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DOI: 10.1038/s41560-022-01130-6(https://www.nature.com/articles/s41560-022-01130-6)大气中二氧化碳（CO2）的浓度持续增加，使得环境灾害频发等问题日趋严重，CO2回收及转化利用亟需进一步的研究和发展。大规模CO2电催化还原技术（CO2RR）将CO2转化升级为高附加值的碳基化学品和燃料，同时耦合间歇性的风能或太阳能，可以实现新能源的调峰和长期储存，形成可持续的人工碳循环系统，服务于我国“30-60双碳”目标。加拿大滑铁卢大学陈忠伟院士、余爱萍教授和华南师范大学王新研究员团队在电催化流动池的研究中取得了重大进展，他们在《Nature Energy》中提出了一种新型流动电解池，利用CO2饱和的全液相阴极液对流流经过多孔电极，原位生成CO2(g)-液体-催化剂三相界面，降低传质边界层厚度到1.5 μm 以下，以便同时提升CO2、电子（electrons）、质子（protons）和产物（products）的传递转移（CEPP transfer），实现利用原位电沉积的银阴极和商用泡沫镍阳极在100 cm2的流动电解池中高效稳定转化CO2为CO，并放大组装了4×100 cm2的商用电堆，CO产率可达90.6 ± 4.0 L/h，而且这种气体原位出溶电解池成功拓展到铜基阴极并高效合成C2+产物。图1. CEPP 传递转移和CO2原位出溶电解池的动态三相界面概念。因为当电流密度进一步增大时，反应会受到传质的限制，因此，理想的电极结构需要平衡反应物进料、反应动力学和产物排出等因素。具体而言，这些过程在很大程度上依赖于CEPP 传递转移的共同提升，因为CO2RR涉及多个协同的质子-电子转移（xCO2 + ne‾ + nH+ = CxHyOz + mH2O）。因此，降低电解液流动边界层和局部微环境中各种物质的浓度梯度至关重要（例如，反应物：CO2 和 H+，产物：CO、H2等其他CxHyOz物质，以及电解质中其他离子 HCO3‾、OH‾和碱金属阳离子等）。气体原位出溶过程利用了流体动力学中的伯努利原理，液相电解液从孔腔流到孔喉时，由于流通截面积减小，使得流速增大，局部压力降低，从而气态CO2分子容易从电解液中溶解的CO2和碳酸氢根中出溶析出，从而在反应界面处提供充足的CO2供给，此外，全液相进料保证了高离子导电性和质子供给率，同时促进CEPP的传递转移。同时根据达西定律，阴极中电解液流速的增加进一步强化了这种局部压力的变化，放大了该气体原位出溶现象。采用二维多物理场模型模拟了不同流场结构在CO2RR反应中的电极周围的局部微环境。大量OH‾ 离子在催化剂表面产生，由于离子的传输限制，电解液中的缓冲反应无法快速平衡，导致电极/电解质界面附近的pH值极大升高。通过减薄的扩散层可以有效降低物质浓度梯度来加速缓冲反应，并将局部pH值维持在9左右，从而解决了pH升高的问题，并有助于CO2RR的进行。我们使用Ag基阴极催化剂组装了五类电解池，通过对比，气体原位出溶电解池不仅具有更高的电流密度，但也有更宽的电位窗口，表明了其同时强化了CEPP传递转移和反应动力学。此外，这种电极结构延长了反应物与催化剂的界面，消除电极结构中的停滞区，充分发挥催化剂本征性能。图6. 气体原位出溶概念扩展到4×100 cm2电堆和Cu基催化剂合成C2+产物。气体原位出溶概念也成功组装了电堆，由四个模块化单元组成。电堆在电压为14 V时总电流可达59.0 ± 2.6 A，CO产率在最初的120分钟内保持在90 L/h左右，为CO2回收转化的规模化工业应用提供了一个选择方法。总体而言，这项研究提供了一种具备超高收率的新型气体原位出溶电解池，为大型电化学转化装置的设计提供了新思路，构筑了商业应用和基础研究之间的桥梁。文国斌博士，于天津大学获得学士、硕士学位，在加拿大滑铁卢大学荣获博士学位，导师陈忠伟院士，毕业后在陈院士指导下继续进行博士后研究。