Angew：高曲率碳基纳米弹簧用于电催化氧还原及柔性锌-空气电池

锂电联盟会长 2023-12-28 12:30

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开发可大规模制备且价格低廉的电催化剂提升氧还原（ORR）活性对于质子交换膜燃料电池（PEMFC）和金属空气电池的大规模商业化应用具有重要意义。受自然界细胞色素氧化酶（CcOs）中Fe卟啉活性位点启发，具有Fe-N_x位点的催化剂可有效促进ORR过程。研究表明在催化过程中FeN₄的单原子Fe位点被中间体OH*优先覆盖，导致形成轴向Fe(OH)N₄结构。这种配位相互作用会产生弯曲结构，表现出自我调节机制。另外表面曲率会引起碳原子之间的电荷分离，这种现象对单原子活性位点和纳米颗粒的固定具有重要作用。因此，通过改变催化界面的曲率可能是优化催化活性和选择性的有效方法。另外，具有明显表面曲率的碳纳米管已被用来将扭转机械能或拉伸能转化为电能。这种类弹簧结构由于其固有的机械稳定性在固态柔性器件的组装中具有广泛的用途。因此，为了开发兼具高活性和机械柔性催化材料，制备具有高曲率的新型螺旋材料对于电催化ORR和固态柔性能量转换装置具有重要意义。

图1. FeNS/Fe₃C@CNS材料的合成示意图及形貌和结构表征。图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.

近日，陕西师范大学的郑浩铨教授、林海平教授和斯德哥尔摩大学黄哲昊研究员等合作，探究了锚定在S、N共掺杂碳基纳米弹簧高弯曲表面上的Fe催化物种（FeNS/Fe₃C@CNS）对电催化ORR作用机制，并组装了可穿戴的柔性锌-空气电池。首先以手性表面活性剂作为软模板合成了螺旋聚吡咯纳米弹簧（T-PPy）。随后将Fe(acac)₃和硫源锚定到T-PPy的曲面上，经温热解后制备了FeNS/Fe₃C@CNS。透射电镜、X射线吸收光谱和⁵⁷Fe 穆斯堡尔谱等证实碳基纳米弹簧高弯曲表面上的Fe物种为Fe单原子位点及Fe₃C纳米颗粒。

图2. DFT计算研究了FeNS/Fe₃C@CNS中高度弯曲的表面和硫的引入对FeN₄位点对电催化ORR活性的影响。图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.

随后，作者探究了FeNS/Fe₃C@CNS在碱性及酸性条件下对电催化ORR活性。FeNS/Fe₃C@CNS均展现出优异的活性及稳定性（1 M KOH: E_onset = 1.02 V；E_1/2 = 0.91 V vs RHE; 0.1 M HClO₄: E_onset = 0.90 V；E_1/2 = 0.78 V vs RHE）。实验也证明高度弯曲表面及非金属S的掺入均对其电催化活性有较大地提升。基于FeNS/Fe₃C@CNS优异的机械弹性和半电池反应活性，所组装的固态柔性锌空气电池也表现出优异的充放电效率及稳定性。最后，理论计算证实高度表面弯曲及S的轴向配位作用都可以通过减弱Fe位点与中间体的键合相互作用来增强FeN₄位点的ORR活性。这项工作为使用具有螺旋结构的碳基纳米材料设计高性能柔性能量转换装置提供了一种新颖的策略，为其在能源相关领域中的应用开辟了途径。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Anchoring Fe Species on the Highly Curved Surface of S and N Co-Doped Carbonaceous Nanosprings for Oxygen Electrocatalysis and a Flexible Zinc-Air Battery

Yanzhi Wang^‡, Taimin Yang^‡, Xing Fan^‡, Zijia Bao^‡, Akhil Tayal, Huang Tan, Mengke Shi, Zuozhong Liang, Wei Zhang, Haiping Lin,* Rui Cao, Zhehao Huang,* Haoquan Zheng*

Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI 10.1002/anie.202313034

通讯作者简介

郑浩铨，陕西师范大学化学化工学院教授，博士生导师：2006年和2011年分别获得上海交通大学学士和博士学位，导师：车顺爱教授。2012年-2016年在斯德哥尔摩大学环境与材料学院从事博士后研究，合作导师：邹晓冬教授。2016年起在陕西师范大学任职至今，加入分子模拟与太阳能转化研究团队。2017年入选陕西省高层次人才引进计划青年项目。主持了国家自然科学基金青年科学基金项目、面上项目及陕西省杰出青年基金项目。目前在CCS Chem.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Sci.等国际知名学术期刊上发表研究论文80余篇，被引用5000余次。主要研究方向包括具有异质界面的多级结构材料设计及构建；多级结构材料固相转变过程中界面发生的变化对催化性能的作用机制研究。

https://www.x-mol.com/university/faculty/46699

黄哲昊，华南理工大学电子显微中心、前沿软物质学院教授，博士生导师：本科及博士毕业于上海交通大学，进行多孔材料及手性自组装方向的研究。随后赴瑞典斯德哥尔摩大学进行电子晶体学方向的博士后研究。于2019年受聘于斯德哥尔摩大学任研究员、课题组长，开始开展电子晶体学及功能材料方向的独立研究，2021年升任长聘研究员。在斯德哥尔摩大学开展研究期间，共主持瑞典国家级项目5项。获国际晶体学联合会青年科学家奖等荣誉。2023年加盟华南理工大学电子显微中心、前沿软物质学院任教授，入选国家高层次人才青年项目。黄哲昊的研究聚焦于开发及运用先进电子显微镜方法从原子级研究功能材料的物理及化学性质。同时也专注于发展能够发现新材料及获取新化学知识的先进电子显微方法。

https://www.x-mol.com/university/faculty/257829

林海平，陕西师范大学/物理学与信息技术学院/凝聚态物理专业教授：英国利物浦大学硕士、博士，导师为英国皇家科学会成员Werner Hofer教授。博士学习期间在德国马普学会Fritz-Haber研究所Matthias Scheffler教授和Karsten Reuter教授团队（2005-2006）进行了为期1年的合作培养。博士后工作期间在丹麦工业大学Jens Nørskov教授课题组（2008-2009）进行了为期1年的学术访问。回国后联合使用第一性原理计算、机器学习数据分析方法和实验室合成与测试等研究方法，对当前关键的物理、化学、材料和信息工程问题进行多维度的科学研究并提出解决方案。目前已在包括Nature Chemistry、Nature Communications、Journal of the American Chemical Society、Angewandte Chemie等国际权威学术期刊发表SCI论文100余篇，高被引论文8篇，H index = 37。

https://www.x-mol.com/groups/linhaiping

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