伯克利分校、劳伦斯伯克利国家实验室、哈佛大学Norman Yao教授。

该工作得到了科技部国家重点研发计划青年科学家及国家自然科学基金委等项目的大力支持。

文章全文链接：

https://doi.org/10.1038/s41586-024-07026-7