光驱动H2O2即产即用实现可持续无燃料产电

锂电联盟会长 2023-01-18 11:12
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太阳能是取之不尽用之不竭的绿色能源。按太阳光的能量密度计算,只要阳光照射地面1小时,就可以满足地球上1年所需的能量消耗。因此,面对当前的全球能源危机,吸收、储存、利用太阳能无疑是一条最有希望的途径。

图1. 董绍俊院士(TWAS)课题组设计的基于H2O/H2O2/O2自循环的生物杂化光电化学池。

对于太阳能的利用,大自然早为我们做出了巧妙而有效的提示,即自然界的光合作用。例如,通过模拟光合作用,太阳能可以被固定在高能量密度燃料分子的化学键中,随后在燃料电池中二次利用产生电能,从而供应人类日常的生产和生活使用 (图1)。尽管这一设想十分美好,但是在实际应用过程中,光合成太阳能燃料及其二次利用却困难重重。一方面,这种分步式的“太阳能—燃料” (图2a) 和“燃料—电能” (图2b) 的转换步骤十分繁琐,其伴随的燃料提纯、运输过程导致巨大的能量损失;另一方面,这一过程需要一系列昂贵而复杂的仪器设备配合才能实现。在这种情况下,发展一种简单的方法实现绿色、方便的“太阳能—燃料—电能”转换十分重要。

图2. 分步式的“太阳能—燃料”(a)和“燃料—电能”(b)转换的示意图。

近日,中国科学院长春应用化学研究所董绍俊院士(TWAS)课题组提出了一种基于H2O/H2O2/O2自循环的生物杂化光电化学池 (Bio-hybrid photoelectrochemical cell, BPEC),通过在单室内协同耦合光电化学H2O2生成和生物电化学H2O2消耗,实现了直接和可持续的“太阳能—燃料—电能”转化 (图3)。此外,在BPEC运行过程中,H2O2的生成和消耗促使H2OH2O2O2分子在BPEC内部形成动态自循环,无需外加燃料或牺牲试剂,从而使该BPEC本质上清洁、简单、安全且经济高效。在1个太阳辐射强度下,该BPEC能够提供0.18 mW cm–2的功率输出,且在海水电解质中表现出同样优越的性能。相关成果发表在Journal of the American Chemical Society上。

图3. 基于H2O/H2O2/O2自循环的BPEC实现“太阳能—燃料—电能”转换。

如图3所示,在光激发下,Mo:BiVO4光阳极上发生双电子H2O氧化,生成H2O2H2O2随后被转移至生物阴极,并在生物阴极表面被还原为H2O。由此,BPEC中H2O/H2O2的循环被建立。此外,为了应对光阳极表面H2O2生成的法拉第效率不足100%的情况(即光阳极表面存在不可避免的O2析出),在生物阴极上,Co/CNTs既作为高导电性的多孔基底,又作为O2还原的功能性催化剂,催化O2还原生成H2O2 (n = 2.6),从而明确定义了该BPEC中高效的H2O/H2O2/O2自循环。该BPEC不仅结构简单、操作方便,而且无需牺牲任何化学成分即可将太阳能直接和可持续地转化为电能。该工作代表了一种可控的太阳能利用新方法,并且可以进一步为简单、可扩展和经济高效的“太阳能—电能”转换提供实用的研究模型。

该研究得到了国家自然科学基金的支持(21721003)。感谢韩福社研究员和博士生鲁培培在介体合成方面的帮助。感谢中国科学院大连化学物理研究所彭章泉研究员和钟贵明副研究员在核磁测试方面提供的帮助。

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面):
Beyond Photosynthesis: H2O/H2O2/O2 Self-Circulation-Based Biohybrid Photoelectrochemical Cells for Direct and Sustainable Solar-to-Fuel-to-Electric Power Conversion
Xiaoxuan Sun, Jinxing Chen, Junfeng Zhai, He Zhang*, and Shaojun Dong*
J. Am. Chem. Soc., 2022144, 23073–23080, DOI: 10.1021/jacs.2c10445


导师介绍
董绍俊
https://www.x-mol.com/university/faculty/273720
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