面包芯语

中科大陈维教授团队AM︱全温域、低成本、高能量、长寿命的镍氢气电池

锂电联盟会长 2023-06-06 11:04
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研 究 背 景

电池储能技术对于缓解可再生能源并入未来电网时存在的固有间歇性和分布不均问题至关重要。为实现全周期稳定供电和低电价的需求，人类亟需发展一种高安全性、长循环寿命、低成本、高能效和全气候的电池储能技术。现有主要商业电池技术，包括锂离子电池、熔盐电池、钒液流电池和铅酸电池等技术仍存在安全性不足、初始成本过高或循环寿命短等一到多个问题。近些年，可充电氢气电池因其前所未有的长循环稳定性和高可靠性而吸引了大量的研究和产业关注。事实上，早在上世纪七十年代，美国宇航局NASA就利用镍氢气电池技术作为动力来源完成了上千项太空任务，包括各类近地轨道卫星和地球同步轨道卫星，还包括哈勃望远镜、国际空间站等。
该技术在太空中验证的使用寿命超过30000圈、性能高度可靠、太空任务百分之百完成。镍氢气电池正极基于氢氧化镍材料，负极是氢气催化剂材料，即利用氢气析出和氢氧化反应(HER/HOR)作为负极电对，电解液为氢氧化钾水溶液。这种高安全性、超长寿命和具有良好产业化前景的水系镍氢气电池也是大规模储能的理想选择之一。然而，由于当前的氢气催化剂普遍使用高成本的贵金属，且贵金属在碱性电解液中的氢气析出和氢氧化反应(HER/HOR)活性较低。这种性能优异但成本过高的电池技术长期以来只服役于太空技术，而在大规模储能应用中没有推广。通过一种简便、快速、有规模化潜力的制备方法来开发成本适中、活性超高的纳米催化剂替代成本高昂的铂催化剂用于镍氢气电池对当前储能电池的发展具有重要意义。

文 章 简 介

针对上述问题，中国科学技术大学陈维教授团队通过超快电脉冲热还原法开发了一种新型碳载钌镍合金纳米催化剂(RuNi/C)，并基于此催化剂制备出一种极具竞争力的高能量镍氢气(Ni-H2)电池。这种超细的RuNi/C催化剂成本仅为Pt/C的约五分之一，但催化活性超高。其在50 mV(相对于RHE) 时显示出2.34 A mg-1的超高HOR质量活性，为Pt/C的7.5倍，在电流密度为10 mA cm-2时显示出19.5 mV的超低HER过电位，远低于Pt/C的32 mV。基于此催化剂，先进的Ni-H2 (RuNi) 电池可以在宽温域气候条件下(从-25到+50℃)高效运行。此外，这种电池继承了良好的耐久性，在5至50 mA cm-2的各种电流密度下，经过1500次循环，其容量和效率衰减可以忽略不计。在超高的正极Ni(OH)2负载280 mg cm-2 (60 mAh cm-2)和低的负极Ru负载∼62.5 μg cm-2的情况下，该Ni-H2 (RuNi) 电池实现了高达183 Wh kg-1的电堆能量密度，而预估成本低至∼49.1 kWh-1。先进的超工业水平的镍氢气电池为实际电网规模的储能应用提供了巨大的机会。相关研究成果发表在国际期刊Advanced Materials上。
中国科学技术大学化学与材料科学学院应用化学系博士生蒋涛立为本文第一作者，博士后刘再春为共同第一作者。通讯作者为中国科学技术大学化学与材料科学学院应用化学系特任教授和合肥国家微尺度物质科学研究中心教授陈维。

研 究 内 容

【图1】RuNi/C催化剂的表征。(a) RuNi/C催化剂的合成示意图。(b)  RuNi/C催化剂的HER/HOR示意图。(c) RuNi/C的TEM和HRTEM图像。(d)高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)图像和(e) RuNi/C催化剂的相应元素映射图。(f) RuNi/C的EDS线扫描图，插图: HAADF-STEM图像显示相应的线扫描区域。(g) RuNi/C和商用Ru/C催化剂的Ru 3p XPS谱。(h) RuNi/C和Ni/C催化剂的Ni 2p XPS谱。

