吉林大学杜菲课题组EnergyEnviron.Sci.:超贴合正极界面设计方案,揭示固-固界面演变规律本质

果壳硬科技 2023-08-22 14:00

欢迎星标 果壳硬科技

研究团队 | 作者

酥鱼 | 编辑


全固态锂电池的发展及挑战


为满足电动汽车对高安全性、高能量密度电池和大规模储能日益增长的需求,基于固体电解质和锂负极的全固态锂电池(ASSLB)被普遍认为是下一代电池技术。在过去的几年里,研究人员开发新的快离子导体,并将固态电解质(SE)的离子电导率提高到与液态电解质相同数量级的水平。这意味着 SE的离子电导率不会成为未来工业应用的主要障碍。为了追求更高的能量密度,目前以过渡金属氧化物为代表的正极活性材料(CAM)被广泛用作ASSLB的正极,为高能量密度ASSLB的发展提供前景的同时带来巨大的挑战。


首先,SE与CAM之间由于材料本征属性差异引起的化学/电化学稳定性问题导致界面处生成高电阻相,阻碍了界面处离子和电子的传递。其次,ASSLB中SE和CAM颗粒间的固-固“点对点”物理接触模式严重限制了全固态电池界面处离子、电子的传输能力,并且随着电池充放电过程的不断进行,CAM反复发生相变及体积变化使得ASSLB正极测的物理接触进一步恶化造成电池性能急剧下降。最后,由于低温条件使得ASSLB正极界面处离子和电子传输能力进一步降低。上述问题使得ASSLB追求在宽温度区间运行的愿望并不理想。


超贴合正极界面设计

助力全固态锂电常、低温性能


杜菲教授研究团队在设计开ASSLB正极/电解质复合正极、实现合理平衡复合正极中界面处的离子、电子传输能力层面做了深入研究。研究人员首次从复合电极的化学-机械稳定性的角度提出了复合正极的设计方案,揭示了复合正极中固-固界面演变规律的本质,阐明了保障界面处的离子、电子传输能力是ASSLB获得优异性能以及在宽温度范围内工作的必要条件。研究工作近日发表在国际知名期刊Energy & Environmental Science上。


论文截图


研究人员采用机械工程的方法合成了ASSLB的超贴合正极界面,在复合正极中商用三元正极材料(NCM)和卤化物SE(Li3InCl6)之间形成均匀且超共形的互穿网络,实现了离子、电子的快速传输,并通过两组对比试验,证明超贴合正极界面设计的科学性。


电极设计与对照 | 团队提供


超贴合正极界面的设计方案显著提高了ASSLB的能量密度与循环寿命,0.1C电流密度下,比容量达到 216.4 mA h g-1,首次库仑效率高达 91.6%,可与NCM在有机液态电池中的性能相媲美。


ASSLB室温电化学性能 | 团队提供


复合正极表现出优异的机械性能,高杨氏模量和维氏硬度可承受全固态电池电极在充放电过程中发生的化学-机械变形,保证复合正极结构的完整性与稳定性同样是全固态电池表现出优异性能的原因。


电极机械性能测试 | 团队提供


最后,具有超贴合正极界面的ASSLB还具有理想的低温性能,在 0℃ 和 -20℃ 时的容量分别为 172.5 mA h g-1 和 118.4 mA h g-1,是目前NCM在ASSLB低温领域报道中的最高值。


ASSLB低温-20℃电化学性能 | 团队提供


这项研究从化学-机械稳定性的角度出发,提出了超贴合正极界面的设计方案,揭示了复合正极中固-固界面演变规律的本质,阐明界面处的离子、电子传输能力是ASSLB获得优异性能以及在宽温度范围内工作的必要条件。为ASSLB的电极设计,以及在宽温度范围内应用并实现优异性能提供了一种前景广阔的策略。


研究团队

通讯作者 杜菲教授:博士生导师,吉林大学物理学院副院长,新型电池物理与技术教育部重点实验室主任。近年来,杜菲教授围绕着新型储能电池体系设计、关键电极材料的开发等研究领域开展了大量的研究工作,在Nature Communications, Advanced Materials, Angewandte Chemie International EditionPhysical Review Letters等国际著名杂志发表论文200余篇,个人H因子51。作为第一完成人获2021年吉林省自然科学一等奖一项。


通讯作者 姚诗余副教授:博士生导师。2016年获得吉林大学高分子物理与化学博士学位,2018年加入吉林大学物理学院,现为吉林大学物理学院凝聚态专业副教授。


第一作者 张子晨:2019年本科毕业于吉林大学物理学院,获理学学士学位;之后进入吉林大学物理学院新型电池物理与技术教育部重点实验室杜菲教授团队攻读博士学位,主要进行锂离子全固态电池界面问题的研究。

论文信息

发布期刊 Energy & Environmental Science

发布时间 2023年8月11日

文章标题 Ultraconformal chemo-mechanical stable cathode interface for high-performance all-solid-state batteries at wide temperatures

(https://doi.org/10.1039/D3EE01551C)

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