多重光学魔角：纳米光场调控

MEMS 2023-06-26 00:01

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光子作为信息载体具有速度快和容量大的优势，光子芯片也被认为是下一代通信技术（光通信）的基础设施。得益于成熟的半导体工艺，电子传播行为可通过纳米电路进行精确调控，故传统电子芯片应用取得巨大成功。然而，光子在纳米尺度上传播行为的调控依然是下一代低损耗光子芯片研发所面临的核心问题：

1. 光的衍射导致光场的纳米局域困难；

2. 低频波段（中红外等）的理想波导材料（高折射率、低损耗）非常稀缺，且波导结构的制备往往带来额外的光学损耗。

纳米光子学中利用高光场局域极化激元波（光子与其它粒子耦合产生的半光-半物质电磁模式）实现光学通路及其片上集成是光子芯片研究的前沿方向。近期转角光子学的发展为红外光场的纳米局域和低损耗传播带来了新希望，研究发现当两层各向异性二维材料之间转角为某一固定值（光学魔角）时，极化激元波所有波矢分量对应的波印廷矢量均指向同一方向，即光场能量沿着特定方向低损耗且无衍射传播，是红外光的天然纳米波导（无需复杂的微纳加工制备过程）。

然而，同一个双层转角器件只在某一特定频率下存在一个光学魔角，即针对单一频率光子的天然波导。与此同时，光学魔角下光场能量沿某一固定方向传播，传统的调控技术（例如构建折射界面、改变介电环境等）无法实现纳米光场无衍射传播的调控。

近日，北京理工大学姚裕贵教授团队的段嘉华教授与西班牙奥维耶多大学的Pablo Alonso Gonzalez教授团队、西班牙国际物理学中心的Alexey Yu Nikitin教授团队合作，在三层转角氧化钼晶体中发现多重光学魔角，通过转角重构实现了纳米光场无衍射传播方向的面内全角度调控（0-360°），且覆盖宽光谱频率。

该成果发表在Nature Materials，题为“Multiple and spectrally robust photonic magic angles in reconfigurable MoO₃trilayers”。北京理工大学段嘉华和奥维耶多大学Gonzalo Alvarez Perez, Christian Lanza, 西班牙国际物理学中心Kirill Voronin为论文的共同第一作者，段嘉华、Pablo Alonso Gonzalez、Alexey Yu Nikitin为共同通讯作者。

三层转角氧化钼晶体中转角的重构

研究人员基于二维材料转移技术，利用自主搭建的微操控平台精确控制三层转角氧化钼晶体中的转角度数。转角重构的三层结构制备过程为：块体材料机械剥离→获得二维层状氧化钼晶体→将第一层氧化钼晶体置于衬底指定位置→将第二层氧化钼晶体以某一固定转角放置在第一层晶体上→将第三层氧化钼晶体以某一固定转角放置在第二层晶体上（如图1所示）。值得指出的是，通过微区拾取技术可以将制备的三层氧化钼结构进行拆分，重复上述过程可以实现转角的多次重构，即在同一个样品中研究转角对红外纳米光场无衍射传播的调制作用。

图1：转角可重构的三层氧化钼晶体结构制备。

普适理论模型构建

此前转角光子学研究中为了减少双层转角结构光学性质理论预测的计算量，将有一定厚度的氧化钼材料近似为二维平面（二维近似模型），即不考虑氧化钼晶体内部的电磁场分布，如图2所示。这种二维近似模型在氧化钼材料层厚较小时可以较为精确的预测极化激元的传播行为。但三层转角氧化钼结构整体层厚较大（约为几百纳米），且层间存在空气层，二维近似模型不再适用于其光学性质的精准预测。为了解决这一问题，研究人员建立了更加普适的理论模型（适用条件放宽至极化激元波长远小于入射光波长），且在层状材料间增加了空气层。

图2：二维近似模型和普适模型的对比。二维近似模型将上层（Top）、中层（Middle）、下层（Bottom）氧化钼材料近似为二维平面。

如图3所示，普适模型计算的三层转角氧化钼体系中极化激元等频线（某一固定频率下极化激元波矢k_x，k_y，k_z所有取值在k空间形成的面或线）解析解（红色实线）与数值模拟结果（背景色）一致。与此同时，除某些特殊情况（灰色区域）外，大部分转角（θ_1-2为第一层和第二层氧化钼晶体之间的转角，θ_1-3为第一层和第三层氧化钼晶体之间的转角）度数下极化激元等频线表现为平行直线（即无衍射传播）。更为有趣的是，转角改变时等频线法线方向也在发生变化（例如θ_1-2 =30°, θ_1-3 =-40°时法线与竖直方向夹角为φ_c=50°，而θ_1-2 =30°, θ_1-3 =-60°时φ_c=80°），即可以通过改变三层氧化钼晶体转角实现纳米红外光场低损耗、无衍射传播的面内全角度调控。