【图2】HER与HOR的催化活性测试。(a) 扫描速率为5 mVs−1，转速为1600 rpm下0.1 M KOH溶液中RuNi/C、Pt/C、Ru/C和Ni/C的HOR极化曲线。(b) RuNi/C、Pt/C、Ru/C和Ni/C的微极化区(−5 mV至5 mV)曲线图。(c)在饱和Ar气氛与1 M KOH中RuNi/C、Pt/C和Ru/C的HER极化曲线。(d) 氢气电极示意图。(e)RuNi/C-GDE和Pt/C-GDE的HER/HOR极化曲线。使用RuNi/C-GDE (f)和Pt/C-GDE (g)的对称氢气电池的恒流循环曲线。(h)使用RuNi/C-GDE的对称氢气电池的电压随时间变化曲线。

【图3】第一性原理密度泛函理论计算。(a) HO-RuNi(101)结构的差分电荷密度。(b) RuNi(101)的碱性HER/HOR途径。(c)吸附前后H2ORu 4d、Ni 3d的PDOS。(d) RuNi(101)和Ru(101)模拟模型中计算的HER和HOR的自由能与反应坐标的关系。(e) Ru(101)和RuNi(101)上水解离/形成的能垒。

【图4】Ni-H2电池的电化学性能。(a) Ni-H2电池原理图。Ni(OH)2阴极(b)和H2阳极(c)表面的SEM图像。(d)商用Ni(OH)2阴极、H2 GDE阳极和使用26 wt% KOH电解质隔膜的实物照片。(e)用于照明LED显示屏的镍氢气Swagelok电池实物照片。(f) Ni-H2 (RuNi)电池和Ni-H2 (Pt)电池在15mA cm-2下的恒流充放电曲线。(g) Ni-H2 (RuNi)电池在5 mA cm-2电流密度下的循环稳定性。Ni-H2 (RuNi)电池在66.7% DOD 下的倍率性能(h)和循环稳定性(i)。Ni-H2 (RuNi)电池在-25℃(j)、0℃(k)和50℃(l)不同电流密度和温度下的恒流充放电曲线。

【图5】Ni-H2电池在高面容量下的电化学性能。(a) 30 mAh cm-2和60 mAh cm-2的Ni-H2 (RuNi)电池在电流密度为5 mA cm-2时的恒流充放电曲线。(b) 30 mAh cm-2的Ni-H2 (RuNi)电池对应的循环稳定性。(c) 1 Ah Ni-H2软包电池(30 mAh cm-2)实物图。(d)在200 ~ 600 mA不同电流密度下，Ni-H2 (RuNi)软包电池的恒流充放电曲线。(e)相应的Ni-H2(RuNi)软包电池的循环稳定性和能量效率。(f) Ni-H2 (RuNi)电池与Ni-H2(Pt)电池的电堆能量密度和成本对比。(g) Ni-H2 (RuNi)电池与LIB、VRFB和LAB在电网规模储能关键要求方面的性能比较，包括成本、安全性、能量密度、能效、全气候适用性和循环寿命。

结 论 与 展 望

本工作采用超快电脉冲热还原法合成了低成本、高质量活性的氢气电催化剂并用于超工业级Ni-H2电池。该方法能量转换效率高，合成时间极短，升温降温速率快，合成的纳米颗粒尺寸均匀且在碳基底上稳定牢固。基于成本考虑，本工作以RuNi催化剂为模型，该催化剂价格为铂的约1/5。电催化性能测试表明，其质量活性比铂高数倍。
DFT理论计算验证了RuNi纳米催化剂高HER/HOR的活性来源于Ni对Ru的电子结构优化，从而加速了HER/HOR的决速步骤。基于低成本RuNi/C催化剂的先进Ni-H2电池具有高能效(>85%)，电堆能量密度高达130至183 Wh kg-1，电堆成本低至$49.1至107.8 kWh-1等特点（具体值取决于电池功率需求）。该电池在宽温域范围(-25-50℃)内保持良好的性能，并且具有优异的耐久性，在1500圈循环后能效衰减可以忽略不计。得益于钌基纳米催化剂优异的电化学性能和潜在的经济优势，本研究通过简单和超快的电脉冲方法，为电网规模储能提供了一种实用的超工业级氢气电池技术。

