红外非线性光学晶体作为激光频率转换的关键器件，在全固态激光器中应用广泛。当前，商用的中远红外非线性光学晶体主要包括类金刚石结构的AgGaS2、AgGaSe2、ZnGeP2等化合物。然而，由于各自本征的性能缺陷，如低的激光损伤阈值及低带隙引起的双光子吸收等，这些材料已不能完全满足当前红外激光技术发展的需求。亟需开发性能优异的新型中远红外非线性光学材料。
中国科学院新疆理化技术研究所光电功能材料实验室优选四面体结构基元，基于模板设计、结构预测与实验合成三者相结合的技术路线，设计合成出首例含碱土金属的缺陷类金刚石结构硒化物红外非线性光学材料MgGa2Se4（MGSe-I）。光学性能测试结果表明，MgGa2Se4具有宽的硒化物带隙2.96 eV，高的激光损伤阈值（~3 ×AgGaS2）。同时，MgGa2Se4表现出较好的倍频效应，约为0.9 ×AgGaS2，并能实现Ⅰ型相位匹配。理论计算的结果表明，碱土金属四面体基团的引入，增大了硒化物缺陷类金刚石结构的带隙，为后续设计大带隙的缺陷类金刚石结构材料提供了借鉴。
该成果将激励科研人员基于模板设计、结构预测与实验合成相结合的思路，探索更多性能优异的缺陷类金刚石结构红外非线性光学材料。相关研究成果发表在Advanced Science上。研究工作得到国家自然科学基金、新疆维吾尔自治区自然科学基金等的支持。
图1.（a）基于四面体基团及模板设计的晶体结构预测，（b）计算的MGSe-I相的声子谱。
图2.MGSe-I相的晶体结构
图3.MGSe-I相的光学性能。（a）MGSe-I和AgGaS2在2.09 μm激光下不同颗粒度的倍频效应，（b）光学带隙，（c）光学透过，（d）带隙性能对比。
来源：中国科学院新疆理化技术研究所
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