图3：三层转角氧化钼晶体中极化激元等频线的理论计算。红色实线为解析解（灰色实线为极化激元衰减较大的动量组分），背景色为数值模拟结果。

如图4所示，在双层转角氧化钼晶体中通过改变材料层厚、入射光频率等多个参数仅能在0-30°的范围内实现纳米光场无衍射传播方向的调控。然而，三层转角氧化钼晶体中通过改变转角（相同的三层氧化钼晶体，不改变材料层厚）可以实现纳米红外光场无衍射传播方向的面内全角度（0-360°）调控。

图4：纳米红外光场场强角分布的理论计算。光学魔角下，光场能量沿固定方向传播（场强角分布较窄）。双层转角结构中光场传播方向仅在0-30°范围内可调，而三层转角结构可实现面内全角度调控。

多重光学魔角的实验验证

为了在实验上直接观测三层氧化钼晶体中转角对纳米红外光场无衍射传播的调制作用，研究人员采用了散射型扫描近场光学显微镜（s-SNOM）来表征三层转角氧化钼晶体的近场光学分布。如图5所示，氧化钼表面的金纳米天线可以有效的聚焦红外光，从而激发极化激元，其近场光学信号通过针尖散射收集到探测器。

图5：扫描近场光学显微镜示意图。金纳米天线可以有效的激发极化激元，当针尖在氧化钼表面逐点扫描后可以得到近场光学图像。

从图6中可以看到：

● 当θ_1-2=30°, θ_1-3 =-90°时，极化激元表现为沿着φ_c =140°的方向高度定向传播，其等频线为平行直线（即波印廷矢量沿同一方向，如内插图所示）。

● 当θ_1-2 =30°, θ_1-3 =-60°时，极化激元表现为沿着φ_c=80°的方向高度定向传播。

● 当θ_1-2 =30°, θ_1-3 =-40°时，极化激元表现为沿着φ_c =50°的方向高度定向传播。

图6：不同转角三层氧化钼晶体的近场光学图像。当转角发生变化时，极化激元沿不同方向无衍射传播。

上述实验表明在三层转角氧化钼晶体中存在多个光学魔角，不同光学魔角下纳米红外光场沿不同方向低损耗、无衍射传播，与之前的理论研究一致。也就是说，通过改变转角可以在三层氧化钼晶体中实现纳米光场无衍射传播方向的面内全角度调控。

宽光谱频率下纳米光场的低损耗无衍射传播

理论研究（图7）表明，三层转角氧化钼晶体中极化激元等频线可以在很宽的频率范围（870 cm^-1-940 cm^-1）内表现为平行直线（无衍射传播）。从图7内插图中可以看出，当入射光频率为ω0=901 cm^-1, ω0=909 cm^-1, ω0=917 cm^-1, ω0=930 cm^-1时，极化激元等频线保持为平行线，即纳米光场沿φ_c =50°的方向高度定向传播。

图7：入射光频率变化时三层转角氧化钼晶体中极化激元等频线的理论计算结果。左侧内插图为入射光ω0=901 cm^-1, ω0=909 cm^-1, ω0=917 cm^-1, ω0=930 cm^-1时的等频线。右侧内插图为俯视图。

同样的，为了在实验中观测这一现象，研究人员采用s-SNOM获得了不同入射光频率下三层转角氧化钼晶体的近场光学图像。如图8所示，当入射光频率从901 cm^-1变化至930 cm^-1时，近场光学图像与理论预言一致：金纳米天线激发的极化激元表现为沿着φ_c=50°的方向高度定向传播（无衍射损耗）。这说明在三层转角氧化钼晶体中光学魔角具有光谱鲁棒性，可以在宽光谱范围内实现纳米红外光场的高度定向传播。

图8：不同入射光频率下极化激元的近场光学成像。当入射光频率变化时，三层转角氧化钼晶体中极化激元沿φ_c=50°的方向高度定向传播，相应的等频线（内插图）表现为平行直线。

此前双层转角结构中通过转角来调控天然范德瓦尔斯晶体光学色散奠定了“转角光子学”的基础，而这一新工作通过引入三层转角氧化钼晶体在宽光谱频率范围内实现了多重光学魔角，有助于推动“转角光子学”在光信息传输、纳米成像、集成光子电路、光热转换等多领域的应用。然而，三层转角体系的样品制备过程还较为复杂，且纳米光场的传播损耗仍然较高。如能在更加简单的体系中实现光学魔角并进一步降低光场在纳米尺度的传播损耗，或实现多层二维材料的原位旋转（结合力学微结构和转角光子学），将有助于实现超低损耗、高局域纳米光场传播的精确调控，为光学通路搭建和下一代光子芯片设计加工铺平道路。

论文信息

Duan, J., Álvarez-Pérez, G., Lanza, C. et al. Multiple and spectrally robust photonic magic angles in reconfigurable α-MoO3 trilayers. Nat. Mater. (2023).

https://doi.org/10.1038/s41563-023-01582-5