2024年2月21日，南方科技大学工学院材料科学与工程系、精密光学工程中心李贵新教授课题组在超构表面全光超快开关领域取得重要进展。作者基于双光束泵浦的几何相位超构表面上的倍频过程，实现了一种调制深度达97%和响应时间约为500飞秒的全光偏振开关。相关成果以“All-optical ultrafast polarization switching with nonlinear plasmonic metasurfaces”为题发表在Science Advances杂志上。
光开关在光计算、光通信等以光为信息载体的系统中发挥着关键作用。开关时间和调制深度是光开关的两个关键参数。前者决定工作频率的上限，后者决定信噪比。开发具有超短响应时间和大调制深度的全光开关是人们长期以来的目标。传统光开关的物理机制包括电光效应、声光效应、磁光效应等。然而，这些开关通常存在开关速度低的问题。为了克服这一限制，基于非线性光学过程的全光开关引起了科学家们的广泛关注。克尔效应是全光开关最重要的机制之一，其描述了材料的折射率取决于泵浦光的强度的一种现象。目前，基于克尔效应的片上干涉仪、波导环形谐振腔、光子晶体、等离激元波导和超构表面被广泛用于设计多种全光开关。在这些研究中，通常需要权衡全光开关的响应时间和调制深度。大调制深度的全光开关通常需要较长的光与物质相互作用长度，这将不可避免地增加开关时间。另一方面，如果全光开关的开关时间较短，则调制深度通常也较小。非线性倍频过程为兼顾开关时间和调制深度的全光开关提供了一个出色的解决方案。此前人们在不同材料体系中提出了热电子迁移、光电流诱导对称性破缺、偏振选择性开关等机理和方法，为实现基于倍频过程的光开关奠定了重要基础。这类全光开关的调制深度通常较大，开关时间也仅受到泵浦脉冲宽度的限制。近年来，超构表面的非线性光学性质研究不断取得进展，为实现高性能的全光开关提供了新的思路。
作者基于双光束泵浦的几何相位超构表面上的倍频过程，实现了一种调制深度达97%和响应时间约为500飞秒的全光偏振开关。如图1所示，超构表面由三重旋转对称性(C3)的金等离激元超构单元组成。当两个泵浦脉冲之间的时间延迟大于脉冲持续时间时，就会产生水平偏振倍频光。然而，当两个泵浦脉冲在时域重合时，可以观察到竖直偏振倍频光。因此，该等离激元超构表面具有应用于全光超快偏振开关的潜力。
图1 基于非线性等离激元超构表面的倍频光偏振开关。 (a) C3h金超构单元的几何参数。(b) 水平和竖直偏振泵浦光的不同组合及其对应的倍频光的偏振方向。(c) 基于超构表面上倍频光产生的全光偏振开关原理图。当两个泵浦脉冲的时间延迟较大时分别产生水平偏振倍频光；而当它们在时域重合时，则瞬间产生竖直偏振倍频光。
该超快开关的物理机制为：具有C3旋转对称性的金超构单元的等效非线性极化率存在四个不为零的分量：
。当水平和竖直偏振的泵浦飞秒激光分别入射到超构单元上时，根据非线性极化率的xxx和xyy分量可知所产生的倍频光的偏振均沿水平(x)方向。然而，当水平和竖直偏振的两束飞秒激光同时激发超构表面时，不为零的分量为：yxy和yyx，所产生的倍频光变为竖直(y)偏振。这一过程通常在极短的时间内发生(通常受制于激光脉冲宽度本身)。
图2 基于周期性等离激元超构表面的全光超快偏振开关。(a) 计算所得倍频光强度与双泵浦光束的延迟时间之间的关系；(b)全光超快开关的飞秒激光泵浦-探测装置；(c) 实验测量的离激元超构表面中生成的延时依赖的竖直偏振的倍频光强度。该结果可用半高宽为521飞秒的高斯函数（实线）拟合。
假设泵浦光的线偏振沿x轴方向，超构单元的面内旋转角为
，根据非线性光学几何相位原理，左、右旋圆偏振倍频光的相位为
。超构单元上生成的倍频光的偏振角与x轴夹角为
。对于周期性排列的等离激元超构表面，理论计算所得的倍频光强度随偏振方向垂直的两束泵浦光的时间延迟的变化规律 (图2a)。如图2b所示，针对近红外波段(1150 nm-1550 nm) 的飞秒激光，搭建了表征全光超快开关的泵浦-探测装置。通过控制两束飞秒激光的偏振和脉冲延迟时间可以测量等离激元超构表面上产生的倍频光的偏振、调制深度、开关时间等特性。图2c为实验测量结果，通过扫描延迟时间可测得倍频光的开关时间为521飞秒，调制深度为97%。
图3 基于双通道等离激元超构表面的全光超快偏振开关。(a) 具有“τ”图案的双通道非线性等离激元超构表面示意图。在“τ”（红色）区域，超构单元是C3v，周围区域是C3h。超构表面的扫描电子显微镜图像如下所示(比例尺：500 nm)，其中橙色虚线标记了两种超构单元之间的边界。(b) 水平和竖直偏振的两个泵浦脉冲在不同时间延迟时，超构表面上倍频光的图像呈现亮、暗两种编码方式。
为了进一步展示该全光超快开关的并行信息处理能力，我们设计并制备了由包含不同旋转角的金超构单元组成的图案化超构表面。如图3所示，字母和周边环境的倍频光的图像强度取决于两束泵浦光的延迟时间和检偏器的方向，从而实现了双通道全光开关功能。
该研究提出的非线性等离激元超构表面提供了一种易于扩展的平台，可用于设计多路并行的全光开关，有望为非线性光学超构表面在超快光信息处理领域的应用奠定重要基础。该工作所提出的方法可用于在时域中控制光的矢量场、自旋-轨道角动量等自由度，还可以用于开发全光逻辑门、时变全息光学成像功能。
南科大材料科学与工程系研究助理教授王衡、博士生胡子贤为该论文的并列第一作者，李贵新教授为该论文的通讯作者。南科大材料系高级研究学者李敬辉、量子科学与工程研究院研究助理教授邓俊鸿、南科大材料系博士生张学才和陈佳菲为论文共同作者。该研究得到了国家重点研发计划、张江国家实验室、国家自然科学基金委员会、广东省珠江人才计划创新创业团队项目和深圳市科技创新委员会的资助。
文章链接：
https://www.science.org/doi/epdf/10.1126/sciadv.adk3882