潜心做能源电催化，集中于跨尺度电极结构优化和模拟辅助设计，主要用于电催化CO2还原转化，研究电催化剂的协同配位调控和流动电解池的电极构筑，促进CO2电催化转化及规模应用，现已发表SCI收录论文35余篇，以第一（共一）作者在Nature Energy, Nature Communications, Angewandte Chemie, Journal of the American Chemical Society, Advanced Energy Materials, Chemistry of Materials等发表论文8篇。任博华博士，在天津大学获得学士学位，后进入加拿大滑铁卢大学攻读博士学位，博士导师Eric Croiset教授和Luis Ricardez Sandoval教授，毕业后在陈忠伟院士指导下进行博士后研究。申请人一直从事非均相催化剂理论模拟（DFT，微动力学和多物理场模拟）与实验设计的研究，并对电催化反应体系的计算建模积累了丰富的研究经验，用于二氧化碳还原（CO2RR）、氧还原/析出（ORR/OER）、以及析氢（HER）功能催化剂的开发等。以第一作者/共同第一作者在Nature Energy、Nature Commun.、Angew. Chem.、Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.、Nano Energy、J. Catal.、Small、J. Power Sources等高水平期刊上发表论文 14篇。先后获得“国家优秀自费留学生奖学金”、“加拿大滑铁卢纳米技术研究奖学金”（连续两年）等众多奖励。王新研究员，华南师范大学研究员，广东省杰出青年。主要研究方向为新能源材料与器件。主持国家自然科学基金、广东省杰出青年基金，广东省自然科学基金、广东省新型研发机构等项目；获得教育部自然科学奖一等奖；申请专利66件，授权发明专利36件，以第一作者或通讯作者发表论文90余篇，被引5900余次，H-index指数41。相关代表性研究成果以第一作者或通讯作者发表在Nat. Energy, Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater, Appl. Catal. B, Energy Storage Mater.等期刊上。余爱萍教授，加拿大滑铁卢大学教授，NSERC授予著名的2020 E.W.R. Steacie纪念奖。担任Chemical Engineering Journal (IF = 16.744) 的副主编。研究集中在能量存储和转换的材料开发，光催化剂和纳米复合材料。近年来发表了160多篇期刊论文，拥有七项纳米材料或器件开发的专利，其中两项已授权给公司，被引用超过25000次，H-index指数77。陈忠伟院士，加拿大皇家科学院院士，加拿大工程院院士，滑铁卢大学化学工程学院和纳米技术工程中心教授，滑铁卢大学电化学能源中心主任，应用纳米材料与清洁能源实验室主任，加拿大国家首席科学家(CRC-Tier 1)，国际电化学能源科学院（IAOEES）副主席。担任Renewables主编（入选“2021年度中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊”项目）、美国化学学会旗下期刊ACS Applied Materials & Interfaces副主编。陈忠伟院士享有极高的全球学术影响力，连续多年被科睿唯安评选为“高被引学者”，也是加拿大、美国和中国等国家自然科学与技术等重要基金评委，多次担任重要国际学术会议主席，并多次做特邀大会报告。陈忠伟院士带领一支约70人的研究团队常年致力于燃料电池，金属空气电池，锂离子电池，锂硫电池，锂硅电池，全固态电池，液流电池，二氧化碳回收转化等储能器件和能源材料的研发和产业化。近年来在Nat. Energy, Nat. Nanotech., Nat. Commun., Angew. Chem., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Energy. Environ. Sci.等期刊发表SCI论文500余篇，被引48000余次，H-index指数110，另外，编著3部，章节11章，申请/授权美国、中国和国际专利60余项，多项成果实现产业化转化和应用。课题组主页：http://chemeng.uwaterloo.ca/zchen/
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