中科大陈维JACS封面文章：宽温区氢氯二次电池

锂电联盟会长 2023-11-04 12:36 1218浏览 0评论 0点赞

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得益于氢气无污染和来源丰富的特点，氢燃料电池是一种很有前途的能源技术，其中氢-氯（H₂-Cl₂）燃料电池由于Cl₂/Cl^-氧化还原电对快速的电化学动力学而具有明显的优点。因此，若将其设计为二次电池，氢氯电池可更大程度地发挥Cl₂/Cl^-电对的快速动力学、高氧化还原电位（1.36 V vs. SHE）和高比容量（755 mAh g^-1）的优势。然而，挥发性的氯气在充电过程中不能被保留，导致电池的库仑效率低和可逆性差。目前还缺乏构建在不同温度下均具有高性能和适用性的水系氯基电池的研究。

基于此，中国科学技术大学陈维教授团队成功构建了一种由高效H₂负极和多孔碳正极组成的可充电氢氯电池，得益于分级多孔碳正极和磷酸基电解液的支持，电池能在40 ℃至-70 ℃下的宽温区范围运行。相关成果以题为“Rechargeable Hydrogen-Chlorine Battery Operates in a Wide Temperature Range”在国际期刊Journal of the American Chemical Society上发表，并被编辑选为封面文章。本文共同第一作者为中国科学技术大学硕士研究生谢泽辉和博士后朱正新、刘再春。通讯作者为陈维教授，通讯单位为中国科学技术大学。

传统的活性炭电极由于其缺少与氯气的强亲和性位点，充电时产生的氯气会不可避免地逸出，在下一次放电过程中无法被再次还原，导致低可逆性。本文中，作者设计了具有丰富微/介孔多孔碳（HPC）和具有三维大孔结构的碳毡所组成的分级多孔碳正极（HPC@CF），其在充电时能够将产生的氯气有效地限制在正极，增强其放电的可逆性。

作者对HPC的形貌进行了表征，TEM结果显示其表面具有丰富的微孔结构，这在BET结果中得到了证实，其比表面积高达2890.85 m²/g。高的比表面积和丰富的孔道结构均有利于氯气的吸附作用。

对氢氯全电池进行了测试，结果表明，HPC@CF的分级多孔结构可以有效地激活氯气的放电平台，并在不断增加充电容量时还能维持不错的可逆性，在5 mAh cm^-2的面容量下其库伦效率为83.8%。倍率性能测试表明在较低的电流密度下电池也能保持较高的库伦效率，证实了氯气的有效固定。在3 mAh cm^-2的充电面容量下电池可以可逆循环500圈，与碳毡对比样形成了显著的对比，证实了分级多孔结构的必要性。

得益于磷酸基电解液优异的抗冻性能，作者对氢氯电池的低温性能也进行了探究。结果表明，低温下氯气从不可控的气态逐渐转化为液态形式，充电后其可直接沉积在HPC上。紫外光谱表明副产物次氯酸随着温度的下降而明显减少，说明低温对于氯气副反应的抑制作用明显。这在不同温度下的充放电测试中也可见一斑，在从0 ℃逐渐下降到-70 ℃时，Cl₂/Cl^-的放电平台得到逐步展现，在-70 ℃时其对总容量的贡献达到了77%，库伦效率也达到了94%。氢氯全电池可在-40 ℃下稳定循环300圈，平均库伦效率为91%。

此外，XPS和红外光谱等表征手段成功探测出C-Cl键的可逆转化。理论计算表明吡咯氮掺杂多孔碳的局部电子环境被改变，使得碳对氯气的吸附作用增强，从而实现C-Cl键的可逆形成和转化，并增强Cl₂/Cl^-电对的可逆性。这项工作为宽温区水性氯基电池和高能量密度氢气电池的设计提供了新的方向。

Zehui Xie#, Zhengxin Zhu#, Zaichun Liu#, Muhammad Sajid, Na Chen, Mingming Wang, Yahan Meng, Qia Peng, Shuang Liu, Weiping Wang, Taoli Jiang, Kai Zhang, Wei Chen, Rechargeable Hydrogen-Chlorine Battery Operates in a Wide Temperature Range, Journal of the American Chemical Society, DOI:10.1021/jacs.3c09819

团队介绍

陈维，中国科学技术大学应用化学系特任教授、博士生导师，合肥微尺度物质科学国家研究中心教授。2008年于北京科技大学获材料物理学士学位；2013年于阿卜杜拉国王科技大学获材料科学与工程博士学位；2014-2018年于斯坦福大学从事博士后研究工作；2018-2019年在EEnotech公司担任科学家；2019年7月入职中国科学技术大学，专注于大规模储能电池、电催化等研究。独立建组以来，作为(共同)通讯作者在Chemical Reviews, Nature Communications (2), Joule, Journal of the American Chemical Society (2), Angewandte Chemie International Edition (3), Advanced Materials (3), Advanced Energy Materials (4), Advanced Functional Materials, Nano Letters (9), ACS Nano, ACS Catalysis, eScience (2), Energy Storage Materials (6) 等国际期刊发表学术论文50余篇，论文总被引11000余次，H因子51。研究成果获得美国专利5项，中国发明专利20余项。担任eScience, Nano Research Energy, Energy Materials Advances等多个杂志的青年编委。

陈维课题组网页：

http://staff.ustc.edu.cn/~weichen1

来源：能源学人

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