文 章 链 接

Authors: Taoli Jiang#, Zaichun Liu#, Yuan Yuan, Xinhua Zheng, Sunhyeong Park, Shuyang Wei, Linxiang Li, Yirui Ma, Shuang Liu, Jinghao Chen, Zhengxin Zhu, Yahan Meng, Ke Li, Jifei Sun, Qia Peng, and Wei Chen*
Title: Ultrafast electrical pulse synthesis of highly active electrocatalysts for beyond-industrial-level hydrogen gas batteries
Published in: Advanced Materials
 DOI:10.1002/adma.202300502

通 讯 作 者 简 介

陈维，中国科学技术大学应用化学系特任教授、博士生导师，合肥微尺度物质科学国家研究中心教授。2008年于北京科技大学获材料物理学士学位；2013年于阿卜杜拉国王科技大学获材料科学与工程博士学位；2014-2018年于斯坦福大学从事博士后研究工作；2018-2019年在EEnotech公司担任科学家；2019年7月入职中国科学技术大学，专注于大规模储能电池、电催化等研究。
独立建组以来，作为(共同)通讯作者在Chemical Reviews, Nature Communications, Joule, JACS, Angewandte Chemie, Advanced Materials, Advanced Energy Materials, Advanced Functional Materials, ACS Nano, Nano Letters, ACS Catalysis, eScience, Energy Storage Materials等国际期刊发表学术论文50余篇，论文总被引10000余次，H因子49。研究成果获得美国专利5项，中国发明专利20余项。担任eScience, Nano Research Energy, Energy Materials Advances, Battery Energy, Carbon Energy, Chinese Chemical Letters, Transactions of Tianjin University杂志青年编委，Interdisciplinary Materials杂志学术编委，Catalysts杂志编委。
陈维课题组网页：http://staff.ustc.edu.cn/~weichen1

第 一 作 者 简 介

蒋涛立，中国科学技术大学应用化学系博士，专注于高安全长寿命低成本储能电池技术开发及氢气电催化剂的研究。近三年来，以第一作者及共同第一作者在Chemical Reviews, Advanced Materials, Advanced Energy Materials, ACS Nano, Nano letters, Energy Storage Materials 等杂志发表SCI论文9篇，另有多项专利已获授权。
课题组相关文章推介：
Taoli Jiang#, Shuyang Wei#, Linxiang Li#, Kai Zheng, Xinhua Zheng, Sunhyeong Park, Shuang Liu, Zhengxin Zhu, Zaichun Liu, Yahan Meng, Qia Peng, Yuancheng Feng, Wei Chen*, Solid-Liquid-Gas Management for Low-Cost Hydrogen Gas Batteries, ACS Nano, 2023, 17, 8, 7821-7829.
Zhengxin Zhu#, Taoli Jiang#, Mohsin Ali#, Yahan Meng, Yang Jin, Yi Cui, Wei Chen*, Rechargeable Batteries for Grid Scale Energy Storage, Chemical Reviews, 2022, 122, 22, 16610–16751.

Zhengxin Zhu#, Zaichun Liu#, Yichen Yin, Yuan Yuan, Yahan Meng, Taoli Jiang, Qia Peng, Weiping Wang, Wei Chen*, Production of a hybrid capacitive storage device via hydrogen gas and carbon electrodes coupling, Nature Communications, 2022, 13, 2805.

Taoli Jiang#, Ke Li#, Sunhyeong Park, Kai Zheng, Yahan Meng, Yuan Yuan, Zaichun Liu, Zhengxin Zhu, Xinhua Zheng, Shuang Liu, Wei Chen*, Facile Fabrication of Bifunctional Hydrogen Catalytic Electrodes for Long-Life Nickel–Hydrogen Gas Batteries, Nano Letters, 2022, 22, 4, 1741-1749.
Taoli Jiang, Wei Chen*, Nickel hydrogen gas batteries: From aerospace to grid-scale energy storage applications, Current Opinion in Electrochemistry, 2021, 30, 100859.

Zhengxin Zhu, Weiping Wang, Yichen Yin, Yahan Meng, Zaichun Liu, Taoli Jiang, Qia Peng, Jifei Sun, Wei Chen*, An Ultrafast and Ultra-Low-Temperature Hydrogen Gas-Proton Battery, Journal of the American Chemical Society, 2021, 143, 48, 20302–20308.

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